Nat. Commun.：透過現象看本質—了解過量PbI2如何改善鈣鈦礦太陽能電池性能

Kunlin 5年前 (2018-08-27) 6470瀏覽

【引言】

短短幾年內，鈣鈦礦太陽能電池的光電轉換效率已經達到23.3%，其效率的快速提升主要得益于一系列成熟的薄膜制備工藝以及鈣鈦礦前驅體的成分設計，如改變PbI₂和陽離子鹽（如FAI，MAI）的比例。已有研究表明前驅體溶液中添加過量的PbI₂可進一步提高鈣鈦礦電池效率，然而鈣鈦礦中的殘余PbI₂導致器件效率提升的機制以及其在鈣鈦礦層中的位置和功能等細節尚不清楚。因而為制備更高光電轉換效率的鈣鈦礦光伏器件，深入研究過量PbI₂在鈣鈦礦中的作用十分重要。

【成果簡介】

近日，韓國蔚山科學技術大學Sang Il Seok教授和以色列魏茨曼科技學院David Cahen教授（共同通訊作者）等人利用電子束誘導電流（EBIC）測量方法研究了鈣鈦礦膜中過量PbI₂對載流子擴散長度的影響，表明過量的PbI₂對載流子擴散長度沒有影響。由EBIC信號隨掃描次數的變化，表明過量的PbI₂降低了薄膜中的缺陷濃度。掠入射廣角X射線衍射（GIWAXS）和高分辨透射電子顯微鏡（HR-TEM）對鈣鈦礦薄膜的研究表明富PbI₂鈣鈦礦薄膜晶粒更加有序并且殘余的PbI₂包圍著鈣鈦礦晶粒，進而有效改善鈣鈦礦電池的電荷傳輸，消除滯后。相關成果以題為“Understanding how excess lead iodide precursor improves halide perovskite solar cell performance”發表在Nat. Commun. 上。

【圖文導讀】

圖一器件的二次電子（SE）對比及EBIC測試平面圖

(a) 為清晰起見，標示了Au以及FTO的邊緣，其中靠近Au邊緣明顯較亮的層平行于電荷提取界面，即圖c和d中藍色方框區域；
(b) 鈣鈦礦器件結構示意圖；
(c) 器件Au電極邊緣放大的SE和EBIC掃描圖，相較于圖a順時針旋轉90度；
(d) 器件FTO邊緣放大的SE和EBIC掃描圖。

圖二截面樣品重復掃描時EBIC信號變化

(a) 歸一化的EBIC信號隨掃描次數變化圖；
(b) 樣品截面SEM圖以及不同電子束曝光后的EBIC截面mapping。

圖三掠入射廣角X射線衍射（GIWAXS）

(a, d) 掠入射角度為0.15°；
(b, e) 掠入射角度為0.2°；
(c, f) 掠入射角度為0.3°；
其中A，B，C，D，E，F峰分別對應鈣鈦礦的α[100]_cubic，α[200]_cubic，α[210]_cubic，PbI₂的α[100]_trigonal，以及鈣鈦礦的δ[100]_hexagonal?和δ[002]_hexagonal晶面。

圖四鈣鈦礦薄膜截面場發射掃描（FE-SEM）及高分辨透射（HR-TEM）圖

(a, d) control-HaP及w/-PbI₂-HaP截面SEM；
(b, e) control-HaP及w/-PbI₂-HaP截面HR-TEM；
(c, f) 鈣鈦礦層截面HR-TEM放大圖，其中紅色箭頭代表未反應的鈣鈦礦與PbI₂殘留物，藍色箭頭框代表晶面取向。