計算材料前沿研究成果精選|Phys. Rev. Lett.專刊（3月）

材料人推出計算材料成果匯編（月刊），報道計算材料相關重大成果。本篇為Physical Review Letters專刊（3月）。

1. 可控的Lifshitz轉換和四層石墨烯中的多波段傳輸

圖1 計算的3D帶結構及其2D投影以及系列帶狀結構的橫截面

金屬和半導體的費米面會經歷Lifshitz轉變（LT），即帶結構連接性的拓撲的突變從而引起材料性質發生異常變化。由于二維材料具有易于調節的費米能級和能帶結構，因而其可構成探究Lifshitz轉變的理想平臺，即材料費米面拓撲結構的變化。近期，美國加州大學河濱分校Chun Ning Lau（通訊作者）與俄亥俄州立大學的研究人員關注了一個相對未開發的2D多Dirac頻段體系，Bernal堆疊四層石墨烯（4LG）。他們使用四層石墨烯包含兩個相交的大型Dirac帶，闡釋了多重Lifshitz轉換和多帶傳輸，表現為電導率與電荷密度n和面外電場D、反常量子霍爾序列和Landau能級交叉的非單調依賴性。

文獻鏈接：Tunable Lifshitz Transitions and Multiband Transport in Tetralayer Graphene (Phys. Rev. Lett.，2018，DOI：10.1103/PhysRevLett.120.096802）

2. 微波探測腔耦合雙量子點中的電-聲相互作用

圖2 納米線DQD的示意圖與SEM圖像

近日，美國普林斯頓大學J.?R. Petta等人探究了電偶極子耦合的微波腔的懸浮InAs納米線雙量子點（DQD）中的電-聲相互作用。在DQD激發態中，他們通過在導線上施加一個有限偏壓以驅動穩定的狀態，從而在DQD躍遷能級處直接測量電-聲耦合強度。腔場的振幅和相位響應表現出由納米線的聲子模式引起的DQD能級失諧中的周期性振蕩，并且，觀察到的腔體相位位移與通過聲子耦合預測空腔中心頻率的重整化的理論是一致的。該成果表明，目前可以得到機械性懸掛于襯底上方的腔耦合的InAs納米線DQD；同時，比較測量的結果與器件的微觀理論模型也表明了由電子動力學介導的聲子與光子的耦合導致了腔中心頻率的聲子重整化。這些實驗可幫助理解納米體系中電-聲耦合的基本性質，并有可能為減輕半導體量子器件中的自旋衰變提供方法。

文獻鏈接：Microwave Detection of Electron-Phonon Interactions in a Cavity-Coupled Double Quantum Dot (Phys. Rev. Lett.，2018，DOI：10.1103/PhysRevLett.120.097701）

3. 自旋電流控制調制三端子磁振子晶體管中磁子的自旋電導率

?

圖3 彩色SEM圖與器件側視圖

通過在場效應晶體管（FET）中施加電場可以改變電荷載流子的密度從而調節半導體溝道的電導率。最近，基于磁振子的固態器件的編碼、運輸和控制信息等已經引起了科研人員巨大的研究興趣。然而，操縱其所傳遞信息的任務依然艱巨。有效操縱磁子自旋運輸對開發基于磁子的自旋電子器件至關重要，最近荷蘭格羅寧根大學L.?J. Cornelissen等人提供了一種用于調節注入器和探測器觸點之間的釔鐵石榴石通道中熱磁波的擴散傳輸方法的概念驗證。他們通過由第三調制器電極自旋霍爾注入磁子來增加或降低磁子的化學勢，改變通道的磁子自旋電導率。在T=250K時，他們獲得了1.6％/mA的調制效率。有限元模型表明通過減少溝道厚度，可以將其提高到遠高于10％/mA，此研究為基于熱磁振子的邏輯電路提供了令人關注的發展前景。

文獻鏈接：Spin-Current-Controlled Modulation of the Magnon Spin Conductance in a Three-Terminal Magnon Transistor (Phys. Rev. Lett.，2018，DOI：10.1103/PhysRevLett.120.097702）

4. 下沉密度在合金非平衡態化學再分配中的作用

圖4 經過輻照處理的KMC模擬結果

通過大量晶體缺陷產生遠離平衡態的開放體系的微觀結構的演變不僅取決于產生這種缺陷的外力的特性和控制點缺陷的遷移和消除的動力學過程，而且取決于微觀結構的特征。這種演變會在材料內部產生質量傳輸，導致化學重組，從而體系失效。因此，一個能夠預測相關體系穩態的物理模型，對于預測和控制材料性質至關重要。近日，美國洛斯阿拉莫斯國家實驗室Enrique Martínez（通訊作者）與法國巴黎薩克雷大學的研究人員通過動力學Monte Carlo（KMC）和Fe-Cr合金模型的基礎原子模型來分析點缺陷的產生、原子轉移速率和微觀結構的下沉特性之間復雜的相互作用，以研究理想的缺陷下沉對Cr濃度分布的影響，尤其關注了界面密度的作用。他們觀察到隔離量隨著界面間距的減小而線性地減小。在不可逆過程的熱力學模型內，根據KMC模擬推導并評估了通用的分析模型，以闡明該系統的結構-性質關系。

文獻鏈接：Role of Sink Density in Nonequilibrium Chemical Redistribution in Alloys (Phys. Rev. Lett.，2018，DOI：10.1103/PhysRevLett.120.106101）

5. 單層WS₂誘導的石墨烯的強各向異性自旋-軌道相互作用

圖5 ?A單元的相關數據

巴黎第十一大學H. Bouchiat（通訊作者）與英國帝國理工學院的研究人員報道了單層WS₂誘導石墨烯，使其具有強各向異性的自旋軌道相互作（SOI）。他們準備了兩種不同類型的異質結：單層WS₂-石墨烯和塊體WS₂-石墨烯（石墨烯從天然石墨機械剝離）。單層WS₂薄片通過化學氣相沉積（CVD）直接在硅襯底上生長，然后轉移到另一個Si/SiO₂襯底上以避免在SiO₂層中引起的缺陷。石墨烯被聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）萃取，然后沉積到WS₂上；塊體WS₂通過機械剝離并沉積在石墨烯上來制備。在磁導率測量中，單層WS₂-石墨烯和塊體WS₂-石墨烯系統的直接對比揭示了單層過渡金屬二硫族化合物可以誘導比體積更強的SOI。弱反定位曲線的詳細理論分析提出，預測自旋軌道能量（Eso）將會高于10 meV。

文獻鏈接：Strong Anisotropic Spin-Orbit Interaction Induced in Graphene by Monolayer WS2 (Phys. Rev. Lett.，2018，DOI：10.1103/PhysRevLett.120.106802）

6. 揭示玻璃形成液中結構松弛與動態異質性之間的關系

圖6 對所有體系的弛豫時間與溫度的研究

盡管眼鏡被使用了幾千年，而玻璃化轉變的本質仍然是神秘的。在接近玻璃化轉變時，動態異質性的增長一直被認為在解釋結構松弛的突然放緩中起到關鍵作用。然而結構松弛與動態異質性之間是否存在潛在的聯系仍然是難以捉摸的。近日，中國科學技術大學徐寧與中國科學院物理研究所管鵬飛等研究人員通過引入隱藏在不同模型玻璃形成液體中具有相同動態非均勻性的狀態點的特征時間尺度，揭示了動態非均質性和結構松弛之間的潛在聯系。這個時間尺度對應于玻璃形成液體具有動力學脆性，并通過實現擴展崩潰來橋接結構松弛和動態異質性。此外，從一個恒定的動態非均勻性條件的角度，可以在不引入任何自由參數的情況下，實現各種玻璃形成液體的相當概括的描述。

文獻鏈接：Revealing the Link between Structural Relaxation and Dynamic Heterogeneity in Glass-Forming Liquids (Phys. Rev. Lett.，2018，DOI：10.1103/PhysRevLett.120.125502）

7.擴散時間分布的電化學阻抗成像研究

圖7 復合平面上的人工光譜及其模型擬合與分布

美國麻省理工學院Martin Z. Bazant等研究人員提出了基于擴散時間分布（DDT）的隨機非均質材料的擴散阻抗理論。他們建立了一個數學框架，根據擴散時間（DDT）的分布來分析電化學阻抗譜，用于平行陣列的隨機有限長度Warburg（擴散）或Gerischer（反應擴散）電路元件。他們基于具有Tikhonov正則化的復雜非線性最小二乘回歸，提出了一種通用的方法來解決實驗數據中DDT的問題，該方法不假設關于構型隨機性的經驗知識，并說明了三種用于能量轉換的納米結構電極：（i）碳納米管超級電容器，（ii）硅納米線鋰離子電池和 iii）多孔碳釩液流電池。研究結果表明了非破壞性“阻抗成像”來推斷隨機非均質材料的微觀結構統計具有可行性。

文獻鏈接：Electrochemical Impedance Imaging via the Distribution of Diffusion Times (Phys. Rev. Lett.，2018，DOI：10.1103/PhysRevLett.120.116001）

8. 高功率固體量子電池的集合充電

圖8 電池運行示意圖

量子信息定理指出，利用集合的量子資源有可能極大地提高由許多相同基本單元構成的量子電池（QB）的充電能力。意大利理工學院Dario Ferraro（通訊作者）與比薩高等師范學校的研究人員提出并解決了可在固態體系結構中設計的QB模型。它由N個在腔體中耦合到單個光子模式的二級系統組成。他們對比了這種集合模型（“Dicke QB”），糾纏是真正由共同的光子模式產生的，其中每個二級系統都耦合到它自己獨立的腔模（“Rabi QB”）中。通過采用精確的對角化，他們證明了Dicke QBs充電功率中出現了量子優勢，其尺寸類似√N（N>>1）。

文獻鏈接：High-Power Collective Charging of a Solid-State Quantum Battery (Phys. Rev. Lett.，2018，DOI：10.1103/PhysRevLett.120.117702）

9. 鈦酸鍶的熱傳輸和聲子流體動力學

圖9 鈦酸鍶晶體結構與熱導率等數據分析

由于聲子、熱量在絕緣體中仍可以傳播，近年來由于改進的計算性能和新的理論技術，第一性原理理論可以得到半導體固有熱導率的定量計算。幾十年前確定的聲子流動的流體力學狀態在類石墨烯二維系統中得到了重新關注。近日，德國科隆大學Kamran Behnia與法國、巴西的研究人員一起研究了在寬溫度范圍（2-400 K）的未摻雜和摻雜鈦酸鍶中的熱導率κ，并檢測了不同的熱流狀態。他們發現在未摻雜的SrTiO₃中，隨著溫度低于其峰值并且在窄溫度窗口中，κ變化得比立方結構的更快。之前在少數固體中觀察到的這種行為并將其歸因于Poiseuille聲子流。

文獻鏈接：Thermal Transport and Phonon Hydrodynamics in Strontium Titanate (Phys. Rev. Lett.，2018，DOI：10.1103/PhysRevLett.120.125901）

10. 催化反應條件下在PtRh納米粒子上鑒定具有催化CO氧化的活性表面相

圖10 高分辨率的倒易空間圖與衍射分析

在氧化物載體上的Pt-Rh合金納米顆粒廣泛用于非均相催化，應用范圍從汽車排氣控制到能量轉換。而為了提高催化劑性能，在工業相關的操作條件下，納米顆粒表面結構與其催化活性的原子尺度相關性至關重要。近期，德國漢堡大學A. Stierle與瑞典隆德大學U. Hejral等研究人員在接近大氣壓的CO氧化過程中，對納米顆粒表面結構的x射線衍射數據和原位質譜進行了分析。他們通過檢測特定納米顆粒的x射線衍射信號來確定超薄表面氧化物的形成，并將它們的演化與樣品的增強催化活性聯系起來。該方法開啟了可操作條件下進行前所未有的原子尺度分辨率的氧化物負載的納米顆粒基催化劑的深入表征方面的研究工作。

文獻鏈接：Identification of a Catalytically Highly Active Surface Phase for CO Oxidation over PtRh Nanoparticles under Operando Reaction Conditions (Phys. Rev. Lett.，2018，DOI： 10.1103/PhysRevLett.120.126101）

本文由材料人計算材料組Annay供稿，材料牛整理編輯。

材料牛網專注于跟蹤材料領域科技及行業進展，這里匯集了各大高校碩博生、一線科研人員以及行業從業者，如果您對于跟蹤材料領域科技進展，解讀高水平文章或是評述行業有興趣，點我加入編輯部大家庭。

歡迎大家到材料人宣傳科技成果并對文獻進行深入解讀，投稿郵箱tougao@cailiaoren.com。

材料人建有材料計算微信群，請添加微信客服“cailiaokefu”，并提供姓名+方向加入。

材料人重磅推出材料計算解決方案，組建了一支來自全國知名高校老師及企業工程師的科技顧問團隊，專注于為大家解決各類計算模擬需求。如果您有需求，歡迎掃以下二維碼提交您的需求。或點擊鏈接提交，或直接聯系微信客服（微信號：iceshigu）