湖南大學J. Am. Chem. Soc.: 通過水參與氫鍵形成的超分子聚合物粘合劑

【引言】

氫鍵驅動的自組裝是一種廣泛認可的組裝方法。它可以通過結合不同的結構單元來構建功能性超分子聚合物材料。通過氫鍵作用構建的許多超分子聚合物普遍顯示出一系列動力學性質和功能。在超分子聚合中，與水有關的氫鍵不僅穩定了聚合物結構，而且擴展了超分子聚合物的應用。然而，由于聚合過程中的氫鍵形成會與水分子產生強烈的競爭，純粹通過氫鍵在水中進行超分子聚合是十分困難的。 因此，作為一種生物科學概念的結構水，已被引入超分子聚合物化學。

使用水分子作為聚合物中不可缺少的共聚單體一方面可以實現無溶劑的超分子聚合；另一方面，它充分證明了水參與氫鍵的多功能性，并擴展了水在超分子化學中的應用。然而，水參與的超分子聚合物的設計依然面對許多困難，因為水和聚合物重復單體之間的關系具有很強的模糊性。

【成果簡介】

近日，湖南大學董盛誼教授和趙萬祥教授團隊通過水參與的氫鍵由非粘性非聚合物材料制備超分子聚合物粘合劑。在這個工作中，作者通過Pt-吡啶配位和水-冠醚氫鍵結合起來實現超分子聚合。所得到的超分子聚合物粘合劑對親水表面顯示出很強且可逆的粘合性。這一特性預示著氫鍵在先進的超分子材料中的應用。該成果以題為“Formation of a Supramolecular Polymeric Adhesive via Water-Participant Hydrogen Bond Formation”發表在J. Am. Chem. Soc.上。

【圖文導讀】

Figure 1.單體和聚合物的表征

(a,b).粘合劑材料Ⅱ和非粘性單體Ⅰ的合成與氫譜

(c,d).通過計算和實驗得到的高分辨質譜

Figure 2.單體和聚合物的吸水行為

Figure 3.可逆的溫度依賴性流變測試

(a,b).Ⅱ-水混合物的黏度和模量

(c,d).Ⅰ和Ⅱ的DFT計算

Figure 4.定量粘附測試

(a).Ⅱ-水混合物在不同溫度下的黏度

(b).Ⅱ-水混合物黏度循環測試

(c).Ⅱ-水混合物在玻璃板和紙上的黏度測試

【小結】

在這個研究中，作者設計并成功制備了具有高粘度和低流動性的交聯超分子聚合物。通過引入基于Pt的配位反應實現了兩種非粘性單體向超分子聚合物粘合劑的轉化。在將II分子組裝成高分子量超分子聚合物時，加入水分子是必不可少的。基于Pt的配位和水參與的氫鍵鍵合對于實現超分子聚合和強附著是至關重要的。此外，還實現了由水-冠醚氫鍵的熱力學性質所維持的可恢復的粘附行為。在這項工作中獲得的單體結構和粘附性能之間的關系有助于設計冠醚涉及的超分子粘合劑體系。

Formation of a Supramolecular Polymeric Adhesive via Water-Participant Hydrogen Bond Formation

(J. Am. Chem. Soc., 2019, DOI: 10.1021/jacs.9b02677)

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