了解固態電池不得不讀的十篇頂級綜述！

鋰離子電池自1991年成功商業化應用以來，被廣泛應用于便攜式電子設備、電動汽車、規模儲能等領域，對人們的生活帶來了極大的便利和深刻的影響。但是由于現有的商用鋰離子電池體系能量密度難以繼續提高和其固有的安全性問題，目前的鋰離子電池發展遇到了瓶頸。采用固態電解質代替現有的有機電解液是提高鋰電池能量密度和安全性有效途徑之一，但是固態電解質在離子電導率、界面阻抗、耐高壓能力等方面還存在很多問題，阻礙了其實現商業化應用。本文通過對十篇頂級固態電池領域綜述進行了梳理和總結，希望能夠增進大家對固態電池的理解和認識。

1. Designing solid-state electrolytes for safe, energy-dense batteries

Nature Reviews Materials, DOI: 10.1038/s41578-019-0165-5

固態電池的發展歷程

在這篇綜述中，作者評述了固態電解質在設計、合成和分析方面的最新進展，以及推進固態電解質實用化過程中主要的失效模型、限制因素和設計理念；綜述了不同單價載流子和多價載流子在固態電解質體相和界面的傳輸機制；分析了在解決無機固態電解質低離子電導率和高界面阻抗以及聚合物固態電解質耐高壓能力差和陽離子遷移數低等問題的進展；從化學、幾何學、力學、電化學、界面傳輸性能等角度對未來固態電解質的發展做了展望。

2. From nanoscale interface characterization to sustainable energy storage using all-solid-state batteries

Nature Nanotechnology, DOI: 10.1038/s41565-020-0657-x

固態電池面臨的主要挑戰

隨著傳統鋰離子電池體系能量密度難以繼續提升和其固有的安全問題，使用固態電解質代替傳統有機電解液可以解決這些問題，但是固態電池的發展距離實用化還有較大的差距。作者提出了固態電池實用化面臨的四大挑戰：固態電解質屬性、界面表征技術、規模化設計生產、可持續發展；并針對這四大挑戰進行了詳細的探討以及對解決這些問題提供了指導。

3. Lithium battery chemistries enabled by solid-state electrolytes

Nature Reviews Materials, DOI:10.1038/natrevmats.2016.103

不同固態電解質材料的性能雷達圖

在這篇綜述中，作者對固態電池的研究背景進行了回顧，討論了固態電解質的發展現狀、離子傳輸機理和基本屬性；作者聚焦于使用固態電解質的多種電池體系，包括全固態鋰離子電池和新型的固態鋰金屬電池（如鋰-空氣電池、鋰-硫電池、鋰-溴體系等）。基于固態電解質的新型電池系統由于其高安全性、高穩定性、長循環壽命和低成本等優點可以為鋰離子電池的發展注入新的活力，但是固態電池的實用化還需要付出很大的努力，本文針對固態電解質的離子電導率、電化學穩定性、機械性能以及電極/電解質的界面相容性等固態電池主要面臨的問題進行了詳盡的討論。

4. Fundamentals of inorganic solid-state electrolytes for batteries

Nature Materials, DOI: 10.1038/s41563-019-0431-3

雙極堆疊固態電池的示意圖

在可持續能源存儲的關鍵領域，固態電池因其安全性、能量密度和循環壽命優勢而備受關注。這篇綜述通過總結解決多尺度離子傳輸、電化學和機械性能以及當前加工方法中的關鍵問題，闡述了無機固態電解質的基本理解和最新進展。固態電池實用化面臨的主要挑戰包括金屬負極的使用、界面的穩定性和物理接觸的保持等，更好地理解固態電解質材料的基本屬性對于解決這些挑戰十分重要。這篇文獻有助于更好的理解無機固態電解質的基本屬性。

5. Liquid phase therapy to solid electrolyte–electrode interface in solid-state Li metal batteries: A review

Energy Storage Materials ,?DOI: 10.1016/j.ensm.2019.07.026

液態電解液與固態電解質之間的界面反應

為解決固態電池中的界面問題，添加少量的液態電解液是最為方便和有效的方式，這篇綜述總結了對液態電解液、電極、固態電解質之間界面行為的基礎理解，也介紹了界面潤濕、原位聚合和界面反應等新型策略。最后作者從界面科學與工程的角度提出了“液相療法”的局限性和發展前景。

6. Intermolecular Chemistry in Solid Polymer Electrolytes for High‐Energy‐Density Lithium Batteries

Advanced Materials, DOI: 10.1002/adma.201902029

常見聚合物和鋰鹽的HOMO和LUMO能級

聚合物固態電解質由于其理想的機械性能、高安全性和可加工性而受到了廣泛關注，然而其離子電導率和耐高壓能力阻礙了聚合物固態電解質的進一步發展。本文主要分析了聚合物固態電解質分子間相互作用對鋰離子傳輸和前線軌道能量的影響，作者從離子偶極作用、氫鍵、π–π疊加、路易斯酸基相互作用等分子間相互作用的角度對近期聚合物固態電解質的改善機制進行了分析，對固態聚合物電解質的分子設計以提高離子電導率和耐高壓能力提供了非常有力的指導。

7. Understanding interface stability in solid-state batteries

Nature Reviews Materials, DOI: 10.1038/s41578-019-0157-5

復合正極中的界面

固態電池中各類成分之間的界面穩定性對固態電池的電化學性能具有十分重要的影響。這些年以來在界面問題的理論計算和實驗探究上進行了相當多的研究，這篇綜述對各類固態電解質的實驗發現進行了總結并將這些實驗結果與理論計算聯系起來，旨在更深入地理解固態電池中的界面反應和為將來界面工程設計提供指導。

8. Progress and Perspective of Ceramic/Polymer Composite Solid Electrolytes for Lithium Batteries

Advanced Science, DOI: 10.1002/advs.201903088

文獻報道的不同有機-無機復合電解質體系離子電導率對比

無機固態電解質具有高離子電導率但是界面阻抗往往較大，而聚合物電解質界面相容性和可加工性較好而室溫離子電導率較低，所以有機-無機復合固態電解質往往能夠結合兩者的優點，而有希望將來實現全固態電池。本文主要總結了有機-無機復合電解質的離子傳輸機理、提高離子電導率的主要策略、低阻抗的穩定電極/電解質界面的構筑等；綜述了有機-無機復合電解質在鋰金屬電池中的應用，并對將來的主要發展方向作了展望；強調了通過設計無機填料的形貌以進一步改善有機-無機復合電解質離子電導率的重要性。

9. Controlling Dendrite Growth in Solid-State Electrolytes

ACS Energy Letters, DOI:10.1021/acsenergylett.9b02660

固態電池中鋰枝晶生長示意圖

固態電解質往往被認為可以用來在鋰金屬電池中抑制鋰枝晶的生長，然而固態電解質往往存在低界面穩定性、大尺寸晶界、空位和局部存在電子電導等問題。這篇綜述總結了無機固態電解質和聚合物固態電解質中的鋰枝晶生長行為，分析了枝晶形貌、可能的形成機制以及解決方案，對固態電解質中的枝晶生長提出了新的觀點，為匹配鋰金屬的固態電解質的結構設計和材料設計提供了指導。

10. Solid-State Sodium Batteries

Advanced Energy Materials,?DOI: 10.1002/aenm.201703012

不同鈉離子電池體系示意圖

固態電解質由于其助力鈉離子電池的安全性提升和能量密度的提高，但是目前存在低離子電導率、潤濕性差、電極/電解質界面穩定性差等問題。這篇綜述系統地綜述了三類鈉離子固態電解質：聚合物固態電解質、有機無機復合電解質、無機固態電解質，并進一步對固態鈉離子電池發展的當前挑戰和批判性觀點做了詳細的討論。

本文由智子供稿。

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