陜西師范大學劉生忠團隊Adv. Mater. : 晶界鈍化法制備穩定高效鈣鈦礦太陽電池

【引言】

近年來，有機無機雜化鈣鈦礦太陽電池因其卓越的光電性能受到廣泛關注，光電轉換效率從2009年的3.8%飛速提升至目前的22.7%。然而，低溫制備的多晶MAPbI₃鈣鈦礦薄膜，晶界處存在的大量缺陷會引起載流子復合，嚴重影響電池器件的光電轉換效率及其穩定性。

【成果簡介】

近日，來自陜西師范大學題為“Stable High-Performance Perovskite Solar Cells via Grain Boundary Passivation”的相關研究成果發表于Advanced Materials。陜西師范大學劉生忠教授、趙奎教授與阿卜杜拉國王科技大學Aram Amassian教授為文章的共同通訊作者，碩士生牛天啟為文章第一作者。在該研究中，研究人員在鈣鈦礦晶界處引入帶有路易斯酸/堿功能基團的半導體有機小分子，通過形成路易斯酸堿加合物或是鹵素-富勒烯自由基，有效地鈍化了Pb²⁺空位或Pb-I反位缺陷。同時，鈣鈦礦與小分子間能級匹配度的提升將有助于增強缺陷鈍化作用，提高載流子遷移率。晶界鈍化在提升器件光電性能的同時，晶界處的疏水型有機小分子能夠有效地抵御水汽的進入，提升器件整體的穩定性。

上述研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中央高校基金、教育部“111引智計劃”和“千人計劃”項目的資助。?

【圖文導讀】

圖一：晶界鈍化概念模型

(a). 帶有路易斯酸/堿功能基團的半導體有機小分子結構圖和能級圖

(b). 路易斯酸/堿功能基團與MAPbI₃晶面間的選擇性作用

(c-d). MAPbI₃晶界鈍化模型?

圖二：鈣鈦礦薄膜結晶動力學研究

(a). 一步旋涂法制備MAPbI₃薄膜示意圖

(b-e). 原位GIWAXS測試分析不同分子修飾MAPbI₃的相變過程和結晶性質

(f). ?MAPbI₃的結晶動力學模型

圖三：鈣鈦礦薄膜光學性能測試及器件的電學性能測試

(a). ITIC鈍化的MAPbI₃薄膜SEM平面圖

(b). ITIC鈍化的MAPbI₃薄膜SEM截面圖

(c). ITIC鈍化的MAPbI₃薄膜TEM截面圖及EDAX譜圖

(d). 不同分子鈍化的MAPbI₃薄膜穩態熒光譜圖

(e). 不同分子鈍化的MAPbI₃薄膜熒光壽命譜圖

(f). 不同鈣鈦礦太陽電池的阻抗圖

(g). ITIC鈍化鈣鈦礦太陽電池的暗態I-V譜圖

(h).不同分子鈍化的MAPbI₃薄膜缺陷態統計

(i). 不同分子鈍化的MAPbI₃薄膜電子、空穴遷移率統計

圖四：鈣鈦礦太陽電池的電學性能測試

(a). 鈣鈦礦太陽電池結構示意圖

(b). 對比不同鈣鈦礦太陽電池的J-V曲線圖

(c). 對比不同鈣鈦礦太陽電池的效率直方圖

(d). 對比不同鈣鈦礦太陽電池的EQE曲線?

圖五：鈣鈦礦薄膜和器件穩定性測試

(a). 50%濕度條件下，放置60天，不同鈣鈦礦薄膜的圖片

(b). 不同分子鈍化MAPbI₃薄膜的接觸角

(c). 50%濕度條件下，不同鈣鈦礦薄膜的XRD譜圖

(d). 不同鈣鈦礦器件的濕度穩定性測試

(e). 不同鈣鈦礦器件的熱穩定性測試

【小結】

在該項工作中，研究人員通過反溶劑修飾技術將帶有不同路易斯酸/堿功能基團的有機半導體小分子引入鈣鈦礦晶界處，鈍化缺陷，系統深入地研究了其晶界鈍化機理，提升器件的光伏性能和穩定性。有機小分子的引入能夠有效地提升電池器件的水熱穩定性，使其在50%的濕度環境下，經過40天，仍保持80%以上的器件初始效率。這為制備高效穩定的鈣鈦礦太陽能電池提供了更加理性的思路和方法，也將有助于推動鈣鈦礦太陽電池走向商業應用。

文獻鏈接： Stable High-Performance Perovskite Solar Cells via Grain Boundary Passivation (Adv.Mater., 2018, DOI: 10.1002/adma.201706576)

【團隊介紹】

陜西師范大學劉生忠教授團隊在低溫制備高效穩定鈣鈦礦器件方面取得了眾多國際領先的研究成果，包括： 在2015年平面鈣鈦礦電池打破世界紀錄(效率為19.62%)，2016年柔性鈣鈦礦電池效率打破世界紀錄(效率為16.09%)，2017年柔性電池繼續刷新世界紀錄(效率為18.4%), 2017年制備出世界最高效率的低維鈣鈦礦電池（效率為13.7%）。這些成果都達到了同類研究的國際先進水平。

本文由陜西師范大學劉生忠教授團隊提供，特此感謝！

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