南京大學譚海仁Nat. Commun.: MA陽離子“治愈”鈣鈦礦的缺陷

【引言】

高效率寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池與晶硅以及其它窄禁帶吸收材料相結合，可實現高效的串聯光伏器件。然而由于多晶鈣鈦礦薄膜中高的陷阱態密度，寬禁帶鈣鈦礦電池的性能遠不如禁帶寬度為1.6 eV以下的鈣鈦礦電池。提高鈣鈦礦的缺陷容忍度是改善寬禁帶鈣鈦礦電池性能的一條有效途徑。已有研究表明常規鈣鈦礦電池中A位陽離子的混合是實現高效率的關鍵，當前報道的高效率鈣鈦礦電池中都含有少量的MA陽離子。然而在混合陽離子鈣鈦礦中，MA離子在其中扮演的角色尚不明確。在該研究中，作者在寬禁帶鈣鈦礦中引入少量MA陽離子，組裝的電池器件效率顯著提升，并通過理論計算研究了MA陽離子對鈣鈦礦中缺陷性能的影響。

【成果簡介】

近日，南京大學譚海仁教授（第一作者和共同通訊作者）和加拿大多倫多大學Edward H. Sargent?教授等人在FA-Cs基寬禁帶鈣鈦礦中引入少量MA偶極陽離子，分別制備得到禁帶寬度為1.65 eV和1.74 eV的鈣鈦礦電池，前者開路電壓高達1.22V，填充因子超過80%，最高穩態光電轉換效率為20.70%；后者開路電壓高達1.25V，穩態效率為19.1%。此外，經由密度泛函理論計算發現，在混合陽離子鹵化物鈣鈦礦中，偶極陽離子MA的引入及重定向消除了引入深陷阱態的缺陷。相關成果以題為“Dipolar cations confer defect tolerance in wide-bandgap metal halide perovskites”發表在Nat. Commun. 上。

【圖文導讀】

圖一 鈣鈦礦薄膜的光學及結構表征

(a) 鈣鈦礦薄膜的紫外可見吸收光譜；
(b) 鈣鈦礦薄膜的XRD衍射譜；
(c, d) CsFA和CsMAFA鈣鈦礦薄膜的SEM；
(e, f) CsFA和CsMAFA鈣鈦礦薄膜的瞬態吸收研究。

圖二 鈣鈦礦電池器件性能表征

(a) 器件光伏參數的直方統計；
(b) 鈣鈦礦電池的正反掃J-V性能曲線；
(c) 鈣鈦礦電池的EQE光譜；
(d) 1.1cm²活性層面積CsMAFA鈣鈦礦電池的最佳J-V性能曲線。

圖三 載流子復合動力學研究

(a) 鈣鈦礦薄膜的穩態PL光譜；
(b) 鈣鈦礦薄膜的瞬態PL光譜；
(c) 由阻抗譜得出鈣鈦礦電池中載流子的復合壽命；
(d) 由交流阻抗譜得出鈣鈦礦電池的陷阱態密度。

圖四 MA離子重定向治愈鈣鈦礦的帶電荷缺陷

(a) 缺陷Pb_I存在情況下鈣鈦礦的態密度，引入MA離子后，空隙態消失；
(b, c, d) 缺陷Br_Pb/Pb_I/I_Pb存在情況下鈣鈦礦的態密度；
(e, f, g) 具有I_Pb缺陷的鈣鈦礦的波函數。

【小結】

研究人員在FA-Cs基寬禁帶鈣鈦礦中引入MA陽離子，減少了由缺陷引起的非輻射復合，制備得到了高效率的寬禁帶鈣鈦礦電池。此外，DFT計算研究表明，混合陽離子鈣鈦礦中偶極陽離子MA的摻入和重定向展現了修復FA-Cs基鈣鈦礦中引入深陷阱態的缺陷的潛力。該研究為進一步提高鈣鈦礦基串聯光伏器件的光電轉換效率鋪平了道路。

文獻鏈接: Dipolar cations confer defect tolerance in wide-bandgap metal halide perovskites（Nat. Commun. 2018, DOI: 10.1038/s41467-018-05531-8）

【團隊介紹】

譚海仁博士入選中組部第十四批青年千人計劃，于2018年3月加入南京大學現代工程與應用科學學院，組建能源光電材料與器件課題組，主要從事面向新能源領域的半導體光電材料與器件方向的研究，主要包括鈣鈦礦太陽能電池、鈣鈦礦-晶硅疊層太陽能電池、智能光伏發電系統等。譚海仁博士在鈣鈦礦太陽能電池和硅基薄膜太陽能電池領域開展了較為系統深入的研究，實現了平面型鈣鈦礦太陽能電池、非晶硅/微晶硅疊層太陽能電池以及非晶硅/有機聚合物雜化多結太陽能電池轉換效率的世界記錄，并獲得世界光伏大會“青年研究員獎”；在Science, Nature Communications, Nature Energy, Nature Nanotechnology, Advanced Materials, Nano Letters, JACS, Progress in Photovoltaics等刊物發表論文40余篇，引用2000余次。

課題組長期招聘博士后和專職科研人員（助理研究員、副研究員），課題組網站：https://hairentan.wixsite.com/nju-solarlab-ch

本文由材料人編輯部新能源組嚕嚕編輯審核，點我加入材料人編輯部。

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