Nature&Science：黃維、楊陽、Edward H. Sargent等大牛在鈣鈦礦太陽能電池/LED的突破性進展

鈣鈦礦太陽能電池是一種由有機材料和無機材料組合成的一種新型太陽能電池，和單晶硅／多晶硅／薄膜太陽能電池一樣，都是將太陽能轉化為電能的裝置。2009年，日本桐蔭橫濱大學的宮坂力教授將碘化鉛甲胺和溴化鉛甲胺應用于染料敏化太陽能電池，獲得了最高3.8%的光電轉化效率，此為鈣鈦礦光伏技術的起點。此后，鈣鈦礦太陽能電池的結構設計和配套材料等持續進步，在短短幾年間效率就提高到了24.2%。在太陽能電池中，廉價，易于制造的鈣鈦礦材料擅長將光子轉化為電能。現在，鈣鈦礦正在扭轉局面，將電子轉化為光，其效率與手機和平板電視中的商用有機發光二極管（OLED）相當。2014年英國劍橋大學Richard H. Friend等人以MAPbI₃-X和MAPbBr₃(MA = CH₃NH³⁺)作為發光層，首次報導了能在室溫下工作的近紅外光和綠光的鈣鈦礦發光二極管，測得外量子效率（EQE）分別為0.76%和0.1%。近日，來自中國的黃維院士團隊實現了外量子效率達到21.6%的高效鈣鈦礦LED器件，再次刷新了世界紀錄。基于鈣鈦礦在太陽能電池器件/LED器件領域內的火爆應用，筆者總結了2018年至今在Nature/Science上發表的關于鈣鈦礦太陽能電池/LED的16篇精華論文。值得注意的是，這16篇頂刊中有8篇出自中國人或外籍華人之手，其中既包括UCLA楊陽教授、UT鄢炎發、中科院院士黃維等大牛，亦包括韓宏偉、王建浦、朱瑞、周歡萍等青年才俊。下面，讓我們一起分類品讀這16篇Nature/Science論文，感受來自鈣鈦礦太陽能電池/LED的魅力。

鈣鈦礦太陽能電池：

No.1 Science：光致晶格膨脹制備高效鈣鈦礦太陽能電池

研究亮點：1.首次通過實驗研究了連續光照對鈣鈦礦薄膜晶格及器件的其器件的影響。2.揭露了光照誘導鈣鈦礦晶格膨脹與電池性能之間的相互關聯，為設計開發高性能鈣鈦礦電池積累了寶貴的理論知識。

有機無機雜化鈣鈦礦太陽電池具有高光電轉換效率，制備工藝簡單和成本低廉等特點，是極具發展前景的新一代薄膜電池技術。萊斯大學Aditya D. Mohite教授課題組和洛斯阿拉莫斯國家實驗室研究人員合作在Science發表論文，指出連續光照射導致混合鈣鈦礦薄膜均勻晶格膨脹，這有助于獲得高效光伏器件。相關的原位結構和器件表征表明，光誘導晶格膨脹有利于提升混合陽離子純鹵化物平面器件的性能，將功率轉換效率從18.5%提高到20.5%，制備的光伏器件在1 Sun照度下能連續工作超過1500小時，具有良好的穩定性。

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NO.2 Science: 不一樣的二次生長（SSG）技術

研究亮點：發展了一種溶液處理的二次生長技術，提高了反式平面鈣鈦礦太陽能電池效率。

針對反式結構鈣鈦礦太陽能電池在光電轉換效率上存在的瓶頸，朱瑞研究員、龔旗煌院士與合作者在Science發表論文，首次提出了“胍鹽輔助二次生長”方法，顯著降低了器件中非輻射復合的能量損失，首次在反式結構器件中獲得了超過1.21 V的高開路電壓（材料帶隙寬度~1.6 eV）。同時顯著提高了反式結構鈣鈦礦電池的光電轉換效率——實驗室最高效率達到21.51％。經中國計量科學研究院認證，器件的光電轉換效率也高達20.90%，這是目前反式結構鈣鈦礦太陽能電池器件效率的最高記錄。該結果為提升反式鈣鈦礦太陽能電池器件效率提供了新思路。

No.3 Science:?高性能鈣鈦礦/ CIGS疊層太陽能電池

研究亮點：通過對疊層電池的納米界面工程化處理，發展了一種高效的鈣鈦礦/Cu(In,Ga)Se₂疊層鈣鈦礦太陽能電池。

由于存在著互補的可調帶隙以及優異的光伏特性，雜化鈣鈦礦和Cu(In,Ga)Se₂(CIGS)的結合被認為是實現高效疊層太陽能電池的潛在材料。加州大學洛杉磯分校的楊陽教授和Qifeng Han（共同通訊作者）等人通過改進疊層器件中的輸運頂電極（transport top eletrode）、ICL以及空穴傳輸層（HTL）等結構，在無需調整CIGS器件結構的情況下成功地對疊層太陽能電池進行了性能優化。在這一電池中，研究人員對CIGS表面進行了納米尺度的界面構建設計，并利用高度摻雜的PTAA作為子電池之間空穴傳輸層，以此來保留開路電壓和增強填充因子以及短路電流。再將半透明且帶隙寬度為1.59?eV的鈣鈦礦和帶隙寬度為1.00?eV的CIGS分別作為子電池，這一結構改進的疊層電池的能量轉化效率可以達到22.43%，并且工作500小時后的效率還能保持在初始效率88%左右。

NO.4 Science:?鈣鈦礦太陽能電池的商業化挑戰

綜述亮點：介紹了鈣鈦礦太陽能電池商業化之路的各方面挑戰，著重介紹兩個核心問題：穩定性、規模化！

雜化有機無機鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）是一種具有巨大應用前景的新興光伏器件。這類器件的光電轉換效率（PCE）依然在不斷提高，成本較低的原料，簡單的溶液法制備過程也為商業化應用提供了基礎。韓國蔚山國家科學技術大學的Sang Il Seok、美國科羅拉多大學的Michael D. McGehee、加拿大多倫多大學的Edward H. Sargent以及華中科技大學的韓宏偉（共同通訊作者）等人合作撰寫了一篇綜述，總結了PSCs領域的最新科研進展以及其在商業化道路上依舊存在的諸多挑戰。雖然器件效率在實驗室里不斷創造新高，PSCs的穩定性和擴大生產的挑戰依然是商業化道路上最需要克服的挑戰。目前，光伏公司已經制備出大面積介觀PSCs模塊原型并開始著手生產這一類型的大面積PSC模塊。近年來，光伏市場依舊處在擴張狀態，這也意味著繼續降低每瓦功率的成本是非常必要，這也要求光伏器件的效率和使用壽命都能有所提高，以此推進PSCs的商業化。

NO.5 Science: 無甲銨、高性能、高穩定、平面型鈣鈦礦太陽能電池

研究亮點：1.調控無機陽離子，制備了不含甲基銨，也不含Br的高度結晶的鈣鈦礦。2.引入聚合物界面層，實現了20.35%穩定效率的平面鈣鈦礦太陽能電池。

由于鈣鈦礦太陽能電池在穩定性方面的硬傷，導致其難以直接商業化使用。如何在保證其效率的前提下，提高穩定性，是鈣鈦礦太陽能電池面臨的關鍵問題。在所有高效率鈣鈦礦太陽能電池中，不穩定的重要來源之一在于，鈣鈦礦中含有不穩定的甲基銨分子，從而導致鈣鈦礦不穩定。有鑒于此，瑞士MichaelSaliba和Anders Hagfeldt團隊發展了一種不含甲基銨的平面鈣鈦礦太陽能電池，實現了20.35%穩定效率。研究人員利用Rb和Cs進行無機陽離子調控，制備得到了不含甲基銨，也不含Br的高度晶化的鈣鈦礦。一方面，不含甲基氨提高了鈣鈦礦的穩定性，另一方面，不含Br優化了能帶結構。在常規平面結構鈣鈦礦太陽能電池中，研究人員在電荷和空穴傳輸層界面加入聚合物中間層，最終實現了20.35%的穩定光伏效率，這是目前為止無甲基銨鈣鈦礦太陽能電池最高效率之一。

NO.6 Science: Eu³⁺/Eu²⁺離子對賦予鈣鈦礦太陽能電池超穩操作耐久性

研究亮點：1.在鈣鈦礦活性層中引入Eu³⁺-Eu²⁺離子對，充當“氧化還原梭”，其在周期性轉變中同時氧化Pb⁰并減少I⁰缺陷。 2.器件實現了21.52％（認證20.52％）的光電轉換效率（PCE），并且具有顯著改善的長期耐久性。

設備壽命和功率轉換效率（PCE）是決定太陽能電池產生的最終成本的關鍵因素。鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的PCE在過去幾年內迅速達到23.7％，與多晶硅和Cu(In, Ga)Se₂太陽能電池相當。但鈣鈦礦太陽能電池在運行條件下設備穩定性差，使得鈣鈦礦光伏電池在商業應用中受到了很大的限制。北京大學的嚴純華，周歡萍和孫聆東（共同通訊作者）等人合作發表文章。作者發現，銪離子對Eu³⁺-Eu²⁺可充當“氧化還原穿梭”，其在周期性的轉變中同時氧化Pb⁰并還原I⁰。所制備的器件實現了21.52％的功率轉換效率（PCE），并且具有顯著改善的長期耐久性。在最大功率點跟蹤500小時后保持91％的初始PCE，在1-sun連續光照1000小時后保持93％的初始PCE，或者在85℃下加熱1000小時保持91％的初始PCE。

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NO.7 Science:?首次揭示堿金屬離子對鈣鈦礦的影響

研究亮點：1.研究了低濃度的堿金屬離子可增強鈣鈦礦中電荷-載流子壽命的機理。2.研究結果可以指導調控堿金屬鹵化物的添加量。

目前已得到最高轉換效率的鉛鹵鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）是由混合的甲胺等有機陽離子和混合的溴、碘等鹵素陰離子制備形成的。有鑒于此，美國麻省理工學院的J.-P. Correa-Baena、T. Buonassisi和加州大學圣地亞哥分校的D. P. Fenning（共同通訊作者）等人利用納米分辨率級的繪圖成像技術闡釋了鈣鈦礦中堿金屬的元素分布及其對材料電子學性質以及器件性能的影響。研究人員利用基于同步加速器的納米尺度X射線熒光成像（n-XRF）繪制了多離子鈣鈦礦的元素分布，實驗發現隨著碘化銫或者碘化銣/碘化銫混合物的引入，鹵素分布變得更加均勻。研究還進一步發現，少量堿金屬的引入雖然能夠使得鹵素分布更加均一，然而當堿金屬的加入量超過1%（化學計量數）時，就會容易形成第二相富含堿金屬的聚集體，從而誘導載流子在堿金屬簇上復合重組。因此，該項研究對于調控堿金屬鹵化物的添加量具有指導性意義。

NO.8 Science:?首次揭示堿金屬離子對鈣鈦礦的影響

研究亮點：1.使用硫氰酸胍（GuaSCN）顯著提升有機-無機低帶隙；2.與寬帶隙太陽能電池結合，獲得高效率串聯太陽能電池

通過更加高效的利用藍光，有機-無機鈣鈦礦薄膜可以顯著提高疊層硅基太陽能電池的輸出。然而由于缺乏高效率、低帶隙的混合鈣鈦礦太陽能電池，全鈣鈦礦基疊層器件的性能被大大限制。美國托萊多大學的鄢炎發以及美國國家可再生能源實驗室的Kai Zhu、J.J.Berry等人（共同通訊作者）等人發現硫氰酸胍（GuaSCN）這一材料的加入能夠顯著提升有機-無機低帶隙（約為1.25?eV）(FASnI₃)_0.6(MAPbI₃)_0.4鈣鈦礦薄膜的結構和光電性能。通過這一方法，器件缺陷密度被大大降低；載流子的壽命被提高到大于1微秒的水平；載流子擴散長度從500nm延伸到2.5微米；顯著降低了表面重組速度；減少了薄膜結構缺陷。這些性能的改善不僅減少了能量失調的情況，還實現了效率大于20%的低帶隙單結鈣鈦礦太陽能電池。當與寬帶隙太陽能電池結合時，研究人員更是獲得了效率分別高達25％的4端和23.1％的2端全鈣鈦礦型多晶薄膜串聯太陽能電池。

NO.9 Nature:?基于P3HT的雙層鹵化物結構高效鈣鈦礦太陽能電池23.3%

研究亮點：

1.通過引入超薄寬禁帶鹵化層解決了P3HT和鈣鈦礦層的接觸問題；2.設計了P₃HT基雙層鹵化物結構鈣鈦礦太陽能電池，獲得了23.3%的小面積電池效率，并且具有優異的環境穩定性。

? ???P₃HT是一種極具潛力的空穴傳輸材料，其光電性能優異，價格低廉并且容易制備。但是，目前以P3HT作為空穴傳輸層的鈣鈦礦太陽能電池的效率僅僅達到16%。基于此，韓國化學技術研究所的Jun Hong Noh和Jangwon Seo(共同通訊作者)等人在Nature發表了一篇名為“Efficient, stable and scalable perovskite solar cells using poly(3-hexylthiophene)”的文章，該文章報道了一種使用P3HT作為空穴傳輸層的高效且穩定的鈣鈦礦太陽能電池。其小面積器件效率最高可達23.3%，大面積效率器件可達16%。封裝前起久在85%相對濕度下1000小時，仍然保持85%的效率。封裝后，器件在常溫下，太陽光照射1370個小時保持95%的效率。

鈣鈦礦LED：

NO.1 Nature:?鉀離子鈍化，鹵化物鈣鈦礦發光更強更穩定

研究亮點：1.鈣鈦礦薄膜及界面對于鈍化添加劑有較強的容忍度；2.獲得高效穩定的外熒光量子產率器件

金屬鹵化物鈣鈦礦通過改變化學組成可以實現鈣鈦礦帶隙的連續調節，從而實現多種應用。但是，此類鈣鈦礦材料性能往往受限于非輻射復合損失，即便是最先進的鈣鈦礦太陽能電池，在標準太陽光照條件下的發光產率也遠遠小于100%。此外，光致離子遷移也會導致鈣鈦礦材料的帶隙不穩定。近日，英國劍橋大學的Samuel D. Stranks博士等人找到了一個簡單有效的方法來提高鹵化物鈣鈦礦的性能。他們通過對鈣鈦礦表面及晶界的鉀離子鈍化，顯著降低了鈣鈦礦薄膜及界面的非輻射損失及光致離子遷移。

NO.2 Nature: 鉀離子鈍化，鹵化物鈣鈦礦發光更強更穩定

研究亮點：1.發現了一類全無機鈣鈦礦納米晶閃爍體，其在可見光區可調諧；2.探索了X射線探測器的結果可視化以及在電子電路領域的應用

如果醫院有一款超靈敏的X射線探測檢測器，每一次X光檢查對人體的有害輻射可極大地減少，甚至危害可忽略，你會不會覺得安全了很多。新加坡國立大學劉小鋼課題組、西北工業大學黃維院士、福州大學楊黃浩教授課題組合作在Nature 上發表文章，報道了一類全無機鈣鈦礦納米晶體應用于閃爍體，可以實現發射光譜在可見光區域調諧。研究者通過條件相對溫和的熱注入溶液法，制備了一系列立方形鈣鈦礦納米晶體（CsPbX₃，其中X=Cl、Br或I），平均尺寸為9.6 nm，具有良好的發光效率。通過調節鈣鈦礦的組成，可以改變其帶隙，結合光刻技術和溶液加工，首次實現了X射線的彩色發光顯示。

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NO.3 Nature:?亞微米級結構的鈣鈦礦發光二極管

研究亮點：基于自發形成的亞微米結構，實現了外部量子效率高達20.7%的鈣鈦礦LED。

LED是一種能夠將電能轉化成光能的半導體電子元件，具有節能、環保、安全和高亮度等特點，在日常生活和生產中得到了廣泛應用。近年來興起的鈣鈦礦發光二極管兼具無機LED和有機發光二極管（OLED）的優勢，在低能耗、高亮度、大尺寸顯示與照明領域具有廣闊的應用前景。有鑒于此，南京工業大學黃維院士（目前單位西北工工業大學）和王建浦團隊。他們同樣報道了一種外量子效率（EQE）超過20%的鈣鈦礦LED。以摩爾比為0.7/2.4/1的5AVA、FAI和PbI₂作為前驅體，溶解于DMF中，質量濃度為7%。首先成膜，然后在100℃退火16min，最后沉積到頂部電荷傳輸層。整個器件構成為(ITO)/PEIE-ZnO (30 nm)/鈣鈦礦?(50 nm)/ TFB(40 nm)/ MoO(7 nm)/Au (60 nm)。最終，在電流密度為18 mA cm^-2條件下，實現了外部量子效率高達20.7%的鈣鈦礦LED器件。另外，得益于地工作電壓，在在電流密度為100 mA cm^-2條件下，實現了12%的能量轉化效率。

NO.4 Nature: 外量子效率超過20%的鈣鈦礦發光二極管

研究亮點：1.一步法制備組分分布可控的準核殼結構鈣鈦礦薄膜。2.引入PMMA阻擋層，改善了電荷注入平衡。3.鈣鈦礦發光二極管外量子效率（EQE）超過20%，工作壽命（T50）超過100h，創造了世界紀錄。

目前報導的綠光和近紅外光鈣鈦礦LED的最高外量子效率分別為14%和12%，且鈣鈦礦發光二極管器件穩定性差，遠低于已經商業化的有機發光二極管（OLEDs）和無機量子點發光二極管（QLEDs）等。有鑒于此，華僑大學魏展畫教授聯合新加坡南洋理工大學熊啟華教授和加拿大多倫多大學Edward H. Sargent教授的科研團隊報道設計了不同組分分布的鈣鈦礦薄膜：單層 CsPbBr₃、疊層CsPbBr₃/MABr和CsPbBr₃@MABr準核-殼結構，通過對比不同組分分布的鈣鈦礦薄膜在紫外燈下的熒光（PL）可以明顯看出，具有準核-殼結構的鈣鈦礦薄膜表面平整且具有較高的PL。研究人員通過二次離子質譜 (SIMS)深度組分分析和薄膜TEM截面分析進一步驗證了CsPbBr₃@MABr準核-殼結構。實現了LED外量子效率（EQE）超過20%的鈣鈦礦LED，工作壽命（T50）超過100h，創造了新的世界紀錄！

NO.5?Nature: 無鉛鹵化物雙鈣鈦礦暖白光的高效穩定發光

研究亮點：

1.Na摻雜Cs₂AgInCl₆降低了電子維數，STEs的輻射復合實現有效的白光照明。2.材料顯示出出色的穩定性和低成本制備的特點，極大的促進了固態照明的發展。

鈣鈦礦材料的“軟”晶格特性使其具有很強的光子與聲子的耦合作用，其受激發后產生的電子-空穴對很容易引起晶格畸變從而被晶格捕獲，形成自限域態的激子(STEs)。美國托萊多大學的鄢炎發教授與華中科技大學的唐江教授（共同通訊）聯合在Nature發表文章，題為“Efficient and stable emission of warm-white light from lead-free halide double perovskites”。作者報道了一種無鉛雙鈣鈦礦，它通過自俘獲激子表現出高效穩定的白光發射，這些激子源自處于激發態的AgCl₆八面體的Jahn-Teller畸變。將鈉離子摻雜到Cs₂AgInCl₆中，作者通過操縱自俘獲激子波函數的奇偶性來打破暗躍遷，并降低半導體的電子維數。這導致光致發光效率比純Cs₂AgInCl₆提高了三個數量級。含0.04%鉍摻雜的最佳合金Cs₂(Ag_0.60Na_0.40)InCl₆發出86.5%量子效率的暖白光，工作時間超過1000小時。作者預計這些結果將刺激對用于下一代照明和顯示技術的基于單發射器的白光發光磷光體和二極管的研究。

NO.6 Science: 重塑鹵化鈣鈦礦納米晶體

綜述亮點：高效多尺度量子化學軟件和強大的超級計算機的出現，有利于尋找到提高穩定性和光電效率所需的完美配體。

鈣鈦礦納米晶的敏感的表面使其易于降解和長期不穩定，并且表面可以引入表面中心（中間隙狀態），其促進電荷載體的非輻射復合，從而降低PLQY。因此，納米晶與有機配體之間界面的表征對于開發控制表面缺陷，調整光電性質以及改善器件性能的策略是至關重要的。意大利理工學院Liberato Manna和Ivan Infante等人指出，隨著鈣鈦礦納米晶體尺寸減小以增加量子限制的程度，表面將變得更加重要。需要一種系統的方法，結合不同的實驗和計算工具來尋找超出簡單脂肪族配體鏈的最佳配體。隨著高效多尺度量子化學軟件和強大的超級計算機的出現，可以根據可預測的參數篩選大量配體，包括宏觀和微觀。鈣鈦礦納米晶的篩選可以通過機器學習來解決。這樣就可以很快的尋找到提高穩定性和光電效率所需的完美配體。

NO.7 Nature: 晶格錨固可穩定溶液處理的半導體

研究亮點：1.銫鉛鹵化物鈣鈦礦與鉛硫屬元素化物CQD結合，報道了“晶格錨定”雜化材料。2.兩種材料之間的晶格匹配有助于穩定性超過組分的穩定性。

無機銫鉛鹵化物鈣鈦礦膠體量子點（CQD）是結構堅固的材料，因其尺寸可調的帶隙而受到重視。然而，它們還需要穩定性的進一步提高，因為它們由于不完全的表面鈍化而易于在高溫下聚集和表面氧化。近日，多倫多大學Edward H. Sargent教授研究團隊報道了“晶格錨定”雜化材料，其將銫鉛鹵化物鈣鈦礦與鉛硫屬元素化物CQD結合，這兩種材料之間的晶格匹配有助于穩定性超過組分的穩定性。研究發現CQD使鈣鈦礦保持在其所需的立方相中，從而抑制向不希望的晶格失配相的轉變。與原始鈣鈦礦相比，CQD錨固鈣鈦礦在空氣中的穩定性提高了一個數量級，并且材料在環境條件（25攝氏度和約30％濕度）下保持穩定超過六個月且超過五個小時在200攝氏度。與CQD對照相比，鈣鈦礦防止CQD表面的氧化并且在100攝氏度下將納米顆粒的聚集減少了五倍。對于在紅外波長發射的CQD固體，基質保護的CQD顯示出30％的光致發光量子效率。晶格錨定的CQD：鈣鈦礦固體表現出電荷載流子遷移率加倍，這是由于與純CQD固體相比載流子跳躍的能壘減小。這些益處在溶液處理的光電器件中具有潛在用途。

總結：雖然，鈣鈦礦太陽能電池的研發遇到了諸多困難，但是，近幾年這一領域的快速發展使其開始初步顯示出潛在的商業化前景。美國有的科學家預測，以新型鈣鈦礦為原料的太陽能電池的轉化效率或可高達50%，為目前市場上太陽能電池轉化效率的2倍，這將大幅降低太陽能電池的使用成本。也難怪世界頂級學術雜志Science會把鈣鈦礦太陽能電池評為該年度的十大科技進展之一。韓禮元教授指出中國作為最大的光伏組件出口國和消費國，將是最有可能率先實現鈣鈦礦電池產業化的熱土；未來鈣鈦礦電池的研究重心應當從高效率向穩定性、大面積模塊制備上轉移。對于LED，過去10年來，LED的應用越來越廣，其節能、環保、壽命長、體積小，但制造成本也相對較高，降低LED制造成本是相關產業界的重要目標。而新技術將加速鈣鈦礦在照明、顯示、激光領域的商業應用，使未來的LED產品更高效且廉價。

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往期回顧：

這才是真的高手！鈣鈦礦太陽能領域的十大重量級人物

材料人報告|2019年第一季度鈣鈦礦太陽能電池研究詳情分析

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