俞書宏Angew. Chem. Int. Ed.：鐵摻雜NiSe2納米線的合成及其表面致密氧化

【引言】

超薄納米結構至少具有一個尺寸在5納米以下的尺寸，由于其具有吸引人的性能，因此與其用于各種應用的塊體相比具有相當大的優勢。直徑<2nm的超薄納米線（UNWs）由于其獨特的量子限制效應，增加的比表面積和高表面原子比率而特別具有吸引力。不幸的是，由于難以控制這種原子級別的增長，制備這些UNWs仍然是一個挑戰。過渡金屬硫族化合物是有希望的電催化劑，但制造超薄結構（亞2nm）仍然很困難，其化學摻雜的實現更具挑戰性。

【成果簡介】

近日，中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家實驗室俞書宏、高敏銳（共同通訊）等人描述了直徑低至1.7nm的Fe-摻雜的NiSe₂超薄納米線（UNWs）的軟模板介導的膠體合成。 油胺和1-十二烷硫醇之間的協同相互作用對于產生這些UNWs是至關重要的。被限制在超薄支架表面原位形成的無定形氫氧化物層能夠實現有效的氧析出電催化。UNWs在0.1?M KOH中10 mA cm^-2時表現出非常低的268 mV超電勢，以及卓越的長期穩定性，是最高效的無貴金屬催化劑之一。相關成果以題為“Synthesis of Sub-2?nm Iron-Doped NiSe₂ Nanowires and Their Surface-Confined Oxidation for Oxygen Evolution Catalysis”發表在了Angewandte Chemie International Edition上。

【圖文導讀】

圖1 UNWs合成的示意圖

a）二元軟模板介導的Fe-NiSe₂ UNWs合成的示意圖

b-d）Fe-NiSe2 UNWs的（b）TEM圖像，（c）HAADF-STEM圖像和（d）HR-HAADF圖像

e）Fe-NiSe2 UNWs的STEM-EDS元素映射圖像

f）在NiSe₂，Fe-NiSe₂樣品和Ni參比的Ni K邊緣附近的歸一化XANES光譜

g）Fe-NiSe₂樣品和Fe參考物的Fe K邊緣附近的歸一化XANES光譜

圖2 極化曲線

a）裸GC電極和改性GC電極上OER的極化曲線

b）來自（a）的相應催化劑的塔菲爾圖

c）比較不同量摻鐵樣品和商業RuO₂的η，Tafel斜率，質量活度和TOF

d）計時電位法曲線

圖3 性能分析

a-c）（a）Ni₂p_3/2，（b）Se₃d和（c）穩定性試驗前后Fe-NiSe₂ UNWDs的O1s XPS譜

d）穩定性測試后Fe-NiSe₂ UNW-Ds的TEM和STEM-EDS元素映射圖像

e）穩定性試驗后Fe-NiSe₂ UNW-Ds的HAADF-STEM圖像

f）OER過程的吉布斯自由能變化圖

【小結】

該研究展示了直徑低至1.7nm的Fe-NiSe₂ UNWs的二元軟模板合成。發現摻雜的UNWs允許有效的析氧催化劑，在0.1M KOH中10mA cm²下具有268mV的低η，并且具有顯著的穩定性，是最有效的無貴金屬OER催化劑之一。該結果不僅豐富了超薄納米材料的合成庫，而且為新型先進的OER催化劑的設計提供了有前途的策略。

文獻鏈接：Synthesis of Sub-2?nm Iron-Doped NiSe₂ Nanowires and Their Surface-Confined Oxidation for Oxygen Evolution Catalysis（Angew. Chem. Int. Ed.,2018,DOI:10.1002/anie.201800883）

本文由材料人新能源組Allen供稿，材料牛整理編輯。

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