南京大學Nano Lett：鉛鹵化物鈣鈦礦納米線熱性能的動力學研究

木文韜 5年前 (2018-04-23) 4357瀏覽

【引言】

金屬鹵化物鈣鈦礦（MHP）作為一種有前景的新興功能材料，在光電子領域顯示出巨大的潛力，已經引起了廣泛的關注。比如高效太陽能電池，窄半寬和寬色域發光二極管以及高Q因子激光器。盡管納米線在這些光電子應用中展現出優勢，但熱穩定性是一個需要解決的問題，因為器件操作期間大量的積聚熱量會導致各種問題，包括熱機械故障和熱化學降解。另外，由于高塞貝克系數和低導熱率，鈣鈦礦材料也被認為是用于熱電的有前途的材料。?因此，探索MHP納米結構的熱性能是非常重要的。

【成果簡介】

近日,南京大學的朱嘉教授與美國范德堡大學Deyu Li教授（共同通訊作者）全面系統地研究了三種不同類型的單晶鈣鈦礦納米線在35?320K溫度范圍內的溫度依賴性熱導率。得到的CH3NH3PbI3，CH3NH3PbBr3和CsPbBr3納米線的室溫熱導率值分別為0.22,0.32和0.36 Wm-1?K-1，明顯低于傳統半導體納米線和氧化物鈣鈦礦。重要的是，它們熱導率隨溫度的相關性非常不同，該工作揭示了陽離子動力學對鹵化物鈣鈦礦納米線熱傳輸的關鍵作用。結果表明，與CsPbBr3納米線相比，CH3NH3PbBr3納米線的熱導率明顯受到抑制，這歸因于有機陽離子作用，使其結構內紊亂度增加。此外，還觀察到有機－無機雜化鈣鈦礦CH3NH3PbI3和CH3NH3PbBr3納米線具有不同的溫度依賴性熱導率，這可歸因于CH3NH3PbBr3在低溫下的更劇烈陽離子動力學運動以及CH3NH3PbI3在較高溫度下較低的聲子群速度和較高的Umklapp散射率。?這一工作揭示了三種材料本征的熱傳導機制，對基于?MHP的高性能熱敏和光電子器件的設計具有重要意義。相關研究成果以“Cation Dynamics Governed Thermal Properties of Lead Halide Perovskite Nanowires”為題發表在Nano Letters上。本文第一作者是王毓熙。

【圖文導讀】

圖1?三種鈣鈦礦結構和單晶納米線表征的示意圖

（a）CsPbBr3，CH3NH3PbBr3和CH3NH3PbI3鈣鈦礦籠形結構的示意圖

（b-d）FTO玻璃上生長的CsPbBr3，CH3NH3PbBr3和CH3NH3PbI3?納米線的光學顯微鏡圖像

（e-g）CsPbBr3，CH3NH3PbBr3和CH3NH3PbI3的納米線的放大SEM圖像

（h）生長的納米線的XRD圖

圖2 鈣鈦礦納米線的熱測量

（a）懸空熱橋熱學測試器件上鈣鈦礦納米線?的SEM圖像

（b）計算測量的CH3NH3PbI3納米線的總測量熱阻和熱接觸熱阻（樣品橫截面尺寸：350?nm×480?nm）。

（c）相應的CH3NH3PbI3納米線的熱導率。

圖3?CsPbBr3，CH3NH3PbBr3和CH3NH3PbI3納米線的熱導率對比

（a）CH3NH3PbBr3和CH3NH3PbI3之間的熱導率比較揭示了加速陽離子動力學在低溫下抑制k（綠色箭頭）中的作用

（b）CsPbBr3和CH3NH3PbBr3之間的熱導率比較揭示了有機陽離子動力學在抑制k（綠色箭頭）中的作用。

【小結】

綜上所述，該工作系統地研究了雜化有機-無機CH3NH3PbI3，CH3NH3PbBr3和全無機CsPbBr3納米線的溫度相關熱導率，揭示了有機陽離子和鹵素陰離子對鈣鈦礦熱性能的綜合影響。?重要的是，該工作通過討論不同鹵素原子與陽離子動力學之間的關系，進一步推進了MA陽離子動力學機制與這些材料中的熱傳輸相關聯。?這些發現揭示了鉛鹵化物鈣鈦礦中令人感興趣的熱性能，它可以為開發基于MHP的光電子器件提供重要借鑒意義。此外，考慮到發現的低熱導率，及之前報道的可調的電性能以及這些MHP的高塞貝克系數，它為熱學調控和熱能儲存和轉換中的應用提供了機會。

文獻鏈接：“Cation Dynamics Governed Thermal Properties of Lead Halide Perovskite Nanowires”(Nano Lett.2018.?DOI.org/10.1021/acs.nanolett.7b04437)

【團隊介紹】

朱嘉教授團隊長期關注低維材料熱傳輸及其高效界面光熱轉換應用，此前相關工作包括：

  1. Nature Photonics 10, 393-398 (2016)
  2. Science Advances 2：e1501227 (2016)
  3. PNAS 113, 13953 (2016)
  4. Advanced Materials, 29, 1606762 (2017)
  5. Nano Energy, 32, 195–200(2017)
  6. Advanced Materials, 29, 1604031 (2017)
  7. Adv. Func.. Mater. 27, 1604134 (2017)
  8. Appl.?Phys. Lett. 111, 163102 (2017)
  9. Adv. Energy Mater. 1702884(2018)
  10. Natl. Sci. Rev., 5, 70 (2018)

?本文由材料人編輯部學術組微觀世界翻譯，南京大學朱嘉教授修正供稿，材料牛整理編輯。

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