Nature:全鈣鈦礦串聯太陽能電池，刷新紀錄！

金也 8個月前 (11-24) 1672瀏覽

一、【導讀】

金屬鹵化物鈣鈦礦作為一種極具前景的新型光伏材料，有望用于構建更薄、更輕、更柔性、低成本的高效太陽能電池。單結鈣鈦礦太陽能電池的效率（PCE）在短短的十多年內從4%（2009年）提升至25.8%（2021年），已經可以與硅電池相媲美。然而，想要進一步提升單結鈣鈦礦太陽能電池的效率變得十分困難。

得益于鈣鈦礦優異的寬帶隙可調性，通過開發全鈣鈦礦疊層電池能夠突破單結電池的Shockley-Queisser極限。研究者通過兩層不同帶隙的鈣鈦礦材料相互堆疊，以收集不同波長的陽光，進而提升光吸收效率，從而達到突破電池效率的目的。在這類全鈣鈦礦疊層電池中，頂部的寬帶隙鈣鈦礦層可以完美的吸收光譜中的紫外及部分可見光，而底層的窄帶隙鈣鈦礦層則有利于吸收長波可見光和近紅外光。因此，通過這種疊層設計可以實現器件對太陽光譜的有效利用，提升電池的能量轉換效率。

2021年韓國學者實現了單結鈣鈦礦電池的最高效率25.8%。僅僅一年后，我國學者南京大學譚海仁課題組及相關合作者就利用鈣鈦礦疊層技術實現了鈣鈦礦太陽能電池的效率突破，PCE達到了26.4%，展示了疊層全鈣鈦礦電池的優異前景。盡管疊層鈣鈦礦太陽能電池取得了上述巨大突破，然而其面臨的巨大的開路電壓損失是抑制其效率進一步提升的關鍵問題。目前單結~1.5 eV帶隙鈣鈦礦電池已經實現了低至0.3 V的開壓損失（即帶隙和開路電壓之間的差異），而帶隙為1.75 eV鈣鈦礦太陽能電池還沒能實現低于0.5 V的開壓損失。

二、【成果掠影】

近日，多倫多大學的Edward H. Sargent教授聯合美國托萊多大學鄢炎發教授在Nature上報到了題為“Regulating surface potential maximizes voltage in all-perovskite tandems”的論文，實現了新效率記錄（＞27%）的全鈣鈦礦疊層太陽能電池。研究人員采用1.79 eV帶隙的鈣鈦礦太陽能電池的開路電壓達到1.33 V，實現了首個開路電壓損失低于0.5 V的寬帶隙鈣鈦礦電池。此外，該成果以Accelerated Article Preview的形式優先在線發表，即未經深度編校的accepted manuscript版本。

三、【核心創新點】

  • C60的引入會使PLQY降低兩個數量級，鈣鈦礦/C60界面可能與是開路電壓損失密切相關；
  • 短鏈二銨配體（PDA）鈍化處理可有效改變鈣鈦礦界面的動力學；

四、【數據概覽】

圖1 鈣鈦礦/C60界面復合分析及最小化策略 ? 2022 Springer Nature

(a) 用PDA配體處理鈣鈦礦表面的晶體結構示意圖 ;

(b) PLQY數據來自對照、丁胺(BA)和丙烷二銨(PDA)在ITO/HTL襯底上用C60和不加C60處理的薄膜;

(c) 對照和BA和PDA處理的薄膜與C60的帶對齊(值來自補充圖S2中的UPS/IPES測量);

(d) 未處理和PDA處理的帶有溴離子空位(VBr)的Pb-I端表面之間的功函數差(ΔW)。ΔW的正值表示費米能級的上移，ΔW的負值表示費米能級的下移;

(e) 計算出大塊鈣鈦礦和不同表面結構的態密度(DOS)。

圖2 表面不均勻性及其利用表面吸附分子層的修復措施 ? 2022 Springer Nature

(a)對照和PDA處理薄膜的QFLS圖譜顯示出更強的同質性和對c60誘導缺陷的抗性。

(b) QFLS像素值直方圖。

(c-d) 對照組和PDA處理組的KPFM圖像。

(e-f) 對照組合PDA處理膜在0.15°入射角的GIWAXS圖。

(g-h)比較對照組和PDA處理薄膜的表面(0.15°)和體塊(1.0°)晶體結構。

(i-j) 控制和處理組的瞬態反射率譜。

圖3 寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池的表征 ? 2022 Springer Nature

(a) 對照組合處理組寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池的J-V曲線。

(b) 認證的J-V曲線。

(c) 對照組合處理組寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池的參數，統計了30個器件。

(d) 對照組合處理組寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池的效率和開壓損失分析。

圖4 鈣鈦礦串聯太陽能電池的光伏性能和穩定性 ? 2022 Springer Nature

(a) 鈣鈦礦疊層串聯電池的結構。

(b) 器件的橫截面SEM圖。

(c, d) 串聯電池兩個子電池的EQE曲線和J-V曲線。

(e) NERL認證的全鈣鈦礦串聯電池J-V曲線。

(f) 穩定性測試。

五、【成果啟示】

研究者通過研究鈣鈦礦疊層電池中常見的鈣鈦礦/C60界面的復合損失問題，設計出了一種PDA鈍化策略，實現了超低開壓損失的寬帶隙太陽能電池，首次實現了開壓損失低于0.5 V的寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池的設計。將上述器件與窄帶隙器件結合制備了疊層器件，實現了創紀錄的高開路電壓（2.19 V）和大于27%效率的全鈣鈦礦疊層太陽能電池。

原文詳情：https://doi.org/10.1038/s41586-022-05541-z

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