ACS Nano: 具有定向可調節有序介孔的高度均勻碳板

【引言】

中孔碳由于其在吸附，分離，催化和儲能方面表現出巨大潛力，其制備方法受到了廣泛的關注。具體而言，具有均勻形態單分散的介孔碳納米材料是較為理想的一類材料，因為它們可以將中孔和均勻納米結構整合到一個單一實體中，從而產生獨特的性質和應用。因此，控制中孔碳的結構/維度及其孔隙率的調節是十分重要的。在這方面，二維（2D）或偽二維多孔碳在過去的十年中引起了極大的興趣，因為它們的片狀結構使得孔隙充分暴露并且使得電荷載體各向異性運輸。然而，大多數報道的制備多孔碳的方法，如石墨烯的KOH蝕刻，生物質活化或多孔聚合物熱解所得碳片的孔隙率不能提供令人滿意的可控性，其通常僅包含具有寬尺寸分布的無序孔。因此，制備具有可控孔隙率和有序形態的自支撐OMC片材仍然是一項極具挑戰性的任務。

【成果簡介】

近日，上海交通大學吳冬青副教授聯合劉瑞麗研究員報告了一種軟-硬模板輔助方法，用于制備非常規自立式OMC片（OMCSs）。使用MgAl層狀雙氫氧化物（MgAl-LDH）作為硬模板，三嵌段共聚物F127作為軟模板，酚醛樹脂作為碳源。發現MgAl-LDH和resol-F127單分子膠束之間的相互作用對OMCSs中介孔的取向具有強烈的影響，從而使具有垂直或水平排列的中孔陣列的OMCS的可控制造成為可能，發現其在不同配置的超級電容器中的電化學儲能行為不相同。在具有兩個對稱電極的全固態超級電容器（ASSS）中，具有垂直中孔陣列的OMCS顯示出優異的能量密度（28.9Wh kg^-1）和功率密度(288 288 kW kg^?1),，與基于OMC的最先進的超級電容器相媲美。另一方面，含有平面內膜狀電極的微型超級電容器（MSCs）中含有水平介孔陣列的OMCS具有242 Wcm^-3的高功率密度，優于大多數OMC。更重要的是，制備具有方向可調的中孔陣列的碳片可以幫助闡明電化學存儲機制并且允許根據它們的配置優化器件性能，從而為納米級上的儲能器件的操縱提供了強有力的工具。相關研究成果“Highly Uniform Carbon Sheets with Orientation-Adjustable Ordered Mesopores”為題發表在ACS Nano上。

【圖文導讀】

圖一?OMCS制造過程的示意圖

（a）三嵌段共聚物F127和低分子量酚酚醛樹脂的組裝，導致形成resol-F127單體膠束

（b）借助于界面誘導的相互作用，在MgAl-LDH表面上沉積單體膠束

（c）通過水熱處理使甲階酚醛樹脂交聯和固化

（d）通過單分子膠束/ LDH復合物的碳化形成OMCS / LDH

（e）蝕刻掉硬模板后可以獲得OMCS

圖二?OMCS的形貌表征

（a）OMCS-1的橫截面SEM圖像

（b）OMCS-2的的橫截面SEM圖像

（c，d）OMCS-1和OMCS-2的SEM圖像

圖三 具有高度有序介孔六邊形的OMCS

（a，b）OMCS-1的TEM圖像

（c，d）OMCS-2的TEM圖像

圖四?OMCSs電極材料的ASSS的電化學性能

（a）1000mV s^-1時獲得的樣品的CV曲線

（b）OMCS-1在30?3000mVs^-1的不同掃描速率下的CV曲線

（c）OMCS-1在電流密度為20-100A g^-1時的恒流充放電曲線

（d）具有不同電流密度的ASSS的比電容容量保持率

圖五 具有片狀OMCSs電極材料的MSC的結構和性能

（a）平面MSC的示意圖

（b）用OMCS膜涂覆的叉指電極的俯視SEM圖像

（c）在5mV s^-1掃描速率下的MSC的CV曲線

（d）掃描速率5至1000mVs-1的比電容保持率

（e）MSC的Ragone圖

（f）MSC在1V s^-1的循環可達20000次

圖六?MgAl-LDH表面上的resol-F127單分子膠束的界面誘導的組裝機制

【小結】

本文展示了一種軟-硬模板輔助路徑法，使得二維獨立碳片的形態和中孔陣列的方向可調。作為超級電容器中的電極，OMCS具有顯著的性能，包括高電容，倍率性能以及能量/功率密度，這些都受到其形態和孔隙率的控制。最重要的是，在這項工作中，resol-F127單分子膠束的表面依賴性聚集行為為各種具有可控孔隙度的2D自立式多孔材料提供了一個有趣的思路，并且將會在電化學儲能和生物醫學領域有著廣泛的應用。

文獻鏈接：“Highly Uniform Carbon Sheets with Orientation-Adjustable Ordered Mesopores” (ACS Nano. DOI: 10.1021/acsnano.8b00576)

本文由材料人編輯部學術組微觀世界編譯供稿，材料牛整理編輯。

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