北京大學Adv. Funct.Mater.:化學合成InSe中量子霍爾效應的實現

【背景介紹】

二維電子氣（2DEG）的實驗發現是過去半個世紀凝聚態物理學最重要的發現之一。最為重要的是，2DEG系統的出現使得量子霍爾效應的觀測成為可能。為了觀察完整的量子化，其磁場或相關回旋頻率（ω_c）和散射時間（τ）都必須足夠大（即ω_cτ>>1）。然而，實驗中可以達到的磁場強度通常是有限的，也就是說實驗上實現完整量子化需要長的載流子散射時間τ，或等效的來說就是高的載流子遷移率μ=eτ/m。由于高遷移率的要求，量子霍爾效應僅在少數材料中被觀察到，最常見的便是外延生長的量子阱體系。除了半金屬石墨烯之外，最近在范德華（vdWs）半導體晶體（例如黑磷（BP）和InSe）中也觀察到了量子霍爾效應，這些二維半導體能將載流子限制在一個到幾個原子層厚度內。然而，目前實現量子霍爾效應的二維半導體材料均通過機械剝離的方法制備。通過剝離方法制備的樣品是隨機的，其無法很好地控制幾何形狀和厚度。由于它們環境條件下的不穩定性，利用化學氣相沉積（CVD）或其他方法合成的BP和InSe薄膜電學性能目前遠不如機械剝離制備的同類晶體。因此到目前為止，仍缺少在合成的二維半導體材料中量子霍爾效應的演示案例。

【成果簡介】

最近，北京大學吳孝松研究員、葉堉研究員和戴倫教授團隊合作報道了化學合成高質量InSe薄膜并實現量子霍爾效應的觀測。作者首先通過化學氣相傳輸法控制一步合成高質量的二維InSe薄膜。進一步研究發現，六方氮化硼（hBN）封裝InSe薄片的載流子霍爾遷移率在1.5 K時可以達到5000 cm² V^?1 s^?1，從而可以在合成的范德華半導體中觀察到量子霍爾效應。作者認為，在所制備的二維半導體材料中觀測到量子霍爾效應，表明了化學合成二維半導體的高質量，在高遷移率的量子器件和應用中具有廣闊的前景。相關成果以“Realization of Quantum Hall Effect in Chemically Synthesized InSe”發表于Adv. Funct. Mater.期刊上。文章的第一作者為博士研究生袁愷和本科生殷若瑜。該工作得到了北京大學高鵬研究員、史俊杰教授，康奈爾大學YimoHan博士、DavidMuller教授，NIMSTakashiTaniguchi博士、KenjiWatanabe博士的大力支持。

?【圖文導讀】

?圖一、InSe納米片的制備及其形貌表征

（a）通過受控CVT法制備InSe納米片的示意圖；

（b）InSe納米片經路線I的生長過程（使用I₂作為傳輸劑）；

（c）經路線I在Si/SiO₂上生長的InSe納米片的光學圖像；

（d）經路線I在云母片上生長的InSe納米片的光學圖像；

（e）通過路線I生長的InSe納米片的典型AFM圖像，顯示其厚度為15nm；

（f）InSe納米片經路線II的生長過程（使用NaCl作為傳輸劑）；

（g）經路線II生長的InSe納米片的光學圖像；

（h）在路線II中，外延生長導致生長的InSe納米片的整體優先取向；

（i）AFM圖像顯示，通過路線II生長的InSe納米片，單層厚度為0.77 nm。

圖二、InSe納米片的結構表征

（a）β-，ε-和γ-InSe的結構的示意圖；

（b）轉移到TEM微柵上的InSe納米片的大視場明場（BF）TEM圖。插圖是相應的電子衍射圖案，表明InSe納米片是單晶；

（c）InSe納米片的原子分辨率HAADF-STEM圖像的實驗觀測；

（d）模擬的γ-InSe的HAADF-STEM圖像，與實驗觀測相符，從而證實了所制備的InSe納米片為γ相堆積順序；

（e）實驗觀測到的HAADF-STEM原子強度線輪廓圖；

（f）模擬的HAADF-STEM原子強度線輪廓圖。

?圖三、InSe納米片的結構表征

（a）經路線II在云母上制備的連續大面積InSe納米片的光學圖像；

（b）InSe樣品的XRD譜；

（c）InSe納米薄片在云母上的PL光譜，厚度從3層到塊體，顯示帶隙從1.60到1.23eV的變化；

（d）生長的InSe納米片的典型拉曼譜；

（e）一個典型的孤立的InSe納米薄片的光學圖像和拉曼掃描圖。

圖四、hBN封裝的InSe霍爾器件

（a）hBN封裝的InSe霍爾器件的示意圖；

（b）典型的InSe霍爾器件光學圖像；

（c）在不同的背柵電壓（V_g）下，器件霍爾遷移率μ隨溫度的依賴關系；

（d）在1.5 K、V_g = 43.5 V下，R_xx和R_xy時與磁場強度關系。在B≈4T的磁場開始，清楚地觀察到磁場下的Shubnikov-de Haas振蕩（SdHO），在B> 9 T處可以清晰地觀察到量子霍爾平臺；

（e）在V_g = 43.5 V下，InSe霍爾器件的ΔR_xx在不同溫度下與磁場強度的關系；

（f）在1.5K的不同V_g下，SdHO中的最小值與1/B的關系。

?【小結】

?綜上所述，作者通過受控的CVT法成功地實現了大規模一步合成高質量二維InSe納米片。同時，該方法可以實現InSe納米片的厚度可以從單層調整到幾十納米。此外，在直接合成的范德華二維半導體中，經該法制備的InSe納米片的遷移率可以與機械剝離法制備的樣品相媲美，可以直接觀察到量子霍爾效應。作者利用hBN封裝的InSe薄片的載流子霍爾遷移率在1.5K時可高達5000cm² V^?1s^?1，使得能夠在制備的范德華半導體中觀察量子霍爾效應。作者認為，量子霍爾效應半導體的直接制備為二維器件在下一代高遷移率納米電子和計算領域的帶來新的應用前景。

文獻鏈接：Realization of Quantum Hall Effect in Chemically Synthesized InSe（Adv. Funct. Mater.2019, 1904032）

本文由納米組我亦是行人編譯。

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