山東大學Adv. Sci.: 通過洛倫茲力在光催化體系中抑制載流子重結合

【引言】

基于太陽能轉換，光催化技術為解決能源短缺和環境危機提供了一種有效解決方案。經過近40年的研究，研究人員在了解光催化機理的基礎上，開發了適合不同應用的高性能光催化劑的設計和合成方法。一般而言，光催化的效率主要受光吸收，光電轉化和光生載流子利用效率的限制。一般通過兩種方法提高光催化劑性能，一是擴大半導體光催化活性光譜范圍，增加光生電荷載流子密度，這已得到廣泛的研究。二是基于促進光生載流子分離的角度，提高光生載流子的利用率。因此，進一步拓展促進載流子分離的方式，是提高光生載流子利用率，增強光催化劑性能提高的關鍵因素。

【成果簡介】

有鑒于此，山東大學晶體材料國家重點實驗室桑元華副教授（通訊作者），劉宏教授（通訊作者）聯合濟南大學前沿交叉研究院周偉家教授（通訊作者）提出了一種通過洛倫茲力輔助載流子分離的策略，利用外加磁場作用于光催化系統，從而提高光催化效率。在正常的光催化系統下放置一個永磁體，不需要額外的電源，光催化效率可以提高26%。基于洛倫茲力對光生電子和空穴產生相反作用力的機理，從而抑制光生載流子的重結合。這項工作提供了在初始光激發狀態下洛倫茲力在抑制“電子-空穴”對重結合過程中獨特作用的見解。這種抑制作用會使光生載流子數量的增加，并隨后在半導體中輸運。相關成果以題為“Suppressing Photoinduced Charge Recombination via?the Lorentz Force in a Photocatalytic System”發表在國際著名期刊Advanced Science（Adv. Sci. 2019, 1901244）上。山東大學碩博連讀博士生高文強和中國科學院深圳先進技術研究院魯濟豹副研究院為本文的共同第一作者。

文獻鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/advs.201901244

【圖文導讀】

Figure1. TiO₂納米帶的形貌與結構表征

(a) TiO₂XRD與Raman spectrum數據；

(b) TiO₂高分辨率Ti?2p?XPS數據；

(c) TiO₂納米帶SEM圖像；

(d) TiO₂納米帶高分辨TEM圖像。

Figure2. TiO₂納米帶在有無磁場下光催化降解性能對比

(a) TiO₂納米帶在有無磁場下降解MO性能數據（插圖為在磁場下的反應裝置）；

(b) TiO₂納米帶在不同磁場下降解MO性能數據。

Figure3.?TiO₂納米帶在有無磁場下的光學和電化學性質比較

(a) TiO₂納米帶在有無磁場PL光譜數據；

(b) TiO₂納米帶在有無磁場下的Mott-Schotty電化學數據；

(c) TiO₂納米帶在有無磁場下0rpm轉速下光電流電化學數據；

(d) TiO₂納米帶在有無磁場下900rpm轉速下光電流電化學數據。

Figure4.?TiO₂納米帶通過磁場作用等效電場作用下第一性原理計算

(a) 在光照條件下，磁場與光催化劑運動過程相互作用的示意圖；

(b) TiO₂納米帶（101）晶面通過磁場作用等效電場作用下電荷密度差值。

Figure5.?磁場對TiO₂納米帶光生載流子分離影響的示意圖

【小結】

通過選擇高結晶性，表面缺陷少的TiO₂納米帶為材料模板討論了在磁場作用下光催化性能的提高。簡而言之，當光催化劑在磁場中運動時，洛倫茲力可以作用于光生載流子上。當電荷重結合劇烈時，洛倫茲力抑制了初始光生載流子的電荷重組。這使更多的載流子可以在光催化劑中運輸，因此，更多的活性載流子可以用于光催化過程。僅在光催化反應裝置下放置一塊靜磁鐵，便可以使光催化劑降解性能提高26%。這項工作為研究磁場對光生載流子分離的影響提供了新的見解。通過合理的設計，外加磁場有望在催化領域得到廣泛的應用，從而提高催化性能。

【作者簡介】

桑元華，山東大學晶體材料研究所副教授，博士生導師。主要從事納米能源轉化材料的研究、鈮酸鋰晶體生長及應用研究、以及生物組織工程材料及干細胞分化相關的研究。作為項目負責人承擔了包括重點研發專項-政府間科技合作項目、山東省杰出青年基金、山東省重大創新工程項目、青年自然基金項目和博士后項目等，作為第一作者或者通訊作者在包括Adv. Mater., Adv. Energy. Mater.,等國際重要學術期刊上發表30篇，其他合作文章60篇，EIS高被引論文11篇，個人H因子達29，獲得發明專利授權16項。

周偉家，濟南大學前沿交叉科學研究院，教授，博士生導師，學術帶頭人。入選“泰山學者青年專家計劃”，“省自然科學杰出青年基金”等。主要從事納米材料與技術在電催化、氫能源和微納器件等領域的研究，以第一或通訊作者在Energy Environ. Sci.、Angew. Chem. Int. Ed.、ACS Nano等期刊發表SCI收錄論文60余篇，被他引5126次，H因子38，中國百篇最具影響力國際學術論文1篇，ESI高被引用論文15篇，2018年“全球高被引科學家”（交叉學科）；授權發明專利5項。主持國家自然科學基金等省部級項目8項。

劉宏，教授，博士生導師，2009年獲得國家杰出青年科學基金。主要研究方向為納米能源材料、組織工程與干細胞分化、人工晶體材料等。近十年來承擔了包括863、973、自然基金重大項目在內的十余項國家級科研項目，取得了重要進展。2004年至今，在包括Adv. Mater., Nano Letters，ACS Nano，J. Am. Chem. Soc, Adv. Fun. Mater，Envir. Eng. Sci.等學術期刊上發表SCI文章200余篇，通訊作者164篇。其中，影響因子大于10的近30篇，個人文章總被引次數超過10050次，H因子為52，17篇文章被Web of Science的ESI（Essential Science Indicators）選為 “過去十年高被引用論文”（Highly Cited Papers (last 10 years))，文章入選2013年中國百篇最具影響國際學術論文，2015年度進入英國皇家化學會期刊前百分之一高被引中國作者榜單，2018年科睿唯安全球高被引作者。應邀在化學頂尖期刊Chemical Society Review和材料頂尖期刊Advanced Materials和 Advanced Engergy Materials上發表綜述性學術論文，在國際上產生重要影響。授權專利30余項，研究成果已經在相關產業得到應用。

本文由山東大學晶體材料國家重點實驗室桑元華副教授團隊供稿。

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