西安交大吳朝新組Angew. Chem. Int. Ed.：共軛配體增強鈣鈦礦量子點之間的載流子傳輸及其高效率發光二極管

Andy 5年前 (2018-04-26) 6065瀏覽

【引言】

近年來，鈣鈦礦材料由于具有易于合成、低成本、高吸收系數、載流子擴散距離長等優勢，在光伏領域掀起研究熱潮，成為炙手可熱的“明星材料”。除此之外，鈣鈦礦材料還具有高熒光量子產率及易于通過組分調控的發光光譜范圍，使其展現出在發光二極管領域的應用優勢。尤其將鈣鈦礦制備成低維量子點后，由于量子限域作用，材料的發光性能將有更進一步的提高。然而，在鈣鈦礦量子點的制備過程中，為了保證膠體量子點的穩定性，烷基鏈配體必不可少。但是，這些烷基配體的絕緣性限制了載流子在量子點之間的傳輸，導致了最終量子點器件低劣的性能。雖然可以通過優化烷基配體的濃度，或者烷基鏈的長度在膠體量子點的穩定性與載流子傳輸性之間尋找平衡點，但目前為止，依然沒有一種方法從根本上解決鈣鈦礦膠體量子點的穩定性與量子點間載流子傳輸特性同時提高的矛盾。

【成果簡介】

為了提高鈣鈦礦量子點薄膜中載流子的傳輸及復合效率，從而提高鈣鈦礦量子點發光二極管的效率，西安交通大學吳朝新教授團隊首次提出直接采用具有共軛結構的烷基胺苯丙烯胺（PPA）作為配體，利用共軛基團的電子離域特性，解決了量子點穩定性與載流子傳輸特性提高之間的矛盾。研究指出采用共軛配體不但成功地合成甲胺鉛溴鈣鈦礦量子點，又在不降低量子點膠體穩定性的同時，提高了量子點薄膜的導電性能。相比采用正辛胺（OA）為配體制備的鈣鈦礦量子點，采用PPA制備的甲胺鉛溴量子點膠體溶液的熒光量子效率為63.10%與OA制備的甲胺鉛溴量子點相當。重要的是，PPA的使用使得鈣鈦礦量子點薄膜中的載流子遷移率由0.19±0.27cm2/(Vs)提高到了4.3±0.55cm2/(Vs)，提高了22倍；相應的發光二極管器件效率提高了約8倍，PPA量子點發光二極管的亮度可達9053cd/m2，效率可達9.08cd/A。這項工作為解決量子點間較差的載流子傳輸性能提供了新的解決思路，將會加速新奇共軛配體的設計及其在相應的量子點光電領域的應用。

 

該項研究工作以題目為“Charge Transport between Coupling Colloidal Perovskite Quantum Dots Assisted by Functional Conjugated Ligands”近期發表于國際期刊Angew. Chem. Int. Ed. (2018, 57, 1–6)。該論文第一作者為課題組博士生代錦飛，西安交通大學為唯一作者單位，以及吳朝新教授作為唯一通訊作者。參與此項工作的還有西安交通大學的段新華教授及其博士生趙景峰同學。

【圖文導讀】

圖1 以PPA為配體的甲胺鉛溴量子的合成及其光學性質表征

(a) 量子點的合成示意圖；

(b) 以PPA為配體的MAPbBr3量子點結構示意圖；

(c) 以PPA和OA為配體的MAPbBr3量子點的熒光發射強度對比;

(d) 以PPA和OA為配體的MAPbBr3量子點的熒光壽命對比;

(e) 以PPA為配體進行MAPbBr3量子點的光譜調控。

圖2 以PPA和以OA為配體的甲胺鉛溴量子的基本結構表征對比

(a) 以PPA為配體的量子點的TEM和HRTEM圖像；

(b) 以OA為配體的量子點的TEM和HRTEM圖像；

(c) 以PPA和OA為配體制備的MAPbBr3量子點的傅里葉轉換紅外光譜表征;

(d) 以PPA和OA為配體制備的MAPbBr3量子點的XRD分析;

(e) 以PPA和OA為配體制備的MAPbBr3量子點的穩定性對比。

圖3 以PPA為配體制備的MAPbBr3量子點薄膜中的載流子傳輸性能具有顯著提升

(a) 以PPA-QDs和OA-QDs為活性層的單電子器件的J-V曲線對比；

(b) 以PPA-QDs和OA-QDs為活性層的單空穴器件的J-V曲線對比；

(c) 采用霍爾效應測試量子點薄膜載流子遷移率示意圖;

(d)采用霍爾效應測試獲得的MAPbBr3塊體薄膜和不同配體量子點薄膜的載流子遷移率結果。

圖4 以PPA為配體制備的MAPbBr3量子點促進了MAPbBr3量子點發光二極管的效率提升

(a) MAPbBr3量子點發光二極管能級結構圖；

(b) 以PPA-QDs和OA-QDs為發光層的發光二極管器件SEM截面圖(標尺250 nm)；

(c) 發光層量子點薄膜的表面形貌及相應的元素分布圖(標尺500 nm)；

(d)~(f) PPA-QDs及OA-QDs發光二極管的發光強度、電流效率器件電流密度曲線隨加載電壓的變化;

(g)(h) 載流子在PPA-QDs和OA-QDs薄膜中的傳輸示意圖。

【小結】

西安交通大學吳朝新教授團隊主要研究新型功能材料的“光-電”與“電-光”物理機制及其器件應用如太陽能電池與發光二極管等。主頁：http://zhaoxinwu.gr.xjtu.edu.cn。該工作得到國家重點專項（2016YF0400702）和國家自然基金委（11574248及61505161）項目的支持。

文獻鏈接：Charge Transport between Coupling Colloidal Perovskite Quantum Dots Assisted by Functional Conjugated Ligands.（Angew. Chem. Int. Ed. ，2018，DOI：10.1002/anie.201801780）

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