南京工業大學黃維院士團隊Nature：基于自發形成的亞微米級結構的鈣鈦礦發光二極管

【引言】

將電轉換為光的發光二極管（LED）廣泛用于現代社會，例如，照明，平板顯示器，醫療設備和許多其他方面。通常，LED的效率受到非輻射復合（電荷載流子重新組合而不釋放光子）和光捕獲的限制。在平面LED（如有機LED）中，發射器發出的光大約有70%至80%被捕獲在器件中，這為提高效率留下了相當大的機會。許多方法，包括使用衍射光柵，低折射率柵格和屈曲模式，已被用于提取被困在LED中的光。然而，這些方法通常涉及到復雜的制造過程，可能會扭曲光輸出光譜和方向性。

【成果簡介】

近日，在南京工業大學黃維院士（（目前單位西北工工業大學））和王建浦教授（共同通訊作者）團隊的帶領下，與浙江大學、南京郵電大學和西北工業大學合作，展示了溶液加工的鈣鈦礦的高效和高亮度電致發光，自發形成亞微米級結構，它能有效地從器件中提取光，并保持與波長和視角無關的電致發光。這些鈣鈦礦是通過在鈣鈦礦前驅體溶液中加入氨基酸添加劑而形成的。此外，添加劑可有效鈍化鈣鈦礦表面缺陷并減少非輻射復合。鈣鈦礦LED具有20.7％的峰值外量子效率（電流密度為18mA/cm²），能量轉換效率為12％（在10mA/cm²的高電流密度下），接近性能最佳的有機LED的價值。相關成果以題為“Perovskite light-emitting diodes based on spontaneously formed submicrometre-scale structures”發表在了Nature上。

?【圖文導讀】

圖1器件制造和亞微米結構的形成

a，器件的制造和亞微米結構的形成。困于連續發光層器件中的光可以通過亞微米結構提取光線A，B和C。

b，制造的裝置的STEM圖像。比例尺：200nm。

c，鈣鈦礦的SEM圖像。比例尺：1μm。

d，ITO/ZnO-PEIE/鈣鈦礦/Au結構的樣品的HAADF-STEM重建的斷層切片。比例尺：500nm。

e，高倍率下的橫截面HAADF-STEM斷層攝影圖像。比例尺：100nm。

f，對應EDS復合圖。比例尺：100nm。

g，碳，鋅和鉛的EDS曲線來自f中所示的線。

圖2AFM高度圖像和多行掃描

a，ZnO-PEIE/鈣鈦礦。鈣鈦礦亞微米級片的高度約為40-50nm。比例尺：1μm。

b，ZnO-PEIE/鈣鈦礦/TFB。該結構重復了a中所示的鈣鈦礦亞微米級薄片的形態。比例尺：1μm。

c，ZnO-PEIE/鈣鈦礦/TFB/MoOx/Au。該結構重復了鈣鈦礦層的形態。比例尺：1μm。

圖3亞微米結構鈣鈦礦薄膜的性質

a，該鈣鈦礦在ZnO-PEIE襯底上的吸收和光致發光光譜。

b，鈣鈦礦薄膜的XRD數據顯示出α相FAPbI₃的特征，具有良好的結晶度，在垂直方向上高度取向。

c，激發強度依賴性PLQE結果顯示高達70％的PLQE；即使激發能量低至0.1mWcm^-2，PLQE仍大于50％，表明低陷阱輔助非輻射復合。

d，在不同激發強度下亞微米結構鈣鈦礦的時間分辨光致發光衰變瞬變。實線來自通用動力學模型擬合，可以獲得1.5×10¹³cm^-3的低陷阱密度。

圖4鈣鈦礦LED的光電特性

a，電流密度和輻射對電壓的依賴性。

b，繪制相對于電流密度的EQE和ECE。在18mAcm^-2的電流密度下實現了20.7％的峰值EQE。

c，峰值EQEs的直方圖。來自100個裝置的統計顯示平均峰值EQE為19.2％，相對標準偏差（RSD）為4％。

d，器件在不同視角下的光致發光（PL）和電致發光（EL）光譜。

e，輻射強度的角度分布遵循朗伯曲線。

f，在100mAcm^-2的恒定電流密度下測量的器件的穩定性。

【小結】

已經證明，通過改善光輸出耦合可以增強平面型LED的EQE。然而，傳統上這需要復雜的制造工藝，并且難以在不同的視角保持一致的發射光譜。值得注意的是，通過使用此處描述的簡單策略，鈣鈦礦LED可以避免這些限制，而且制造成本很低。由此產生的鈣鈦礦LED峰值EQE接近性能最佳的有機LED。與基于III-V族半導體的LED相比，在低溫下處理的有機LED中，由于其激子特性和低電荷遷移率，難以在高電流密度下保持高ECE。但是，低溫溶液處理的鈣鈦礦LED在高電流密度下表現出非常高的ECE，這表明在高亮度下實現高效率的大平面LED的獨特可能性。

文獻鏈接：Perovskite?light-emitting?diodes?based?on?spontaneously?formed?submicrometre-scale?structures（Nature,2018,DOI：10.1038/s41586-018-0576-2）

本文由材料人編輯部學術組木文韜翻譯，材料牛整理編輯。

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