清華Nano Lett.: 通過二維界面的精細原子級結構調控局部電導率

【引言】

二維（2D）材料在電子和光電領域具有廣泛的應用前景。然而，在實際應用中，為了實現相應的功能2D材料不可避免的需要和外電路或者基底材料相接觸；現有研究表明2D材料性能的發揮在很大程度上受限于其與周圍金屬或半導體之間形成的電接觸的質量和性能。盡管目前在揭示界面電荷注入機制以及利用界面處理增強接觸電導率方面取得了一些進展，但人們對于接觸界面的微結構是如何影響局部電導率的認知仍然非常有限。

【成果簡介】

清華大學李群仰和馬天寶（共同通訊）等研究人員首次使用導電原子力顯微鏡（c-AFM）直接證實了物理吸附的二維材料-金屬/半導體界面的電導率是由局部的電荷轉移決定的猜想。通過高分辨實驗電導率圖像和第一性原理計算，他們證明了二維界面的電荷轉移可以通過在2D材料中引入拓撲缺陷以及控制它們相對于基底的晶體堆垛方式來進行精確的調控。該工作發現了通過精細原子間相互作用來調控電接觸特性的新途徑，同時，該方法也為二維非均勻界面上的弱相互作用的探測提供了一種新思路。該研究以“Tuning local electrical conductivity via fine atomic scale structures of two-dimensional interfaces”為題，發表于Nano Letters。

【圖文導讀】

圖1. 導電原子力顯微鏡示意以及晶界對電接觸性能的調控

（a）導電原子力顯微鏡示意圖；（b）在Gr/Ge(111)上獲得的典型電流圖像，比例尺：100 nm；（c）在Ge襯底上對應的形貌圖像，比例尺：100 nm；（d）從左到右分別為在4 mV，6 mV和8 mV的偏壓下，相同的晶界（GB）周圍獲得的電流圖像，比例尺：10 nm；（e）在8.3 nN的恒定法向力下，在GB處和晶粒內部測量的電流與偏壓曲線；（f）在4 mV的恒定偏壓下，在晶粒內部和GB處獲得的電流與法向載荷曲線。

圖2. 通過莫爾超晶格結構對電接觸性能進行調控

（a）包含兩種疏密不同莫爾云紋的區域，其導電性展現出鮮明對比；（b）和（c）為高分辨率電流圖像，分別對應于在（a）中用藍色三角形和紅色矩形標記的區域；（d）描述了（a）中石墨烯/Ge樣品的原子尺度結構的示意圖，銀和藍色球體分別代表碳和鍺原子，以及沿（a）中的白色虛線測量的相應的電流曲線；（e）在30.5nN的恒定法向力下在長周期和短周期莫爾云紋區域測量的電流與偏壓曲線；（f）為在恒定偏壓30mV下分別在長周期和短周期莫爾云紋區域獲得的電流與法向力曲線。

圖3.晶界和莫爾超晶格電子結構的DFT計算結果

（a）單層石墨烯雙晶的原子結構；（b）差分電荷密度，表示石墨烯和Ge(111)襯底之間的界面電荷轉移分布;（c）上圖為橫截面的界面電荷轉移，如（b）中的黑色虛線所示，下圖為費米能級的碳原子局部DOS與x位置的函數關系；（d）石墨烯在形成莫爾超晶格的Ge(111)襯底（未示出）上的形態；（e）石墨烯和Ge(111)襯底之間的界面電荷轉移分布；（f）上圖為（e）中三個典型區域的平均電荷轉移分布，下圖為費米能級的DOS。

圖4. 調控界面電子傳輸性能的機制

（a）晶界電子傳輸增強示意圖；（b）在晶界和晶粒內部的透射本征態在石墨烯和Ge(111)襯底之間的分布；（c）晶界和晶粒內部的透射光譜；（d）莫爾超晶格域壁上電子傳輸增強的示意圖；（e）在疇壁和疇處的透射本征態在石墨烯和Ge(111)襯底之間的分布；（f）疇壁和疇的透射光譜。

【小結】

該項工作使用石墨烯/Ge(111)異質結構作為示例體系，首次證明了廣泛存在的物理吸附2D界面的電荷注入行為是由界面電荷轉移決定。并且，該晶格分辨電導率圖像和第一性原理計算清楚地表明，界面間的電荷轉移可以通過調整2D材料相對于襯底的原子堆垛方式和引入拓撲缺陷來進行精確調控。該發現提供了一種通過調整2D界面的原子級構型來優化電接觸性能的新策略。同時，該工作還提出了一種簡單靈敏的方法來檢測2D界面上細微的相互作用。

團隊介紹：

該論文的共同第一作者為清華大學博士生張帥和北京科技大學高磊副教授；論文共同通訊作者為清華大學李群仰副教授和馬天寶副教授；參與該工作的還有清華大學馮西橋教授、中國科學院上海微系統與信息技術研究所狄增峰研究員、北京大學鄭曉虎博士等。

李群仰課題組主要致力于小尺度材料表面與界面物理及力學性能和行為的研究。例如，前期工作中揭示了原子級超薄二維材料摩擦的厚度依賴特性[Science, 328, 76-80 (2010)]、鍵合作用對摩擦界面演化的影響機理[Nature, 480, 233-236 (2011)]、納米尺度改性石墨表面的負摩擦系數行為[Nature Materials, 11, 1032-1037 (2012)]、二維異質結構莫爾云紋對石墨烯表面超低摩擦的調控[Nature Communications, 7, 13204 (2016)]以及滑動界面原子釘扎強度對接觸質量和摩擦的影響[Nature, 539, 541-545 (2016)]等一系列新奇的材料表界面行為。

馬天寶課題組主要從事固體超滑和納米摩擦學研究，相關研究成果近期發表在Nature Communications、ACS Nano等期刊。

該研究工作得到了科技部、國家自然科學基金項目、上海市優秀學術、技術帶頭人計劃等項目的資助。

文獻鏈接：Tuning local electrical conductivity via fine atomic scale structures of two-dimensional interfaces (Nano Letters 2018, 18, 6030-6036)

本文由材料人計算材料組Annay供稿，材料牛整理編輯。

歡迎大家到材料人宣傳科技成果并對文獻進行深入解讀，投稿郵箱tougao@cailiaoren.com。

投稿以及內容合作可加編輯微信：cailiaokefu。