李亞棟、李燦、謝毅、張濤、姚建年、韓布興、李玉良、施劍林、于吉紅、洪茂椿、張躍、劉錦川等院士催化領域新進展

1、Chem. Rev.：單原子位點催化劑的化學合成

清華大學李亞棟院士與王定勝副教授等人綜述了單原子位點催化劑的化學合成方面的最新進展，重點介紹和總結了單原子位點催化劑的各種合成策略，特別著重于如何在合成和反應過程中實現穩定的單金屬原子以防止遷移和聚集。此外，研究人員還說明了單原子位點催化劑的合成過程，如退火溫度，配位點設計，載體選擇等如何影響單原子位點催化劑的原子結構和穩定性以及催化性能。最后，提出了單原子位點催化劑合成技術的發展方向，并提出了單原子位點催化劑進一步科學研究和實際應用的前景與挑戰。

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https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.9b00818

2、Nano Energy：用分子助催化劑修飾的CdS納米棒中的熱電效應用于HER

中科院大連化物所李燦院士和蘭州大學丁勇教授發現具有分子助催化劑2-巰基苯并咪唑（2MBI）的CdS納米棒的表面裝飾可以極大地促進熱電催化質子還原為H₂。與分子助催化劑2MBI結合的熱電材料CdS納米棒使熱電電荷有效地從CdS轉移到分子助催化劑以生產氫氣。 2MBI分子助催化劑在熱電催化中起著至關重要的作用，因為2MBI的HOMO能級與CdS的VB之間的能級關系非常匹配，這使得將熱電電荷轉移到反應位點成為可能。

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http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285520303670

3、Matter：二維光催化劑中高效有機合成的表面缺陷

中科大謝毅院士和張曉東教授等人綜述了表面缺陷工程對光催化有機合成進行合理設計的二維光催化劑反應中心的最新研究成果，從而詳細介紹了光激發電子-空穴對的光吸收，分離和傳輸以及缺陷結構中表面氧化還原化學反應的機理。此外，研究人員重點介紹了典型的二維缺陷半導體基光催化劑和涉及的有機反應，然后討論缺陷對增強催化性能的作用。還介紹了基于2D半導體的光催化劑向實用有機合成技術發展的技術挑戰和前景。因此，隨著對相關機理的深入了解以及通過表面缺陷工程設計先進的光催化劑，將極大地促進開發用于與能源和精細化學合成有關的潛在重要應用的高效二維光催化劑。

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https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.02.006

4、Angew:?Pt單原子和TiO₂之間的強金屬-載體相互作用

中科院大連化物所張濤院士和喬波濤研究員報告了對Pt/TiO₂催化劑的SMSI的研究，發現SMSI可以在Pt單原子和TiO₂之間發生，但其溫度要比Pt NPs和TiO₂之間的溫度高得多。與在低自由能下產生M-TiO結構的NPs上的SMSI相似，在模擬中，研究人員找到了Pt-Ti-O結構，其中Ti³⁺的存在也由電子順磁共振（EPR）證明。抑制CO在Pt單原子上的吸附并不是源自TiO₂載體對Pt原子的物理覆蓋，而是由于它們的配位飽和。與此相一致，研究人員發現Pt單原子是3-硝基苯乙烯氫化中的真正活性位，而由于NP活性位的選擇性包封，NPs的貢獻可忽略不計。這項工作中的發現提供了一種通過微調SMSI來識別活性位點的新方法。

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https://doi.org/10.1002/anie.202003208

5、Angew:?調節單原子摻雜二氧化鈦中晶格氧的電荷轉移以HER

中科院化學研究所姚建年院士和北京交通大學王熙教授分別以TM₁/TiO₂和HER為模型催化劑和模型反應，系統地研究了催化作用下的電荷轉移。O活性位點的活性不僅可以通過用其他TM原子代替最接近的原子（Ti）來調節，而且可以通過在其第二最接近的位點產生O空位來調節。兩種方法均被證明在調節電荷向O的轉移以及HER性能的變化中起關鍵作用。實驗結果進一步證實了這種調節是可行的，從而可以建立電荷轉移與催化之間的關系。該工作揭示了AR對電荷轉移的影響，并為通過精確調節活性的方法從而設計出高效且環保的催化劑鋪平了道路。

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https://doi.org/10.1002/anie.202004510

6、Angew:?N，P共摻雜的碳氣凝膠高效電催化還原CO₂

中科院化學所韓布興院士和孫曉甫等人報告了通過使用N，P-共摻雜的碳氣凝膠（NPCA）促進將CO₂還原為CO的第一項工作。通過淀粉的凝膠化可以很容易地制備NPCA，這為設計高效和成型的電催化劑提供了可行的途徑。研究人員發現FE（CO）可以達到99.1％，部分電流密度約為143.6 mA cm^-2。該研究報道的催化劑與最先進的電催化劑相比，這是最高的電流密度之一。該研究為設計合成高效，高選擇性和低成本的雜原子摻雜碳材料替代金屬催化劑高效電還原CO₂提供了借鑒。

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https://doi.org/10.1002/anie.202004226

7、Angew:石墨炔界面工程:高活性和選擇性氨合成

中科院化學所李玉良院士和香港理工大學的黃勃龍教授等人通過簡便且可擴展的方法成功地合成了自支撐GDY/Co₂N。它已被證明是ECNRR的有前途的催化劑，具有100％的選擇性，高的氨收率和法拉第效率。研究結果表明，界面區域的GDY層在促進電子向N₂的轉移方面起著重要作用。同時，GDY層獨特地修飾了Co₂N表面狀態以充當電子泵浦中心，這驅動了界面Co位有效地將電子從Co₂N轉移到GDY層。GDY的引入可以產生更多的活性位點，促進金屬與GDY之間的電荷轉移，有利于提高ECNRR性能。整個界面對N₂固定顯示出重要的p-d耦合，顯示了催化活性和電子活性之間的正相關。這種相互作用提示了一種創新的策略和改進基于電化學的N還原性能的途徑。最終，這種新的基于石墨二炔的電催化劑研究帶來新思路。

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https://doi.org/10.1002/anie.202004213

8、Angew:?鎳單原子的電子構型調節用于提高光催化性能

上海硅酸鹽研究所施劍林院士和張玲霞研究員、上海應用物理研究所同步輻射中心的司銳等人證明了一種有效且簡便的策略，可以將鎳單原子位引入聚合物氮化碳（CN）中，更重要的是，可以精確地調節其電子構型。最終的光催化H₂產生率高達354.9 μmolh^-1 g^-1，在報道的使用金屬單原子，尤其是廉價的過渡金屬單原子修飾的CN光催化劑中，這是最高的。這一發現不僅證明了廉價的過渡金屬作為潛在的高活性位點的巨大潛力，而且還揭示了CN骨架中金屬單原子的d電子在光催化反應中的獨特作用。該研究為探索單原子催化劑的工作機理和提高其性能提供了新途徑。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201914565

9、Angew:?沸石中亞納米鉑鋅雙金屬團簇用于丙烷脫氫

吉林大學于吉紅院士和廈門大學王野教授等人開發了一種簡便的配體保護直接氫還原方法，用于將亞納米級甚至原子分散的雙金屬Pt–Zn物種包裹到硅分子篩-1（S-1）中。鋅物種的引入可以通過形成超小尺寸的鉑-鋅合金簇，顯著提高鉑簇的催化活性和穩定性。實驗中發現，Cs⁺離子的引入可以顯著提高催化劑的再生性能，連續4個再生周期后催化劑的活性保持穩定。本研究介紹了一種在純硅質沸石中包埋亞納米級Pt-Zn團簇制備PDH反應高性能催化劑的新方法。具有優異的催化性能和長期再生穩定性的PtZn@沸石PDH轉化催化劑顯示了其在未來工業應用中的前景。

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https://doi.org/10.1002/anie.202003349

10、Angew:?電場輔助金屬有機骨架體原位水解成超薄金屬氫氧化物納米片用于高效OER

中科院福建物構所洪茂椿院士，張林杰，陳其輝等人開發了一種新的策略，用于將金屬有機骨架（MOF）體快速轉變為超薄金屬羥基氧化物（MOOH）納米片，以實現有效的OER。研究人員通過合理的Co摻雜制備了具有不同化學穩定性的兩種異構MOF，并且只有亞穩的FeCo-MOF可以通過電場輔助水解原位轉化為混合金屬的羥基氧化物納米片。研究人員詳細研究了從FeCoMOF塊體到FeCo-MOF-EH納米片的潛在演化過程。新形成的納米片具有出色的OER性能。簡而言之，新形成的FeCo-MOF-EH納米片不僅具有優異的OER性能，而且可以以溫和，快速，高效和廉價的方式制備。這項工作不僅為超低成本，高效的OER電催化劑的制備提供了新的策略，而且為制備具有良好結晶度和形態的金屬羥基氧化物納米片提供了一種新的方法，并且為從中輕度合成納米級衍生物提供了一種新方法。

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https://doi.org/10.1002/anie.202004420

11、AEM：3D多孔石墨烯架構加快了離子傳輸動力學，從而提高了OER性能

北京科技大學張躍院士和康卓副教授等人設計了3D多孔石墨烯骨架作為催化劑加載平臺，具有可以精細調整的納米級孔，可增強OER過程中的離子遷移動力學。通過對電化學結果的系統分析，找出了弱化的電化學擴散支配作用的調節規律，并確定了離子輸運阻力。鑒于通過引入納米級空穴不可避免地對石墨烯骨架的電導率產生負面影響，因此可以突出顯示電極/電解質界面處的離子遷移與電極內部的電荷遷移之間的平衡。該研究提出的策略以及所強調的概念可以提供關于建立催化劑電極的精確設計。

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https://doi.org/10.1002/aenm.202001005

12、AM：新型多元金屬間化合物作為析氫的活性電催化劑

香港城市大學劉錦川院士和呂堅院士等人在多元高熵和位點隔離概念的指導下，開發出具有FeCoNiAlTi成分的非貴重高熵金屬間化合物，作為基于Pt的HER電催化劑的潛在低成本和環保替代品。具有樹突狀表面形態的L1₂型HEI在堿性條件下顯示出優異的HER性能，這歸因于化學協同作用和結構位點隔離效應相結合對電子結構的微調。所提出的合金設計策略為通過采用低成本3d過渡金屬形成HEI來定制電化學性能提供了極大的可能性，該方法也廣泛適用于其他非均相催化劑體系。預期目前的結果將為新一代HEI的開發打開大門，提供了開發具有優異反應活性的新型電催化劑的新思路。

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https://doi.org/10.1002/adma.202000385

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