Energ. Environ. Sci.：通過有序共價三嗪基框架實現高效可見光驅動的水氧化和質子還原

【引言】

用于清潔化學燃料（如氫氣）的太陽能驅動催化劑非常有希望減輕化石燃料燃燒引起的環境問題，并滿足日益增長的全球能源需求。自從1972年Fujishima和Honda在n-型二氧化鈦電極上發現了水的分解以來，無機材料的水分解獲得了絕大多數關注。然而，只有很少的無機半導體，如GaN：ZnO和InNiTaO₄具有合適的能帶位置，以驅動可見光照射下純水中釋放的氫和氧。近來，人們對合成半導體聚合物的關注主要集中在石墨C₃N₄上，其具有優異的析氫性能，但對水氧化的活性較低。

【成果簡介】

近日，倫敦大學學院唐軍旺、Zheng Xiao Guo（共同通訊）等人通過微波輔助聚合方法合成了高度有序的共價三嗪基骨架CTF-1（C₈N₂H₄）。它在可見光照射下表現出極高的氧氣放出活性，使得420nm處的表觀量子效率（AQE）接近4％。此外，聚合物還可以有效地從水中釋放H₂。 在420nm處高達6％AQE的H₂產出也已經實現。該聚合物具有整體水分解的巨大潛力。這種卓越的性能歸功于其明確的有序結構，低碳化和優異的帶位。相關成果以題為“Efficient visible light-driven water oxidation and proton reduction by an ordered covalent triazine-based framework ”發表在了Energ. Environ. Sci.上。

【圖文導讀】

圖1 元素分析

a）XPS光譜

b）元素分析

c）部分和全部RT-IR光譜

d）13C CP MAS ssNMR 光譜

圖2 拉曼等光譜分析

a）拉曼光譜

b）粉末X射線衍射圖案

c）在77K時測得的氮吸附和解吸等溫線

d）快速傅立葉變換CTF-1-100W

圖3 水解產氫

a）使用50mg 3%wt的Pt作為空穴清除劑在可見光驅動下產氫

b）使用50mg?CTF-1-100W作為空穴清除劑（無催化劑）在可見光驅動下產氫

【小結】

該研究提出了一種有效的聚合物以實現質子還原，更重要的是水氧化CTF-1-100W樣品容易在非常溫和的條件下制備，顯示出明確的分層形態。合該成方法可以通過控制結晶度，碳化和排序進一步應用于其他聚合物光催化劑，以實現高效太陽能燃料合成。此外，該CTF-1還可用于其他應用，如太陽能水處理和有機太陽能電池。

文獻鏈接：Efficient Visible Light-Driven Water Oxidation and Proton Reduction by an Ordered Covalent Triazine-Based Framework（Energ. Environ.?Sci. , 2018 , DOI:? ?10.1039/C7EE02981K）

本文由材料人新能源前線Allen供稿，材料人整理編輯。

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