ACS Catalysis：氮摻雜多孔碳包覆Cu2O立方八面體核殼結構有效增加光生載流子

深海萬里 5年前 (2018-03-22) 6687瀏覽

【引言】

近年來，由于人口和工業的迅速增長，能源短缺與環境污染問題已經成為人類社會面臨的最大挑戰。開發可再生和環境友好型能源已成為當前科學界最緊迫的任務。半導體光催化（光降解、光解水制氫、光電轉化和光催化有機合成等）可以將太陽能轉化為化學能，由于其具有低成本、環境友好等優點，被認為是解決上述兩個問題的最佳途徑之一。然而，低的光吸收效率和穩定性，高的電子和空穴復合效率限制了半導體光催化的實際應用。因此，如何設計合成出出具有高的光吸收效率，以及長的光生電子和空穴壽命的催化劑成為一項重要的挑戰。

【成果簡介】

近期，江蘇師范大學化學與材料科學學院韓錫光副教授在ACS Catalysis 上發表了題名為“Increasing Effectiveness of Photogenerated Carriers by in Situ Anchoring of Cu2O Nanoparticles on a Nitrogen-Doped Porous Carbon Yolk?Shell Cuboctahedral Framework”的論文。該論文華東師范大學博士生賀曉曉和江蘇師范大學化學與材料科學學院孫立鳴老師為共同第一，華東師范大學陳縉泉教授和江蘇師范大學韓錫光副教授為共同通訊。該研究采用苯并咪唑修飾的HKUST-1 MOFs為前驅體，原位制備出具有核殼結構氮摻雜的碳包覆的氧化亞銅立方八面體顆粒。通過對比研究發現核殼結構的存在增強了光的反射，大大提高了光的利用效率。瞬態吸收光譜數據和密度泛函計算表明，氮摻雜的碳的包覆可以延長光生電子和空穴的壽命。因此，該材料在光催化構筑C-C健的有機催化反應中表現出高效的活性。

【圖文導讀】

圖1 材料表征

[a] 掃描電鏡圖;

[b] 低倍透射圖;

[c] 單個顆粒透射圖;

[d] 選區電子衍射圖;

[e-g] 高倍透射圖。

圖2 元素分析

[a-e] 材料能譜面掃圖；

[f] 材料能譜線掃圖。

圖3 材料光催化性能測試

[a] 光催化反應方程;

[b] 催化活性對比；

[c] 催化穩定性。

圖4 瞬態吸收光譜

[a] 不存在電子接受體;

[b] 存在電子接收體。

圖5 材料密度泛函計算

[a] 石墨[001]面和Cu2O[111]面的界面模型圖;

[b] 相應得態密度；

[c] Γ點的HOCO軌道;

[d] Γ點的LUCO軌道;

[e] LUCO的俯視圖。

【小結】

該工作以苯并咪唑修飾的HKUST-1為前驅體，采用原位合成出了具有核殼結構氮摻雜的碳包覆的氧化亞銅立方八面體顆粒。由于其獨特的結構和組成，該材料表現出優異的光催化性能。為設計具有高效光催化活性的催化劑提供了新的思路。

【鳴謝】

該工作得到了國家自然科學基金（21671085, 11674101, 21333008），江蘇省基金（BK20150237，BK20161160)，江蘇省青藍工程和省優勢學科的支持。

文獻鏈接：Increasing Effectiveness of Photogenerated Carriers by in Situ Anchoring of Cu2O Nanoparticles on a Nitrogen-Doped Porous Carbon Yolk?Shell Cuboctahedral Framework（ACS Catalysis, 2018, DOI: 10.1021/acscatal.7b04219）

本文由江蘇師范大學韓老師課題組提供，特此感謝！

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