Appl. Phys. Lett. ：↑↑↓↓-類磁結構在多鐵性材料Y2NiMnO6磁電耦合效應中的本征角色

研究背景

多鐵性是凝聚態物理領域的一個重要研究課題，它同時涉及材料的charge, orbital, spin和lattice自由度，具有豐富的物理現象和內涵。其中的磁電耦合效應被廣泛認為是值得挑戰且最具發展潛力的研究方向。上個世紀50年代的多鐵物理主要是基于朗道的維象理論，對微觀的起源認識較少。近十幾年的研究主要集中在三種序參量的耦合及微觀機制，尤其強的磁電耦合，具有豐富的物理。磁電多鐵性材料根據鐵電性的形成機制不同又可以分為結構磁性鐵電體?(type I)?和電子磁性鐵電體?(type II)?。Type II 多鐵性材料中鐵電性的主要來源是磁有序，正因如此，type II 多鐵無論在磁控電或是電控磁方面都有廣泛應用。但是低的居里溫度和弱的磁電耦合效應成為了研究磁電多鐵性材料的瓶頸問題。因此需要科技人員搜索具備優良性質的磁電多鐵性材料。

圖1. 多鐵性材料中的各種序參量

成果簡介

近日，長春理工大學激光技術與應用重點實驗室的辛潮副研究員與北京大學深圳研究生院新材料學院的潘鋒教授團隊和哈爾濱工業大學物理系宋炳乾博士合作，針對雙鈣鈦礦Y₂NiMnO₆多鐵性材料?(圖2)，系統研究了其多鐵性的形成以及磁電耦合機制。基于密度泛函理論的第一性原理計算，并且在計算中考慮到庫倫排斥作用(Hubbard U)，得到Y₂NiMnO₆的基態磁結構為鐵磁性，同時發現↑↑↓↓的反鐵磁結構能量非常接近與鐵磁性結構的能量。通過擬合Heisenberg哈密頓量，得到最近鄰以及次近鄰交換積分，并且利用蒙特卡洛模擬結合平均場近似估算了Y₂NiMnO₆的磁性轉變溫度為75～80K，非常接近與實驗值81K。

圖2. Y₂NiMnO₆晶體結構(a) 離子位移方向(b)自旋密度

在研究中首次引入Zeeman磁場能量的表達式，系統研究了體系鐵電性的來源，通過旋轉↑↑↓↓磁結構中的自旋充分模擬外加磁場的情況?(圖3)，當外加磁場方向沿易磁化軸?(c軸)，即自旋方向由初始狀態沿ab面呈現↑↑↓↓磁結構，逐漸向晶格c軸發生spin-flop轉變的過程，體系的電極化強度也有初始狀態的1.96uC/cm²逐漸消失，從而實現外加磁場調控電極化。在Yi₂NiMnO₆體系中，電極化來源于兩個部分的貢獻，一部分是電子部分的貢獻，即↑↑↓↓磁結構導致的極化電荷重新分布，(磁結構破壞體系的中心反演對稱性); 另一部分來源于磁致伸縮導致的離子去中心化位移。兩部分的貢獻方向相同，且大小在同一數量級上，這是導致Yi₂NiMnO₆體系具有較大電極化的主要原因?(圖4)。

圖3. Yi₂NiMnO₆中Spin-flop的方向，(a)~(e)分別為E類磁結構中對應的0～90自旋排列

圖4. (a) Zeeman能量場擬合曲線; (b) 隨自旋翻轉角度變化的電極化變化

利用Berry-Phase方法計算了體系的電極化，并且發現使電極化發生180o 翻轉的絕熱路徑?(圖5)。在計算中構建1x1x2超胞，通過逐漸旋轉偶數層的自旋方向，固定奇數層的自旋方向不變，計算了Yi₂NiMnO₆中的晶格結構，電子結構以及電極化的變化?(圖6)，在旋轉自旋的過程中發現能量的雙勢阱曲線。當奇數層的自旋與偶數層自旋垂直時，電極化為零。整個旋轉自旋的過程模擬了外加磁場的情況，也充分在Yi₂NiMnO₆中實現磁場導致電極化發生反轉的磁控電過程。

圖5. 發生電極化180o 翻轉的絕熱路徑

圖6. (a)總能量隨偶數層自旋方向的變化;? (b)?總電極化以及離子部分和電子部分的貢獻隨自旋方向的變化

結論

針對多鐵性材料中磁性和鐵電性共存及耦合的問題，本文提出了一種使電極化發生180o 反轉的spin-flop模型。基于Heisenberg有效哈密頓量，系統研究了Yi₂NiMnO₆體系基態的磁結構，發現Yi₂NiMnO₆基態具有鐵磁性，而↑↑↓↓類磁結構能量非常接近于鐵磁性能量。通過Berry-Phase方法精準計算了↑↑↓↓磁結構對應的電極化大小?(0.78uC/cm²)。并且系統討論了↑↑↓↓磁結構對體磁電耦合效應的本征影響。上述工作從電子結構及自旋理解和優化體系的磁電耦合策略，從而實現磁控電的磁電耦合提供了新的研究思路。

該成果發表在國際著名期刊Applied Physics Letters 116. 24, 2020. (Nature Index)上，長春理工大學辛潮副研究員為論文第一作者，長春理工大學金光勇研究員和北京大學新材料學院潘鋒教授為共同通訊作者，哈爾濱工業大學宋炳乾博士參與本項工作研究。該工作獲得國家自然科學基金聯合基金項目、吉林省教育廳等項目支持。

文獻鏈接

Intrinsic role of ↑↑↓↓-type magnetic structure on magnetoelectric coupling in Y₂NiMnO₆

https://aip.scitation.org/doi/10.1063/5.0009568

本文由作者團隊供稿。