Sci.Adv.：在粘彈性液體電解質中穩定電化學界面

【引言】

電沉積是用于制造金屬/合金以及顆粒和聚合物材料涂層的多功能電化學工藝。該過程在縮短微電路和基于電池的電化學儲能技術中也起著重要作用。在通常使用的牛頓液體電解質中，該過程基本上不穩定。 潛在的不穩定性與微電路的失效，電池電極上的樹枝狀結晶形成以及離子選擇性膜中的極限電導有關。因此，必須對其進行仔細研究，以便在一系列工作溫度和電流速率以及多次充放電循環中實現穩定和安全的運行。

【成果簡介】

近日，康奈爾大學Lynden A. Archer（通訊作者）團隊發現由非常高分子量中性聚合物的半稀溶液組成的粘彈性電解質可通過多種機制抑制上述不穩定性。電解液能夠在沒有電對流不穩定性的情況下工作的電壓窗口ΔV顯示出在粘彈性電解質中顯著延長，并且滿足電解粘度η的冪律函數ΔV：η^1/4。這種冪律關系在液/固界面處對離子遷移的抵抗力中得到了重現。經過多次實驗觀察粘彈性電解質能夠實現許多金屬的穩定電沉積，對活性金屬如鈉和鋰有著最深刻的影響。相關成果以題為“Stabilizing electrochemical interfaces in viscoelastic liquid electrolytes”發表在了Science Advances上。

【圖文導讀】

圖1 粘彈性電解質的電化學特性

（A）具有不同聚合物濃度的電解質的I-V曲線

（B-D）在（B）不含PMMA，（C）2wt％PMMA和（D）8wt％PMMA的電解質中測量的電壓對時間的曲線

（E）在光學鋰中測量的平均示蹤粒子速度

（F）在對照和粘彈性液體電解質中測量的平均示蹤粒子速度作為電流密度的函數

圖2 粘彈性液體電解質的物理特性

（A）PMMA-EC/PC（v/v，1：1）-1 M LiTFSI電解質的頻率相關動態存儲G'（實心符號）和損耗G“作為聚合物濃度的函數

（B）在25℃下零剪切粘度和電導率的濃度

（C）粘彈性電解質中的擴展穩定性狀態作為電解質粘度的函數

（D）粘彈性液體電解質的DC離子電導率作為溫度的函數

（E）從具有不同聚合物濃度的電解質中的EIS測量獲得的奈奎斯特圖

（F）對于電解質/ Li界面的ASR聚合物濃度作為電解質粘度的函數

圖3 牛頓和粘彈性液體電解質中不同金屬的電沉積分析

（A）平均鋰枝晶尖端高度作為時間的函數

（B）平均鈉枝晶尖端高度作為時間的函數

（C）不同金屬的平均枝晶生長速率的比較

【小結】

該工作發現由非常高分子量中性聚合物的半稀溶液組成的粘彈性電解質可通過多種機制抑制上述不穩定性。這一發現對于高能電化學能量儲存具有重要意義。

文獻鏈接：Stabilizing electrochemical interfaces in viscoelastic liquid electrolytes（Sci. Adv.,2018,DOI:10.1126/sciadv.aao6243?）

本文由材料人新能源前線Allen供稿，材料牛整理編輯。

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