中國科技大學PNAS：應變誘導高溫鈣鈦礦鐵磁絕緣體

【引言】

許多新型的磁性器件如無耗散量子自旋電子器件、磁隧穿結等都需要鐵磁絕緣體。具有高居里溫度和高對稱晶體結構的鐵磁絕緣體是與普通單晶氧化物薄膜或基片集成的關鍵。迄今為止，常用的鐵磁絕緣體大多結構對稱性低，因此存在薄膜質量差、性能不確定等問題。極少數已知的高對稱材料鐵磁絕緣體要么居里溫度極低(≤16k)，要么需要通過在反鐵磁母體內進行化學摻雜來獲得鐵磁態。因此，尋找一種無摻雜，高居里溫度的鐵磁性絕緣體材料對于發展自旋電子器件等具有重要意義。

【成果簡介】

近日，中國科技大學陸亞林團隊的翟曉芳副教授等人在PNAS上發表了一篇名為“Strain-induced high-temperature perovskite ferromagnetic insulator”的文章。研究發現并充分證實了鈷酸鑭（LaCoO₃）單晶薄膜在拉伸應變的狀態下是一種稀有的無摻雜、鈣鈦礦結構鐵磁絕緣體材料，其居里溫度高達90 K。

【圖文簡介】

圖1：近化學計量的LaCoO₃薄膜在拉伸應變下的鐵磁絕緣態

(a). 30個晶胞厚度的LaCoO₃薄膜的磁化強度、電阻率與溫度的關系；

(b). <010>方向薄膜橫截面的高角度環形暗場-掃描透射電子像（STEM-HAADF）；

(c). 界面附近Ti和Co元素的逐層分布圖；

(d).同步輻射X射線衍射測得的（00L）衍射峰；

(e).原子級平整的LaCoO₃薄膜表面臺階AFM像。

圖2：無應變或非化學計量時，LaCoO_3-??薄膜的鐵磁性被抑制

(a). 場冷卻后，LaCoO_3-??薄膜在面內方向的磁化強度與溫度的關系（500-Oe外場）；

(b). 不同氣氛壓強下生長的薄膜的XRD掃描譜；

(c). 薄膜居里溫度及有效應變與生長氣氛壓強的關系；

(d). 不同厚度薄膜的X-射線吸收譜（XAS）；

(e). 不同厚度薄膜的近邊X-射線吸收譜（XANES）；

(f). XAS和XANES測得的居里溫度及Co價態與厚度的關系;

(g). 三種典型的LaCoO₃薄膜中O K邊的掃描透射電鏡電子能量損失譜；

(h). 30個晶胞厚度的化學計量鈷酸鑭薄膜中不同區域（每個區域10個晶胞厚度）的O K邊的電子能量損失譜。

圖3：磁化強度的理論計算

理論計算得到的拉伸應變狀態下鈷酸鑭薄膜的磁化強度隨O空位濃度增加而變化趨勢。

圖4：鈷酸鑭鐵磁性的相圖

已報道的鈷酸鑭居里溫度（T_C），有效應變（??_eff）和Co價態的實驗結果統計。

【小結】

? 研究表明，相比于其它未摻雜的高晶體對稱的鐵磁絕緣體(FMIs), 應變狀態下的鈷酸鑭具有令人驚訝的高居里溫度（90K）。該工作不僅證實了一種應變誘導的鐵磁絕緣體材料，并成功把轉變溫度提高到了液氮溫區，而且該薄膜適合于大規模生長，這為實現下一代自旋電子器件的生長和設計打下了堅實的基礎。

文獻鏈接: Strain-induced high-temperature perovskite ferromagnetic insulator (PNAS, 2018, DOI: 10.1073/pnas.1707817115)

團隊介紹：

陸亞林教授：中國科學技術大學教授、2008年國家首批“千人計劃”國家特聘專家、2006年國家自然科學一等獎獲得者，現任中國科學技術大學國家同步輻射實驗室主任。陸亞林教授是科技部“大科學裝置前沿研究”重點專項指南編寫組專家和專項總體組組長，中科院中長期戰略規劃委員會、中科院重大科技基礎設施未來發展戰略規劃研究委員會專家，第三、第四屆香港求是科技基金會評審專家，中國物理學會理事（同步輻射專業委員會主任），中國材料與試驗團體標準委員會材料基因工程領域委員會委員，上海市科委科學技術專家，SPIE高級會員、PIERS、IEEE、OSA、APS、MRS會員等。作為項目負責人承擔“合肥先進光源”預研工程項目、財政部國家重大科學儀器專項“新一代高襯度低劑量X射線相位襯度CT裝置”、國家自然科學基金委國家重大科學儀器專項“太赫茲近場高通量材料物性測試系統”、中國科學院依托大科學裝置前沿研究重大項目“量子信息過程中關鍵功能材料與器件研究”、科技部國家重大科學研究計劃“氧化物復合量子功能材料中的多參量過程及效應”。此外，他還是國家自然科學基金委國家重大科學儀器專項“基于可調諧紅外激光的能源化學研究大型實驗裝置”項目副負責人和紅外自由電子激光光源工程領導小組組長。

中國科學技術大學陸亞林教授團隊包括翟曉芳（青促會會員）、傅正平等6名高級研究人員，團隊致力于（i）多參量量子功能材料研究：在量子信息存儲材料、自旋交換偏置量子材料、鐵磁絕緣量子材料等領域開展了材料設計、制備、及原型器件的前沿研究；（ii）面向紅外和太赫茲的長波光學技術前沿研究：著力于發展太赫茲波的主動功能器件、太赫茲譜學和成像技術、緊湊型太赫茲自由電子激光技術；（iii）在發展的新型量子功能材料基礎之上，努力拓展其在光催化、電池電極、制氫、生物等領域前沿納米材料基礎研究。

陸亞林教授個人主頁網站

在量子功能材料領域工作匯總:

自2012年建立團隊以來，本團隊發展了原子層間嵌入技術，在層狀氧化物中通過磁性元素共摻和調控層狀結構的層數、元素濃度、分布等，實現了室溫下的多參量復合，包括發展了一個具有自主知識產權的新型高溫單相多鐵材料。特別是發明了在高于室溫下具有磁電耦合性能的單相陶瓷SrBi₅Fe_0.5Co_0.5Ti₄O₁₈ （Materials Horizons, 2015, 2, 232-236），根據文獻調研，該材料的綜合性能處于世界先進水平；此外，還通過控制摻雜來調控材料中的鈣鈦礦層數，獲得了鐵電、鐵磁大大增強的調制相結構材料、磁性交換偏置單相材料，包括將磁交換偏置截止溫度提高到了室溫以上。該研究方向上，團隊在Nature Communications, Materials Horizons，Physical Review B等期刊上發表文章50多篇，申請國家發明專利50項，其中20余項已經授權。團隊還發展了基于量子功能材料的高性能光電探測器件（Adv. Optical Mater. 2017, 1700158; Nanoscale, 2018, 10, 3606 – 3612）。

本文由材料人編輯部新能源學術組金也供稿，材料牛編輯整理。

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