南開大學王鴻研究員課題組Angew. Chem.: 負載半金屬硒原子的多孔碳膜-高效穩定的電極材料

【成果簡介】

單原子催化劑因其最大的原子利用率、獨特的電子結構和優異的催化活性，是最近研究的熱點。目前，關于單原子催化劑的研究，主要集中于貴金屬或者過渡金屬原子。

氮摻雜碳材料由于其低成本、可調控的孔結構、較大的比表面積以及較高的電導率等特點，是一種理想的（電）催化劑載體。利用貴金屬或者過渡金屬原子與氮摻雜碳材料中少量的氮原子之間的配位作用是目前制備碳材料負載單原子催化劑的普適策略。然而，由于單原子較高的表面能和熱力學不穩定性，在制備（需要高溫碳化）和實際應用過程中，這些貴金屬或者過渡金屬單原子易聚集成金屬團簇甚至納米顆粒，從而降低其催化活性或者選擇性。因此，制備高效、穩定、高負載量的單原子催化劑仍然具有較大的挑戰性。

半金屬原子，例如硒，能夠與碳材料中豐富的碳原子之間形成穩定的共價鍵，使其更容易以穩定的單原子形式存在。南開大學王鴻研究員課題組在前期工作的基礎上（Nat. Commun., 2017, 8, 13592; Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 7847; ACS Nano, 2017, 11, 4358; ACS Nano, 2018, 12, 11704; Angew. Chem. Int. Ed, 2018, 57, 12360;）利用聚離子液體多孔膜作為模板，通過一步碳化的方法，首次制備了負載半金屬硒原子的多孔碳膜電催化劑（硒元素含量高達5.9 wt%）。

球差電鏡、同步輻射測試結果表明，帶正電荷的硒原子與碳原子以共價鍵的方式結合，位于多孔碳膜中石墨域的邊緣（圖1）。研究發現所制備的負載硒原子多孔碳膜對于水合肼電催化氧化具有非常優異的活性。基于此，將其直接作為電極應用于水合肼燃料電池（傳統粉末電催化劑需要加入不導電的聚合物粘合劑，壓制成一定形狀的薄膜才能使用），其輸出功率高達182.2 mW?cm^-2，與商業鉑碳催化劑所組裝的器件性能相當，并且具有優異的穩定性（圖2）。該研究為設計高效穩定的碳基薄膜電催化劑，以及單原子催化劑提供了新思路新方法。

相關研究成果發表在Angew. Chem. Int. Ed. (2019,10.1002/ange.201907752.)。論文第一作者為南開大學博士生王同洲。

論文作者為：Tongzhou Wang, Qiang Wang, Yucheng Wang, Yunli Da, Wu Zhou, Yue Shao, Debao Li, Sihui Zhan, Jiayin Yuan, Hong Wang

【圖文導讀】

圖1. 負載硒原子的多孔碳膜的制備和結構表征

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圖2. 水合肼燃料電池性能測試結果

課題組詳情請見：http://www.pils-lab.cn/

本文由南開大學王鴻研究員課題組供稿。

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