勞倫斯利弗莫爾國家實驗室PRL：硬X射線觀測單晶硅非熱熔的延遲過程

【引言】

?晶體中原子周期性的超快損失現象會伴隨著高能光子脈沖的吸收而產生。此時，高于某一閾值溫度的電子熱化導致大量的鍵合狀態被耗盡同時反鍵合狀態被填充，然后，離子的靜電勢發生顯著變化，導致從其平衡位置發生了慣性位移。在這種情況下，光吸收將由核級電子主導，產生快光電子。然而，在閾值溫度之上，將通過二次電子級聯保持電子平衡過程，時間尺度高達60 fs，推遲非熱融的發生。該工作即是測量這種延遲過程。

【成果簡介】

?近日，美國勞倫斯利弗莫爾國家實驗室T. Pardini等研究人員通過實施X射線泵-X射線探針方案來監測單晶硅中非熱融的開端。通過使用由Linac相干光源（SLAC）提供的超短脈沖和針對硬x射線的定向分裂和延遲線，他們實現了檢測轉換開端的瞬時分辨率。他們的數據顯示，從光吸收到150±40fs之間的并未損失長程有序度，并認為這是電子體系達到或超過臨界非熱熔溫度所需的時間。一旦達到這種平衡，長程原子排列的損失會以慣性進行，并在光吸收的315±40 fs內完成。該研究發表于Physical Review Letters，題為“Delayed Onset of Nonthermal Melting in Single-Crystal Silicon Pumped with Hard X Rays”。

?【圖文導讀】

?圖1. 實驗裝置的示意圖

來自LCLS的25 fs FWHM脈沖被MEL-X分分成泵浦和探測光束，MEL-X安裝在聚焦光學器件下游約4 m處和樣品平面上游約4 m處。在像素陣列檢測器上，Si(333)布拉格反射通過近后散射幾何進行測量。M2和M3 MEL-X反射鏡相對于光軸的插入深度誤差如圖所示，代表了泵浦探頭延遲不確定度最重要的來源。

圖2.樣品處泵（a）和探頭（b）光束的模擬強度分布

在樣品位置模擬泵(a)和探針(b)的強度分布。

（a）中紅線表示1.5 eV/atom的輪廓，泵浦強度的65％包含在該輪廓內。

（b）中探針光束的強度被縮放了0.4倍，以解釋MEL-X沿著探測光束路徑的四次反射的反射率。

圖3. Brag信號在探測器處的比值（I / I₀）與延遲時間的函數關系

右側y軸顯示探頭反射率。假設的慣性模型中，反射率隨時間變化的理論損失用實心紅線表示，時間不確定性以虛線表示。

?【小結】

該工作研究了5.95 keV的X射線脈沖泵浦下單晶硅的非熱熔化。研究數據表明，對于用硬x射線泵浦的硅，電子在等于或高于1.5 eV/atom的閾值溫度熱化時至少需要110 fs。他們認為，快速熱化光電子所需的幾百次碰撞導致了這個相當長的時間尺度。一旦開始過渡，離子會從它們的平衡位置發生慣性移位，在315±40 fs內就不存在長程有序，同時，探針反射率的缺失證明了這一點。

文獻鏈接：Delayed Onset of Nonthermal Melting in Single-Crystal Silicon Pumped with Hard X Rays (Physical Review Letters 2018, DOI: 10.1103/PhysRevLett.120.265701)

本文由材料人計算材料組Annay供稿，材料牛整理編輯。

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