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一、【導讀】

單原子催化劑（Single-atom catalysts）能非常有效地利用昂貴的貴金屬，并能帶來獨特的性能。然而，燒結通常會導致有限的催化劑穩定性，從而限制其應用。通過將金屬原子錨定在氧化物載體上可抑制燒結，但強的金屬-氧相互作用會導致用于反應物結合和催化的金屬位點過少。當在足夠高的溫度下并暴露于還原條件下時，即使氧化物錨定的單原子催化劑也會最終燒結。這就是單原子催化劑的位點鈍化之痛，那么，如何既能實現單原子催化的“活性”，又不將其死死地“囚禁”于載體的泥潭里？

二、【成果掠影】

在2022年10月26日，美國亞利桑那州立大學劉景月教授、加州大學戴維斯分校Bruce C. Gates、華盛頓州立大學王勇教授和中國科學技術大學曾杰教授（共同通訊作者）等人報道了將原子分散的金屬原子限制在氧化物納米團簇或“納米膠”（nanoglue）上，以增強錨定的效果，而分散的納米膠固定在穩定且高表面積的載體上。通過將分散且有缺陷的CeO_x納米膠島接枝到SiO₂上，而平均每個納米膠島負載一個Pt原子。在高溫下，Pt原子在氧化和還原環境下都是保持分散的，并且活化的催化劑顯示出顯著提高的CO氧化活性。作者將在還原條件下的穩定性提高歸因于載體結構和Pt原子對CeO_x的親和力比對SiO₂的親和力強得多，這確保了Pt原子可以移動，但仍局限于它們各自的納米膠島。總之，使用功能性納米膠限制原子分散的金屬，并提高其反應性的策略具有普遍性，有助于單原子催化劑更接近實際應用。研究成果以題為“Functional CeO_x nanoglues for robust atomically dispersed catalysts”發布在國際著名期刊Nature上。

三、【核心創新點】

Pt原子在高溫的氧化和還原環境下都保持分散，并且活化的催化劑表現出顯著提高的CO氧化活性。在還原條件下穩定性的提高歸因于載體結構以及Pt原子對CeO_x的親和力比對SiO₂的親和力強得多，確保了Pt原子可以移動但仍被限制在各自的納米膠島上。

四、【數據概覽】
圖1?CeO_x納米膠島和CeO_x/SiO₂負載Pt₁單原子催化劑的制備示意圖 ?2022 Springer Nature

圖2?均勻分散在SiO₂上CeO_x納米膠島的HAADF-STEM、XRD和XPS表征 ?2022 Springer Nature

（a）CeO_x納米團簇的低倍率HAADF-STEM圖像；

（b）晶體CeO_x納米團簇的原子分辨率HAADF-STEM圖像；

（c）純CeO₂ NPs和CeO_x/SiO₂的粉末XRD圖；

（d）SiO₂負載CeO_x納米團簇和純CeO₂粉末的Ce 3d XPS圖。

圖3?CeO_x納米膠島上孤立的Pt原子?2022 Springer Nature

（a-b）Pt L_III-edge XANES譜和0.4 wt% Pt/CeO_x/SiO₂催化劑的傅里葉變換的k²加權EXAFS圖；

（c）0.4 wt% Pt/CeO_x/SiO₂在600 °C空氣中氧化12 h后的CO吸附DRIFTS圖；

（d）0.4 wt% Pt/CeO_x/SiO₂在300 °C、H2還原10 h后的CO吸附DRIFTS圖。

圖4?評估低溫CO氧化活性和穩定性 ?2022 Springer Nature

五、【成果啟示】

總之，該工作展示了CeO_x納米膠的設計策略。CeO_x納米膠島含有大量的Ce³⁺，這些Ce³⁺在O₂或H₂環境下，甚至在高溫下都能牢固的錨定Pt原子和小團簇，但實際應用仍具有挑戰性，例如Pt₁原子的部分和可逆氧化以及在氧化條件或較高溫度下催化劑活性的降低。

原文詳情：Functional CeOx nanoglues for robust atomically dispersed catalysts. Nature, 2022, DOI: 10.1038/s41586-022-05251-6.

本文由CQR編譯。

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