最新Science: 中秋佳節-月最圓,而高指數晶面NPs形貌已可調控


【背景介紹】

金屬納米顆粒(NPs)的界面原子結構可以直接影響催化活性,而具有高指數晶面的NPs則有優異的催化活性。目前,常用的固態前體的熱分解生產的貴金屬NPs通常具有低指數晶面,而制備出穩定的且具有高指數晶面的NPs通常依賴于穩定配體,但這些配體往往難以去除,并可能通過阻斷活性位點對催化活性產生負面影響。此外,NPs在催化過程中,若是NPs界面殘留的有機小分子,將不利于暴露催化劑界面活性位點,進而阻礙了催化反應。更重要的是,目前已報道的無配體納米顆粒合成方法大多數是小通量的電化學方法,基本沒有報道可大規模的制備方法。當然,在克服上述問題后,如能可控性的調控NPs的形貌,那無異于錦上添花!

【成果簡介】

今日,美國西北大學的Chad A. Mirkin教授(通訊作者)報道了他們利用金屬元素的欠電位沉積(UPD)來制備出了具有高指數晶面及形貌可控的NPs。并且通過預先假設固定相合成用于控制NPs的各向異性生長。利用該策略可大規模制備了四六面體(THH)形狀的Pt、Pd、Rh、Ni、Co和雙金屬NPs且尺寸均勻。同時,作者還利用密度泛函理論(DFT)和電子顯微鏡研究來確定這種成形過程發生的原因和方式。最后,將Sb-、Bi-、Pb-和Te-改性的THH-形態的Pt NPs作為甲酸氧化的電催化劑,以探究其催化性能。研究成果以題目為“Shape regulation of high-index facet nanoparticles by dealloying”發表在國際頂級期刊Science上。

【圖文速遞】

圖一、通過與外加金屬合金化/脫合金化制備THH顆粒

圖二、通過Sb改性制備THH Pt顆粒

圖三、通過外加金屬改性制備THH Pt、Pd、Rh、Ni和Co顆粒


圖四、通過Bi修飾制備THH雙金屬顆粒

【小結】

總之,該策略非常易于使用、可擴展且對工業生產有效。此外,因為其高指數晶面的失活結構可以再循環,所以對于我們已經用商業催化劑樣品進一步研究和表征的催化劑回收和再活化過程將特別有吸引力。然而,作者需和其他人共同探索和定義尺寸控制的限制、形狀控制的原子級機制以及支持交互的作用,以便進一步充分利用這種新方法。

文獻鏈接:Shape regulation of high-index facet nanoparticles by dealloying (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aax5843)

本文由CQR編譯。

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