Adv. Mater.：利用一種發夾DNA合成的銀納米簇作為通用雙輸出生成器 “點亮”多樣伴生DNA邏輯門和級聯線路

【引言】

為了克服傳統基于硅的數字設備的局限性，科學家提出并構建了豐富多樣的分子邏輯門和邏輯線路。由于脫氧核糖核酸（DNA）的獨特優勢，基于DNA的邏輯體系已經從基本邏輯門（是，或，與，IHIBIT等）發展到各種高級邏輯器件。雖然在該方面已經取得了巨大的成就，但仍有一些重大問題應予以認真對待。大量具有多個輸出信號的邏輯器件已經被報道出來。其中很多須借助于共價標記的信號分子（例如染料或氧化還原物質），而這種共價標記的方式直接導致了時間的浪費和較高的成本。為了產生一個以上的輸出信號，很多要在分子邏輯體系中引入許多其他類型的物質（例如，不同的染料和不穩定的過氧化氫），這些物質增加了邏輯平臺的復雜性，有損于其重復性，而且非常不利于不同邏輯門的級聯組裝。另外，對于不同邏輯門的構建，往往需要重新設計DNA序列，這也導致高成本和低效率。因此，迫切需要開發一種經濟有效的，簡單且非共價的分子邏輯平臺。

【成果簡介】

在此DNA邏輯體系中，利用新型發夾DNA為模板合成的銀納米簇（H-AgNCs）作為通用的雙輸出生成器，得到多種具有相反功能的伴生邏輯門（CCLGs） （YES ^ NOT，OR ^ NOR，INHIBIT ^ IMPLICATION，XOR ^ XNOR和MAJORITY ^ MINORITY）以及擴展的級聯邏輯線路，且其中一些可執行特定功能，例如奇偶生成器與檢驗器。H-AgNCs作為非共價信號的來源，它的引入避免了繁瑣且昂貴的修飾步驟。值得注意的是，CCLGs因H-AgNCs的雙發射性質具有了伴生特征，這種特征有助于減少設計多重邏輯門的時間和成本。與以往的設計相比，此設計舍去了許多物質（例如有機染料）和不穩定的成分（過氧化氫），這不僅降低了邏輯平臺的復雜性，提高了邏輯操作的可重復性，而且使不同DNA分子邏輯的組裝連接更加容易。值得期待的是，這種經濟有效的策略將激發研究人員開發更為復雜的邏輯系統，為分子計算領域做出貢獻。該成果以題為“Illuminating Diverse Concomitant DNA Logic Gates and Concatenated Circuits with Hairpin DNA-Templated Silver Nanoclusters as Universal Dual-Output Generators”發表在國際著名期刊Adv. Mater.上。

【圖文導讀】

圖1.H-AgNCs與伴生邏輯門（CCLGs）

A）加入DNA輸入IN1后，H-AgNCs發生構象和熒光變化的示意圖

B）在P/Mg緩沖液中不含（a，a'）或含有（b，b'）IN1的H-AgNCs的熒光光譜圖

C–E）三對CCLGs中，H-AgNCs在565nm和630nm處的歸一化熒光強度

F–H）三種類型的組合邏輯線路的符號（YES || NOT，OR || NOR和INH || IMP）

圖2.XOR ^ XNOR邏輯門

A）以X1（D1）和X2（D2）作為輸入的XOR ^ XNOR邏輯門的DNA反應示意圖，

B）不同輸入組合下XOR ^ XNOR邏輯門的歸一化熒光強度

C）XOR || XNOR的符號

圖3. 奇偶生成器（Pgs）與奇偶檢驗器（Pcs）

A）從2輸入Pgs到3輸入Pcs級聯線路的演化示意圖

B）以D1（X1），D2（TX）和P（X2）作為輸入的Pcs的DNA反應示意圖

C）3輸入Pcs所有輸入情況下的歸一化熒光強度

圖4.MAJ^MIN邏輯門

A）以M1，M2和M3為三輸入的MAJ^MIN邏輯門的運算機制示意圖

B）不同狀態下MAJ ^ MIN邏輯門的歸一化熒光強度

C）MAJ || MIN組合邏輯線路的符號

【總結】

在這個工作中，作者采用一種新型DNA分子夾合成的銀納米簇（H-AgNCs），基于其雙發射強度隨分子夾構象改變而變化的特性，設計了多種的伴生邏輯門（CCLGs）以及具有特定功能的級聯邏輯線路。該工作利用非變性聚丙烯酰胺凝膠電泳，確認了具體的DNA雜交過程，同時，所有獲得的熒光輸出均符合所要求的邏輯規則。該邏輯體系具有顯著的優勢，總結如下：1）由于使用了H-AgNCs作為非共價信號來源，避免了繁瑣且昂貴的標記步驟；2）歸因于H-AgNCs的雙發射性質，CCLGs的伴生特征有助于減少設計多重邏輯門的時間和成本；3）避免了復雜而不穩定的成分（例如有機染料或過氧化氫），并定義了一個通用閾值，賦予了DNA分子邏輯體系獨特的特性，例如可重復性和易于集成。這項研究不僅擴展了經濟有效邏輯體系的藍圖，而且還將激發我們利用新穎的DNA功能化材料創建更加復雜與智能的網絡體系。

文獻鏈接：Illuminating Diverse Concomitant DNA Logic Gates and Concatenated Circuits with Hairpin DNA-Templated Silver Nanoclusters as Universal Dual-Output Generators. Adv. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adma.201908480.

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