今日Science爆料最新多相界面研究：多元納米粒子的界面和異質結構設計

木文韜 4年前 (2019-03-01) 10772瀏覽

?【引言】

由多相納米顆粒（NPs）中的相界形成的界面不僅在結構上定義了納米顆粒，而且引入了內部結構的不連續，促進了鄰域之間的電子相互作用。例如，發生在NP界面上的電荷轉移可以用來調節等離子體和催化性質。此外，當鄰近外延相時，應變工程可以調制材料的電子結構，兩個域之間的界面可能含有豐富的高能缺陷，可以增強催化作用。最后，具有多個界面的單個NP可以表現出由單個組分組成的粒子所不具有的集體特性(就組成和界面的數量和類型而言)。隨著多相、多元素NPs向更大的成分多樣性和結構復雜性發展，理解如何在一個粒子中建立特定類型的界面對于設計新的功能性納米結構至關重要。雖然現在可以通過多種途徑合成多元素納米顆粒，但是如何在這些結構中形成熱力學相，以及如何設計和合成它們之間的特定界面，仍然知之甚少。

【成果簡介】

今日，在美國西北大學Chad A. Mirkin教授（通訊作者）團隊的帶領下，探討了鈀錫合金如何與已知但具有復雜混相的金屬形成混合相。采用掃描探針嵌段共聚物光刻技術（SPBCL），利用光刻技術合成了含有7種元素的NPs來研究多元素體系。團隊使用適合的電子顯微鏡表征和熱退火的基板，使NPs達到熱力學平衡。結合密度泛函理論（DFT）計算，能夠識別PdSn合金與其他金屬（Au，Ag，Cu，Co和Ni）之間的混溶隙，并構建一個多相NPs的結構和合成庫。在得到的NP結構的基礎上，團隊建立了復雜的熱穩定多元素異質結構的合成設計規則，最終得到了由Au、Co、Pd、Sn、Ni六個相界組成的四相NP。沒有考慮核-殼結構，因為它們沒有經過實驗觀察。團隊關注的是在一個非結構化NP中可以形成的界面的數量和類型。相關成果以題為“Interface and heterostructure design in polyelemental nanoparticles”發表在了Science上。

【圖文導讀】

圖1?Au-Co-PdSn三相異質結構NPs具有三個互連的界面