謝毅，李亞棟，鞏金龍，孫永福、熊宇杰、黃延強…十篇chemical society reviews帶你看催化

1.中國科學技術大學謝毅&孫永福：超薄二維光催化劑在促進CO₂光還原方面的原理和挑戰

目前，二氧化碳的光還原具有光轉化效率低和產物選擇性差的特點。超薄二維材料具有高活性，高密度和高均勻性的位點，可作為理想模型來定制三個決定二氧化碳光轉化效率和產物選擇性的關鍵參數。

在這篇綜述中，中國科學技術大學謝毅&孫永福總結了具有缺陷能級和中間能帶的超薄二維半導體以及具有特殊部分占據能帶的導體所能實現的擴展吸收光譜范圍。此外，作者概述了具有缺陷狀態，表面極化狀態和內置電場的超薄二維半導體所提高的載流子分離效率。作者還審查了由具有平面內異質結構，孤立的單原子和豐富的低配位雙金屬位點的超薄二維半導體誘導的加速氧化還原反應動力學。最后，作者以未解決的問題結束本綜述，該問題涉及通過具有雙重或多個活性位點的超薄二維材料將二氧化碳高度選擇性和有效地光轉化為C₂₊產品。

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Fundamentals and challenges of ultrathin 2D photocatalysts in boosting CO2 photoreduction

Chem. Soc. Rev., 2020, 10.1039/d0cs00332h

2.新加坡國立大學Javier Perez-Ramirez&Sibudjing Kawi和天津大學鞏金龍和加州大學戴維斯分校Bruce C. Gates:核-殼結構催化劑用于CO₂的熱催化，光催化和電催化轉化

將CO₂催化轉化為燃料和化學品的前景誘人，因為它可替代化石原料，并具有大規模轉化和循環利用溫室氣體CO₂的優勢。在當今的技術中，費托合成中的CO₂通過水煤氣變換反應轉化為碳氫燃料，但是將CO₂直接轉化為燃料和化學物質的過程仍然遠未達到。由于可以通過發現改進的催化劑（具有增強的活性，選擇性和穩定性的催化劑）來最好地解決工藝難題，因此可以大規模應用。核-殼結構催化劑是一類相對較新的納米材料，可以使互補材料的功能以優化的組成和形態受控地整合。對于CO₂轉化，核殼催化劑可通過解決諸如催化劑燒結和CO₂重整過程中的活性損失，熱催化CO₂加氫中的產物選擇性不足以及光催化和電催化CO₂加氫中的低效率和選擇性等挑戰來提供獨特的優勢。在過去的十年中，用于此類潛在應用的核-殼催化劑的合成，表征和評估取得了實質性進展。然而，在這類廉價、堅固、可再生的催化劑的發現中仍然存在挑戰。

新加坡國立大學Javier Perez-Ramirez&Sibudjing Kawi和天津大學鞏金龍和加州大學戴維斯分校Bruce C. Gates在這篇綜述對這些材料進行了深入的評估，以將CO₂熱催化，光催化和電催化轉化為合成氣和有價值的碳氫化合物。

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Core-shell structured catalysts for thermocatalytic, photocatalytic, and electrocatalytic conversion of CO₂

Chem. Soc. Rev., 2020, 10.1039/c9cs00713j

3.清華大學李亞棟和陳晨：用于水分解，氧還原和選擇性氧化的原子位點電催化劑

電催化在清潔能源轉換中起著核心作用，為未來的可持續技術實現了許多過程。由于這些反應具有極高的原子利用效率，正尋求將這些反應用作貴金屬催化劑的經濟替代品，包括單原子位催化劑（SASC）和雙原子位催化（DASC）的原子位電催化劑（ASC），定義明確的活性位點和高選擇性。

在這篇綜述中，清華大學李亞棟和陳晨從對ASC的制造路線的系統綜述開始，然后概述了一些精確探測原子結構的新型有效表征方法。然后，作者對一些典型的清潔能源反應的最新進展進行了全面總結：水分解，包括氫氣分解反應（HER）和氧氣分解反應（OER）；氧還原反應（ORR），包括對H₂O/OH^-的選擇性4e^--ORR和對H₂O₂/HO₂^-的2e^--ORR；甲酸，甲醇和乙醇（FAOR，MOR和EOR）的選擇性電氧化。在本文的最后，作者給出了一個簡短的結論，并討論了進一步開發更具選擇性、主動性、穩定性和低成本的ASC所面臨的挑戰和機遇。

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Atomic site electrocatalysts for water splitting, oxygen reduction and selective oxidation

Chem. Soc. Rev., 2020, 10.1039/c9cs00869a

4.中國科學技術大學熊宇杰：光催化CO₂轉化：我們可以從常規CO_x氫化中學到什么？

太陽能驅動的將二氧化碳減少為燃料/原料是解決能源和二氧化碳排放問題的有前途的戰略。盡管有大量的研究成果，但是由于二氧化碳的鍵能大和還原產物的多樣性，實現有效和高度選擇性的二氧化碳減排仍然是一個巨大的挑戰。除了控制光的收集和電荷轉移（如光催化水分解）外，催化活性位點的設計對于促進CO₂還原活性和選擇性（例如，C-C耦合）也非常重要。實際上，就活動場所設計而言，我們可以從常規的CO₂加氫和合成氣轉化中學到很多東西。

在本文中，中國科學技術大學熊宇杰通過梳理現有的常規CO_x加氫研究中的規則，重點介紹了如何增強C=O活化和C-C偶聯以形成價值，從而展示了如何設計催化活性位點以實現高效、高度選擇性的光催化還原CO₂產品。本文旨在重點介紹光催化CO₂轉化領域以及光催化與常規催化系統之間的連接方面的挑戰，為讀者提供參與研究的機會。

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Photocatalytic CO₂ conversion: What can we learn from conventional CO_x hydrogenation?

Chem. Soc. Rev., 2020, 10.1039/c9cs00920e

5.蘇黎世聯邦理工學院Cecilia Mondelli&Javier Perez-Ramirez和新加坡國立大學顏寧:在金屬基固體催化劑上從納米顆粒到單原子的生物質平衡

非均相催化劑對于在化學轉化中釋放出更高的效率，原子經濟性和環境友好性至關重要，所含金屬的大小和形態通常在活性，選擇性和穩定性中起決定性作用。

蘇黎世聯邦理工學院Cecilia Mondelli&Javier Perez-Ramirez和新加坡國立大學顏寧概述通過氫化和加氫脫氧，氧化，重整和酸催化的反應分析了這些催化劑參數對生物質增值的影響，涵蓋了包括糖以及從（半）纖維素和木質素衍生物獲得的平臺化合物在內的各種底物。它概述了對基于納米粒子的材料的經典結構敏感度的多個示例，這些示例對產品分布具有重要意義。它還顯示了最近強調的以超小納米粒子（<2 nm），團簇和單個原子形式應用金屬，同時滿足了優異的金屬利用率和堅固性，如何為前所未有的電子和幾何特性打開了大門。后者可以促進反應物的活化以及增強的選擇性控制和多功能催化劑中不同活性位之間的協同作用。在進行分析的基礎上，針對化學性質和結構提出了多種用途的金屬選擇指南，并提出了應進一步探索的方面，以進一步改善該研究領域及其他領域的金屬開發。

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Biomass valorisation over metal-based solid catalysts from nanoparticles to single atoms

Chem. Soc. Rev., 2020, 10.1039/d0cs00130a

6.廈門大學謝順吉/王野和中科院王峰：木質纖維素生物質向化學物質的光催化轉化

作為最大的可再生碳資源，木質纖維素生物質具有替代化石資源以生產高價值化學品（特別是有機含氧化合物）的巨大潛力。由于光激發的電荷載流子或光生的反應性物種所引起的獨特的反應性物種和反應模式以及溫和的反應條件，利用太陽能對木質纖維素生物質進行催化轉化已引起了人們的廣泛關注，因為該條件溫和的反應條件可以使分子的精確裂解成為可能。靶向化學鍵或特定官能團的選擇性官能化，而其他官能團則保持完整。

廈門大學謝順吉/王野和中科院王峰對木質纖維素生物質的光催化轉化的最新進展進行了批判性的綜述，重點是木質纖維素生物質的主要成分（包括多糖和木質素）中的C-O和C-C鍵的光催化裂解，以及某些生物的光催化增值作用。文中討論了控制反應路徑和反應機理的關鍵問題，以提供一些見識，以指導在溫和條件下進行生物質平衡的活性和選擇性光催化系統的設計。文章還分析了木質纖維素生物質的光催化轉化中的挑戰和未來機會。

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Photocatalytic transformations of lignocellulosic biomass into chemicals

Chem. Soc. Rev., 2020, 10.1039/d0cs00314j

7.新加坡南洋理工大學徐梽川：氧析出電催化劑設計的綜述

電力驅動的水分解可以以氫氣的形式促進電能的存儲。作為電力驅動的水分解的半反應，由于這種四電子轉移反應的動力學緩慢，因此析氧反應（OER）是主要的瓶頸。開發低成本，耐用的OER催化劑對于解決分水效率問題至關重要。催化劑的設計必須基于對OER機理的基本理解和反應超電勢的起因。

新加坡南洋理工大學徐梽川從理論和實驗兩個方面總結了了解OER機理的最新進展，包括常規的吸附物釋放機理（AEM）和晶格氧介導的機理（LOM）。作者首先討論AEM及其在各種反應中間體之間的關聯比例關系。然后介紹了基于AEM及其派生描述符的減少過電勢的策略。為了進一步降低OER過電勢，有必要打破常規AEM中HOO *和HO *中間體的比例關系，使其超出火山關系的活動極限。文章討論了諸如穩定HOO *，質子受體功能以及將OER途徑轉換為LOM之類的策略。最后，還將介紹有關OER和相關觀點的其余問題。

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A review on fundamentals for designing oxygen evolution electrocatalysts

Chem. Soc. Rev., 2020, 10.1039/c9cs00607a

8.湖南大學曾光明/許飄和倫敦大學唐軍旺：共價有機骨架光催化劑——結構與應用

鑒于不斷增長的能源需求和環境污染，迫切需要找到清潔和可再生的能源。近年來，將太陽能用于燃料生產（如氫氣生成和碳氫化合物生產）或環境污染物降解的光催化作用顯示出了實現這一目標的巨大潛力。在各種光催化劑中，共價有機骨架（COF）具有出色的結構規則性、堅固的骨架、固有的孔隙率和良好的活性，因此非常具有吸引力。因此，已經進行了許多研究來研究COF和基于COF的光催化劑的光催化性能。

湖南大學曾光明/許飄和倫敦大學唐軍旺在這篇重要的評論中，全面介紹COF光催化劑的最新進展。此外，總結并比較了COF構件之間的各種連接基，例如含硼連接和含氮連接。還討論了COF的形態以及與光催化活性有關的幾種常用策略。在此之后，詳細介紹了基于COF的光催化劑的應用，包括光催化制氫，CO₂轉化和環境污染物的降解。最后，總結并展望了COF和COF基光催化劑未來發展的機遇與挑戰。

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Covalent organic framework photocatalysts: structures and applications

Chem. Soc. Rev., 2020, 10.1039/d0cs00278j

9.中科院黃延強：CO₂加氫制甲醇的現有技術和觀點

人為二氧化碳（CO₂）排放量的不斷增加對環境造成了巨大影響。我們的目標是將CO₂選擇性加氫為甲醇，這不僅可以有效地減少CO₂的排放，而且還可以產生增值的化學物質和燃料。

中科院黃延強的綜述全面概述了通過直接加氫CO₂進行甲醇合成的非均相催化的重大進展。首先要解決熱力學方面的挑戰。然后詳細討論了常規銅基催化劑的研究進展，重點是載體和助催化劑的結構、化學和電子促進，銅基催化劑的制備方法和前體以及所提出的活性模型。作者還概述了貴金屬基催化劑，包括合金和金屬間化合物的雙金屬催化劑以及雜化氧化物和其他新型催化體系的進展。最后，作者對這個領域提供了展望。

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State of the art and perspectives in heterogeneous catalysis of CO₂ hydrogenation to methanol

Chem. Soc. Rev., 2020, 10.1039/c9cs00614a

10.德克薩斯大學奧斯汀分校Mohammad Ziaur Rahman和Charles Buddie Mullins：用于脫氫的無金屬光催化劑

德克薩斯大學奧斯汀分校Mohammad Ziaur Rahman和Charles Buddie Mullins的綜述重點討論了用于制氫的精選無金屬光催化劑的最新進展和尚存的挑戰。本文的范圍僅限于不含金屬的元素光催化劑（即B，C，P，S，Si，Se等），二元光催化劑（即BC₃，B₄C，C_xN_y，h-BN等）及其異質結，三元光催化劑（即BCN）及其異質結，以及有機光催化劑的不同類型及其異質結構。在簡要描述了這些光催化劑上制氫的最新進展之后，文章討論范圍擴大到了潛在的策略，這些策略被認為是實現高量子效率和高太陽能到氫（STH）轉換效率所必需的。還討論了可再現性問題以及報告氫氣釋放速率的爭議，并提出了克服這些問題的建議。強調了一些關鍵因素，可以促進光催化劑從微型生產到大規模生產的可擴展性，以滿足目標10％的STH。本文以關于高效光催化劑基本材料方面的未來研究的其他觀點作為結尾，隨后提出了六個尚待解決的問題，這些問題可能需要組建全球氫氣工作組來解決，以便將臺式研究轉化為大規模生產氫氣。

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Metal-free photocatalysts for hydrogen evolution

Chem. Soc. Rev., 2020, 10.1039/c9cs00313d

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