蘇州大學&清華大學Adv. Energy Mater.綜述：介質材料的設計對鋰硫化學的電催化作用：進展和前景

【引言】

由于較高的能量密度（2600 Wh·kg^-1）和理論比容量(1672 mAh·g^-1)，鋰硫電池被認為是下一代先進的儲能體系。然而，與傳統的鋰離子電池相比，鋰硫電池的電化學反應過程不僅涉及了鋰離子的脫嵌，而且還具有多步復雜的物相演變過程。因此，鋰硫電池的實際應用化進程受到了諸多方面的挑戰，主要包括了多硫化鋰的穿梭效應和緩慢的電化學反應動力學過程。這些挑戰造成活性材料硫的不可逆損失，硫的利用效率降低，電池的循環穩定性下降。基于上述科學和應用問題，有效抑制多硫化鋰穿梭，合理化鋰硫體系的電化學反應過程對改善電池的容量和循環壽命具有重要的意義。

【成果簡介】

近日，蘇州大學孫靖宇教授和清華大學張強教授(共同通訊作者)團隊總結了近期鋰硫化學中催化介質材料的設計策略，旨在深入理解多硫化鋰的演變機理，指導合理的體系設計，以實現高能量長壽命的鋰硫電池。綜述對鋰硫化學中的電催化機理進行了詳細討論，從“界面工程設計”、“活性材料引入”和“雙催化機制構建”三個方面總結了近期催化材料的研究進展，同時還對介質材料的未來發展方向進行了展望。該綜述不僅加深了對多硫化鋰演變和電化學反應機理的深入理解，而且還為設計高活性的催化材料，實現多硫化鋰的有效管理，電化學反應過程的合理化提供了進一步的指導。相關綜述以“Rationalizing Electrocatalysis of Li–S Chemistry by Mediator Design: Progress and Prospects”為題發表在Adv. Energy Mater.上。論文的共同第一作者為宋英澤博士、蔡文龍博士和孔龍博士。

【圖文簡介】

圖1 ?鋰硫化學中多硫化鋰的演變機制

圖2? 模板法合成介質材料并用于鋰硫體系性能擴展

a) 以碳球為模板合成多孔VN并用于硫正極設計；

b) 以硅藻土為模板合成多級孔道氮摻石墨烯并用于功能隔層設計。

圖3 ?“Goldilocks”準則用于描述過渡金屬氧化物與多硫化鋰的反應機制

a) 適用于“Goldilocks”準則的過渡金屬氧化物與多硫化鋰的作用機制；

b) 適用于“Goldilocks”準則的VO₂對多硫化鋰的超快吸附行為。

圖4 ?Li₂S的成核機制

圖5? “VO₂-VN”界面對多硫化鋰的管理及電化學反應的催化作用

圖6? “Graphene-V₂O₃”界面對多硫化鋰的管理及電化學反應的催化作用

圖7? 活性材料引入對多硫化鋰的管理及電化學反應的調控作用

a) 3D氮摻石墨烯/TiN對鋰硫體系電化學反應的調控作用

b) MoN-VN對鋰硫體系電化學反應的調控作用

圖8 ?“雙催化”機制用于合理化鋰硫體系電化學反應過程

a) Co-N-GC對鋰硫化學的催化作用；

b) HPTCF對鋰硫化學的催化作用；

c) 氧缺陷WO_3-x對鋰硫化學的催化作用；

d) Co-N/G對鋰硫化學的催化作用；

e) Tandem-RM對鋰硫化學的催化作用。

圖9? 高活性催化材料對鋰硫體系電化學反應的作用機制

【小結】

綜上所述，滯緩的電化學反應動力學過程限制了鋰硫電池的電化學性能發揮，阻礙了其實際應用進程。在這方面，催化材料設計有利于合理化電化學反應過程，提升電池的性能，是一種合理和有潛力的研究策略。然而，為了更好地應對鋰硫體系的科學和應用問題，更多有效的策略的提出和發展需要經過長期的機理理解和現實應用探索。

文獻鏈接：Rationalizing Electrocatalysis of Li–S Chemistry by Mediator Design: Progress and Prospects (Adv. Energy Mater. 2019, DOI: 10.1002/aenm.201901075)

本文由材料人編輯部編譯整理，論文通訊作者孫靖宇教授修正稿件。

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