今日Science報道顆粒狀甲烷單加氧酶：單核銅中心是怎樣氧化甲烷?

木文韜 4年前 (2019-05-10) 7597瀏覽

【引言】

甲烷既是一種強效的溫室氣體，也是一種容易獲得的能源。甲烷氧化細菌利用甲烷單加氧酶（MMOs）來激活分子氧，并打破甲烷中105?kcal/mol的C-H鍵，在環境壓力和溫度下產生甲醇。最常見的MMO是膜結合的、依賴銅的顆粒酶（pMMO）。多個pMMO晶體結構顯示三聚體原體組裝，每個包含兩個主要跨膜亞基（PmoA和PmoC）和一個具有大的周質域（PmoB）的跨膜亞基。相比之下，目前的工業催化過程需要巨大的壓力和高溫（> 1000K）。因此，了解酶如何催化這種反應對于開發在溫和條件下發揮作用的催化劑至關重要。

【成果簡介】

今日，在美國西北大學Amy C. Rosenzweig教授和Brian M. Hoffman教授（共同通訊作者）的帶領下，與英國東安格利亞大學和美國加州理工學院合作，研究發現這些細菌的主要代謝酶——顆粒狀甲烷單加氧酶（pMMO）中銅活性位點的性質一直存在爭議，因為其生化、光譜和晶體學結果似乎相互矛盾。團隊提出的生物化學和電子順磁共振光譜表征與pMMO中的兩個單銅位點最為一致：一個位于先前指定的活性位點（Cu_B）的可溶性PmoB亞基中，另一個位于~2?nm外膜結合的PmoC亞基（Cu_C）中。基于這些結果，提出了單銅位點可以催化pMMO中的甲烷氧化反應。相關成果以題為“Particulate methane monooxygenase contains only mononuclear copper centers”發表在了Science上。