劍橋大學Nature Photonics: 突破三線態激子自旋翻轉速率限制瓶頸，實現高效穩定電荷轉移型發光材料和器件

引言

有機共軛分子的自旋三重激發態在有機光電子器件中起著至關重要的作用。根據自旋量子統計理論，電子和空穴復合后，單重態激子和三重態激子的形成概率比例是1∶3，因此，如何利用三線態激子來發光，實現100%的內量子效率（IQE）已成為OLED領域近30年來的研究熱點和難點。OLED器件性能提升的核心在于發光材料的更新換代。最近發展的熱活化延遲熒光(TADF)材料因其單線態與三線態之間的能隙較小，三線態激子可以通過自旋翻轉的方式轉換成輻射發光的單線態激子，從而能夠實現接近100%的內量子效率，在OLED研究領域引起極大關注。然而，基于TADF的OLED器件仍存在一些嚴重的問題：例如，器件穩定性和效率滾降仍不能令人滿意，這在很大程度上限制了其商業化應用的潛力。

在TADF分子中，從三重態到單重態反向系間竄躍(RISC)過程是有效利用三重態激子的關鍵，但由于受自旋禁阻的限制，TADF分子中單重態和三重態之間的自旋翻轉速率一般低于10⁶?s^-1。緩慢的RISC過程會直接導致較長的三態激子壽命，產生嚴重的雙分子激子湮滅，不利于器件穩定性和效率滾降。因此，設計具有快速RISC速率的新型TADF分子對于提高OLED的穩定性和效率至關重要，很多研究者都致力于解決這一棘手的難題。

成果簡介

近日，英國劍橋大學崔林松博士、Richard Friend教授，美國喬治亞理工學院陳先凱博士、Jean-Luc Bredas教授，日本九州大學Chihaya Adachi等研究者通過在電荷轉移型分子體系中引入多個給體和受體基團，控制激發態電子構型、能級密度和自旋軌道耦合強度，最終將自旋翻轉速率提高了100倍以上，達到1.5 × 10^-7?s^-1。以5Cz-TRZ摻雜薄膜為發光層制備的電致發光器件最大外量子效率達到29.3%, 并且在亮度1000 cd m^-2, 器件的外量子效率仍然保持在28.6%以上, 同時器件在1000 cd m^-2初始亮度下的T₉₀壽命長達600小時。此研究為解決純有機電荷轉移型發光分子的自旋翻轉速率問題提供了新思路，同時也為設計高效穩定的電荷轉移型發光分子帶來了曙光。

圖文導讀

圖1.?化學結構和量子化學計算的結果

圖2. 5Cz-TRZ 的光物理性質

圖3. 器件結構和材料分子結構

圖4. OLED器件性能

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41566-020-0668-z

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