斯坦福大學崔屹ACS Nano: 基于氧化石墨烯電極通過直流/交流電化學方法去除和回收水中重金屬

【引言】

工業廢水中的重金屬離子會對地表水和地下水造成嚴重的重金屬污染，而重金屬集聚在生物體內能夠導致多種疾病，如腎臟病變甚至癌癥。為了從廢水中去除重金屬，根據污染程度（重金屬離子濃度）已經采用了不同的方法。當重金屬離子濃度高時，化學沉淀是一種有效的方法，其去除效率高達99％，但是該方法產生的污泥中含有混合污染物從而增加了處理的復雜性，而且還降低了從廢水中回收的重金屬的價值。當重金屬離子濃度低時，諸如吸附和離子交換等方法可以去除水中的痕量重金屬，研究表明高表面積納米材料用于吸附和去除重金屬的效率也可以達到90％以上。 然而，該種方法的處理性能會隨著時間而不斷衰減，因為表面吸附位點限制了其處理容量。更重要的是，由于污染水中多種離子與吸附劑之間的結合強度差異使得難以同時從污染水中處理多種離子。此外，還有一些利用電化學方法去除重金屬離子的報道，然而，分離不同重金屬離子仍然具有挑戰性。

【成果簡介】

近日，斯坦福大學崔屹教授報道了一種直流（DC）/交流（AC）電化學方法來處理高濃度和低濃度的重金屬污染的方法，其中采用DC電化學方法可以從使用點水中去除低濃度重金屬離子，而采用AC電化學方法能夠從工業廢水中回收高濃度重金屬離子。與使用相同的氧化石墨烯電極的吸附相比，電化學沉積方法具有高出2個數量級的容量，因而DC/AC電化學方法在使用點水處理和工業廢物重金屬回收方面都表現出高效率。該成果以題為" Direct/Alternating Current Electrochemical Method for Removing and Recovering Heavy Metal from Water Using Graphene Oxide Electrode "發表在國際著名期刊ACS Nano上。

【圖文導讀】

圖1 吸附方法與電化學沉積的對比

(a) 展示吸附方法與電化學沉積之間差異的示意圖；

(b) 在吸附過程中，離子擴散到吸附劑表面；

(c) 離子與吸附劑材料上的官能團結合；

(d) 在電沉積過程中，離子遷移到電極以形成雙電層；

(e) 離子在電極上被還原成金屬形式。

圖2 CF-GO電極的表征

(a, b) 通過電泳沉積制備的CF-GO電極的SEM圖像；

(c) CF-GO電極的FTIR光譜，顯示出氧化石墨烯的官能團；

(d, e) CF-GO電極的XPS表征，顯示C 1s和O 1s峰分析；

(f) CF-GO電極的拉曼光譜，顯示出氧化石墨烯的D帶和G帶。

圖3 基于CF-GO電極的DC電沉積去除重金屬

(a) 與裸CF電極相比，使用CF-GO電極時在不同施加電壓和過濾速度條件下，流出物中剩余的Cu濃度；

(b) 與裸CF電極相比，使用CF-GO電極時在不同施加電壓和過濾速度條件下，流出物中剩余的Cd濃度；

(c) 與裸CF電極相比，使用CF-GO電極時在不同施加電壓和過濾速度條件下，流出物中剩余的Pb濃度；

(d) CF-GO電極去除混合污染中Cu、Cd和Pb的能力。

圖4 CF-GO電極在有無偏壓條件下去除混合重金屬污染的長期性能

(a) CF-GO電極在有無偏壓條件下去除混合重金屬污染的長期性能比較；

(b) 使用不同濃度的混合離子污水對有無偏壓的CF-GO電極進行去除效率比較；

(c, d) 顯示在偏壓條件下長期過濾性能后CF-GO形態的SEM圖像；

(e) 在偏壓條件下長期過濾試驗后，沉積在CF-GO電極上的Cu的XPS結果；

(f) 在偏壓條件下長期過濾試驗后，沉積在CF-GO電極上的Cd的XPS結果；

(g) 在偏壓條件下長期過濾試驗后，沉積在CF-GO電極上的Pb的XPS結果。

圖5 Cu、Cd和Pb的選擇性回收

(a-c) 使用CF-GO電極時，吸附方法與AC電沉積方法之間Cu、Cd和Pb的去除能力的比較；

(d) 利用不同AC偏壓和頻率從嚴重混合污染水中選擇性回收Cu、Cd和Pb。

【小結】

本文中，作者開發了一種DC/AC電沉積方法，實現了基于氧化石墨烯電極的使用點水和工業廢水中重金屬離子的去除和回收。電化學方法顯示Cu、Cd和Pb的容量比傳統吸附方法高2個數量級（> 29g/g）。在使用點水處理時，DC電沉積方法可同時將所有三種重金屬離子去除至安全飲用水平以下，而在高濃度污染中AC電沉積可以選擇性地回收Pb，Cu和Cd。

文獻鏈接：Direct/Alternating Current Electrochemical Method for Removing and Recovering Heavy Metal from Water Using Graphene Oxide Electrode?(ACS Nano, 2019, DOI: 10.1021/acsnano.8b09301)

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