這些年輕有為的科學家們到底都在干些啥

Science China Chemistry在2020年第10期出版了2020 Emerging Investigator Issue。在這個特刊中收錄了17位新銳科學家在其獨立開展研究工作的研究成果。這些入選的科學家分別是南京工業大學安眾福、天津大學陳龍、南開大學丁丹、北京理工大學馮霄、國家納米科學中心李樂樂、武漢大學李倩倩、同濟大學羅巍、武漢大學閔杰、上海交通大學潘云翔、國家納米科學中心孫佳姝、武漢理工大學王濤、蘇州大學王雪東、中科所化學所辛森、天津大學于一夫、廈門大學朱志、中南大學鄒應萍和四川大學余達剛。這篇文章為大家匯總了Science China Chemistry這個特刊的所有文章，讓大家看看這些年輕有為的科學家們到底都在干啥。

1.南京工業大學安眾福：顏色可調的超長有機磷光材料用于視覺紫外光檢測

由于超長有機磷光（UOP）材料具有長壽命的發光壽命，因此在光子學和光電子學領域引起了廣泛的關注。然而，開發具有顏色可調性的UOP材料仍然是一個巨大的挑戰。南京工業大學安眾福報道了一類含有羰基，氨基或酰胺基團的UOP材料，在不同的紫外線波長激發下，它們呈現出顏色可調的持久發光，范圍從藍色（458 nm）到黃綠色（508 nm）。綜合理論和實驗結果，作者得出結論，與激發有關的顏色可調UOP發光歸因于晶體中單個分子和聚集態的多個發光中心。有了顏色可調的UOP功能，這些材料就可以成功地實現視覺紫外線檢測。該發現不僅提供了設計具有彩色發射的新有機磷光分子的策略，而且擴展了純有機磷光材料的應用范圍。

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Color-tunable ultralong organic phosphorescence materials for visual UV-light detection

Science China Chemistry, 2020, 63(10): 1443-1448

2.天津大學陳龍：電子和自旋電子器件的2D導電金屬有機框架

二維（2D）材料由于其獨特的化學和物理特性而通常在相應的批量同類產品中不具備，因此在基礎研究和技術開發中均顯示出巨大的潛力。作為一種新興的2D材料，2D導電金屬有機骨架（2D c-MOF）具有可預先設計和可調結構，出色的結晶度，固有孔隙率和出色的導電性的特性。在過去的十年中，二維c-MOF在電子，傳感器，能量存儲設備等領域得到了快速發展。在這篇綜述中，天津大學陳龍對二維c-MOF的電，磁和量子特性進行了詳細的綜述。作者重點介紹了它們在半導體，金屬，超導體，拓撲絕緣體和多孔磁體中的應用。二維c-MOF與量子材料的結合可以喚起豐富的物理性能，靈活的化學作用以及在電子和自旋電子學中的潛在應用。

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2D conductive metal-organic frameworks for electronics and spintronics

Science China Chemistry, 2020, 63(10): 1391-1401

3.南開大學丁丹：內質網靶向AIE生物探針作為免疫原性細胞死亡的高效誘導劑

癌細胞的特定細胞器（例如內質網（ER）和線粒體）的集中氧化應激可增強癌癥免疫療法的免疫原性細胞死亡（ICD）效果。南開大學丁丹通過將新的AIE光敏劑與ER靶向肽相結合，合理設計和合成了具有凝集誘導發射（AIE）特性的ER靶向生物探針（TPE-PR-FFKDEL），這已被證明能夠有效誘導ER 氧化應激引起ICD。與眾所周知的以ER為靶點的ICD誘導劑光敏劑金絲桃素相比，TPE-PR-FFKDEL可以更強地釋放與免疫刺激相關的分子模式，例如表面暴露的鈣網蛋白，ATP分泌和高遷移率組蛋白B1（HMGB1）和熱休克蛋白70（HSP 70）的表達。此外，一系列的免疫反應被激活以保護小鼠免受體內癌細胞的攻擊。

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Endoplasmic reticulum targeted AIE bioprobe as a highly efficient inducer of immunogenic cell death

Science China Chemistry, 2020, 63(10): 1428-1434

4.北京理工大學馮霄：共價有機骨架的結晶度和穩定性

共價有機骨架（COF）是一類具有高結晶度的有機多孔聚合物，可以通過拓撲設計精確地定制其結構。由于永久孔，周期性結構和豐富的構造塊的特性，COF在過去的15年中引起了極大的關注，并在各個領域進行了廣泛的研究。結晶度和穩定性是實際應用中的兩個關鍵特征。通常，這兩個特征與通過動態共價化學（DCC）形成的COF相矛盾。通常需要高的熱力學可逆性才能獲得出色的COF結晶度，從而經常導致穩定性有限。因此，許多研究人員懷疑COF在實際應用中的穩定性。實際上，這些年來，已經開發出各種新穎的鍵用于COF的構建，并且許多新合成的COF對強酸/堿具有魯棒性，甚至它們中的一些可以抵抗強氧化劑和還原劑的攻擊。

在這篇綜述中，北京理工大學馮霄專注于結晶度和穩定性方面的COF的鍵合化學，進一步將其擴展到晶體生長機理的研究以及穩定性和結晶度之間矛盾的總體調控上。第三部分介紹了改善結晶度的策略，包括選擇結構單元，引入非共價相互作用以及減緩成核和生長速率，而從化學修飾和非共價相互作用的角度來看，提高穩定性的方法則包括總結在第四部分。最后，作者提出了挑戰和觀點。

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Crystallinity and stability of covalent organic frameworks

Science China Chemistry, 2020, 63(10): 1367-1390

5.國家納米科學中心李樂樂：用于ATP激活生物成像和光動力療法的智能DNA納米設備

合理設計可控制的單線態氧生成的可活化光敏劑仍然是精密光動力療法（PDT）的挑戰。國家納米科學中心李樂樂提出了基于腺苷5'-三磷酸（ATP）激活生物成像和PDT的基于適體的納米器件。通過硫醇鹽-Au化學修飾金納米顆粒（AuNP）表面上的ATP響應雙鏈DNA單元和聚乙二醇來構造納米器件。通過將ATP適體鏈與亞甲基藍（MB）修飾的互補DNA（cDNA）雜交來設計DNA單元。MB與AuNP的表面非常接近，導致MB的光動力學活性低（關閉狀態）。一旦內化到癌細胞中，ATP結合誘導的適體鏈構象轉換會導致帶有MB的DNA鏈從AuNP中釋放出來，從而導致在光照射（ON狀態）下可激活的單線態氧的產生。DNA納米設備代表了一個有前途的平臺，用于在體外和體內進行ATP反應性生物成像和特定的PDT。這項工作突出了特定腫瘤診斷和治療的潛在途徑。

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A smart DNA nanodevice for ATP-activatable bioimaging and photodynamic therapy

Science China Chemistry, 2020, 63(10): 1490-1497

6.武漢大學李倩倩：9-甲基-9H-二苯并咔唑的分子間電子偶聯，通過取代效應以聚集態強發光

聚集態的有機發光劑的明亮發光因其在光電設備和生物/化學傳感器中的潛在應用而受到越來越多的關注。武漢大學李倩倩在將不同的取代基（Br，Ph和TPh）引入9-甲基-9H-二苯并咔唑（DBC）部分的大共軛核心時，所得發光劑顯示出固體中的PL量子產率從4.81％到47.39％不等。通過對分子堆積的系統研究和理論計算，證明了二聚體中強分子間電子耦合是固態發光的主要因素。研究結果為研究分子結構，堆積方式和發射性質之間的內在聯系提供了新途徑。

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Intermolecular electronic coupling of 9-methyl-9H-dibenzo[a,c] carbazole for strong emission in aggregated state by substituent effect

Science China Chemistry, 2020, 63(10): 1435-1442

7.同濟大學羅巍：可寫鋰金屬墨水

鋰金屬陽極（LMA）的近期復興引起了人們對LMA的重新關注，因為LMA是可充電鋰電池向高能量密度的最終選擇。然而，使用LMA的方式面臨多種挑戰，其中典型的是高反應性，枝晶生長，制造Li薄箔的難度以及有機液體電解質的可燃性。同濟大學羅巍提出了通過將源自生物質的碳顆粒引入熔融的Li中而制備的可寫Li金屬油墨（LMI）。由于表面張力顯著降低，LMI能夠直接在銅箔或其他基板上書寫，從而可以實現厚度極小（<10μm）的超薄鋰箔。LMI的多功能性在解決LMA與石榴石型固態電解質之間的界面問題時得到了進一步證明，在石榴石型固態電解質上直接寫入LMI可提供完美的接觸，并能實現6Ω·cm²的極低界面電阻，與之形成鮮明對比。在純鋰和石榴石之間為939Ω·cm²。由于與不可燃固態電解質的成功合作，基于墨水的技術可能使我們非常接近使用具有高安全性和高能量密度的固態鋰金屬電池（SSLMB）。

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A writable lithium metal ink

Science China Chemistry, 2020, 63(10): 1483-1489

8.武漢大學閔杰：高性能全聚合物太陽能電池，能量損耗僅為0.47 eV

在過去的幾年中，全聚合物太陽能電池（all-PSC）領域經歷了快速發展，這主要是由高效聚合物受體的發展所驅動。但是，全PSC的功率轉換效率（PCE）仍然受到供體/受體混合物光吸收不足以及器件中的大量能量損失的限制。武漢大學閔杰設計了一個以聚合物受體PYT1為基礎的n型分子受體Y5-C20，并將其與聚合物供體PM6混合，以獲得全聚合物光敏層。與基于Y5-C20的最佳PCE為9.42％的器件相比，經過優化的PM6：PYT1全PSC的PCE達到了創紀錄的13.43％，具有非常低的能量損耗0.47 eV和高達900 nm的光響應。此外，PM6：PYT1全PSC的PCE對1-氯萘（CN）添加劑含量和活性層厚度相對不敏感。文章結果還強調了CN添加劑對PM6：PYT1形態的影響，即電荷的產生和傳輸找到了最佳的平衡，并同時降低了混合物中的輻射和非輻射損耗。這項工作促進了高性能聚合物受體的發展，并預示了全PSC在商業應用方面的光明前景。

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High-performance all-polymer solar cells with only 0.47 eV energy loss

Science China Chemistry, 2020, 63(10): 1449-1460

9.上海交通大學潘云翔：由光催化劑上的薄碳層涂層引發的高效光催化的最新進展和未來展望

太陽能驅動的光催化技術，例如光催化還原二氧化碳，有望同時解決能源和環境問題。近年來，已經開發了在光催化劑上涂覆厚度小于10 nm的薄碳層作為提高光催化效率的有效策略。在本綜述中，上海交通大學潘云翔總結了碳包覆光催化劑的關鍵進展。討論了改進的光吸收，電荷分離，反應物吸附和對碳包覆光催化劑的光催化穩定性以及碳包覆光催化劑的應用的起源。綜述的最后部分顯示了與碳涂層光催化劑相關的未來機遇和挑戰。作者希望這篇綜述能夠引發對碳涂層光催化劑的更深刻的見解，并為開發低成本但高效的光催化劑提供新的機會。

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Efficient photocatalysis triggered by thin carbon layers coating on photocatalysts: recent progress and future perspectives

Science China Chemistry, 2020, 63(10): 1416-1427

10.國家納米科學中心孫佳姝：全自動離心微流控系統用于從樣品到結果的病毒核酸測試

病毒引起的傳染病的爆發提出了全球公共衛生挑戰。核酸擴增測試（NAAT）可以及早發現大流行病毒，并且在防止繼續傳播中起著至關重要的作用。但是，熟練操作員，昂貴的儀器和生物安全實驗室的需求阻礙了NAAT在可疑患者篩查和診斷中的應用。國家納米科學中心孫佳姝報道了一種全自動的離心微流控系統的開發，該系統具有用于敏感，特異和快速的病毒核酸測試的進樣出功能。核酸的釋放和隨后的逆轉錄環介導的等溫擴增（RT-LAMP）被整合到微流盤的反應單元中。整個處理步驟，例如試劑注入，旋轉驅動流體，加熱和溫度控制以及熒光信號的檢測，都是通過定制儀器自動進行的。作者使用摻有嚴重急性呼吸系統綜合癥冠狀病毒2（SARS-CoV-2）裝甲RNA顆粒的口咽拭子樣品驗證離心微流控系統。裝甲RNA顆粒的估計檢測限為每個反應2個拷貝，通量為每個圓盤21個反應，測定樣品到答案的時間約為70分鐘。這種封閉的自動化微流體系統有效地避免了病毒對氣溶膠的污染，并且可以輕松地用于診斷實驗室之外的病毒檢測。

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A fully automated centrifugal microfluidic system for sample-to-answer viral nucleic acid testing

Science China Chemistry, 2020, 63(10): 1498-1506

11.武漢理工大學王濤：非富勒烯受體原纖維可實現效率高達16.6％的高效三元有機太陽能電池

優化有機太陽能電池（OSC）的光敏層內的成分和形態可以顯著提高其功率轉換效率（PCE）。武漢理工大學王濤設計并合成了一種新型的A-D-A型非富勒烯受體IDMIC-4F，并將其用作制備高性能三元太陽能電池的第三種成分。IDMIC-4F可以在溶液流延后形成原纖維，而PBDB-T-2F：BTP-4F主體中這種原纖維結構的存在將供體和受體的生長限制在細微區域內，并充當增強電子的傳輸通道流動性。包含10 wt％ IDMIC-4F的單結三元器件具有增強的光吸收能力和平衡的載流子遷移率，并且與二元器件的15.7％相比，可實現最大PCE為16.6％，這對于文獻報道的OSC而言具有顯著的效率。這種非富勒烯受體原纖維網絡策略是提高三元OSC光伏性能的一種有前途的方法。

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Non-fullerene acceptor fibrils enable efficient ternary organic solar cells with 16.6% efficiency

Science China Chemistry, 2020, 63(10): 1461-1468

12.蘇州大學王雪東：一維和二維多晶型物構成的有機異質結構用于光子應用

由有機微/納米晶體組成的有機異質結構（OHS）對于未來集成光電的構建至關重要。 然而，材料的缺乏和相分離的問題仍然阻礙了OHS的精細合成。蘇州大學王雪東基于一種有機化合物m-B2BCB的α相一維（1D）微棒和β相2D微板，輕松合成了由這兩個多晶型相組成的OHS，其生長機理歸因于低晶格失配 α相（主體）的（001）面和β相（分支）的（010）晶面之間的比率為5.8％。重要的是，可以在OHS中實現多端口輸入/輸出通道，這證明了OHS中具有不同輸出通道的結構相關的光信號。因此，作者的實驗展示了OHS多態性的廣闊前景，可為多功能有機集成光子電路提供進一步的應用。

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Organic heterostructures composed of one- and two-dimensional polymorphs for photonic applications

Science China Chemistry, 2020, 63(10): 1477-1482

13.中科所化學所辛森：鋰/鈉離子電池中硫族元素陰極及其轉化電化學

硫屬元素，例如硫（S），硒（Se），碲（Te）和硫族元素間化合物，已被廣泛研究作為下一代可再充電鋰/鈉（Li / Na）電池的正極材料。鋰/鈉硫屬元素電池的高能量輸出源于硫屬元素陰極與堿金屬陽極之間的雙電子轉化反應，兩個電極都可以通過該反應提供較高的理論容量。該反應還導致寄生反應，使電池中的化學環境惡化，并且不同的陰極-陽極組合顯示出自己的特征。在本文中，中科所化學所辛森討論硫族元素與堿金屬之間的基本轉化電化學及其對電池性能的正或負影響。還審查了改善硫族元素陰極轉化電化學的策略，以為可再充電鋰/鈉-硫族元素電池的合理設計提供見識。

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Chalcogen cathode and its conversion electrochemistry in rechargeable Li/Na batteries

Science China Chemistry, 2020, 63(10): 1402-1415

14.天津大學于一夫：通過整流肖特基接觸，在缺電子的Co上促進硝酸鹽選擇性電還原為氨

開發有效的電催化劑以選擇性地將硝酸鹽污染減少成增值的氨具有重要意義。在這里，異質結構的Co/CoO納米片陣列（Co/CoO NSAs）表現出出色的法拉第效率（93.8％）和硝酸鹽電解還原為氨的選擇性（91.2％），大大優于Co NSAs。¹⁵N同位素標記實驗和1H核磁共振（NMR）定量測試方法確定了產生的氨的來源。電化學原位傅里葉變換紅外（FTIR）光譜，在線差分電化學質譜（DEMS）數據和密度泛函理論（DFT）結果表明，優異的性能歸因于Co/CoO異質結構。在界面上從Co到CoO的電子轉移不僅可以抑制競爭性的析氫反應，而且可以增加副產物的能壘，從而提高了法拉第效率和氨的選擇性。

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Promoting selective electroreduction of nitrates to ammonia over electron-deficient Co modulated by rectifying Schottky contacts

Science China Chemistry, 2020, 63(10): 1402-1415

15.廈門大學朱志：用于高通量單分子蛋白質分析的無串擾膠體

液滴微流控技術是用于高通量單分子蛋白質分析的強大平臺。然而，液滴的聚結和串擾的問題損害了檢測的準確性，并阻礙了其廣泛的應用。為了解決這些局限性，廈門大學朱志提出了一種新穎的基于膠體的方法，該方法通過將Pickering乳液與液滴微流控技術相結合來進行單分子蛋白質分析。利用易于合成的膠體表面活性劑F-SiO₂ NPs在水/油界面處的自組裝，膠體被剛性穩定，可以有效避免熒光分子的泄漏。無串擾的膠體使高通量的單分子蛋白質分析成為可能，包括異源動力學研究和數字檢測。作為一種穩健而準確的方法，基于膠體的微流體有望作為強大的工具用于多種應用，例如定向酶進化，數字酶聯免疫吸附測定（ELISA）和抗生素篩選。

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Crosstalk-free colloidosomes for high throughput single-molecule protein analysis

Science China Chemistry, 2020, 63(10): 1507-1514

16.中南大學鄒應萍：高性能有機太陽能電池用A-DA'D-A非富勒烯受體

由于2019年有機太陽能電池（OSC）的功率轉換效率達到了創紀錄的15.7％，因此新開發的具有A-DA'DA結構的非富勒烯受體（NFA）Y6（A表示電子接受部分，D表示給電子部分）已引起越來越多的關注。隨后，許多新的A-DA'D-A NFA被設計和合成，并且A-DA'D-A NFA在高性能非富勒烯有機太陽能電池（NF-OSC）的開發中起著重要作用。與經典的ADA型受體相比，A-DA'DA NFA在梯型稠合環中包含一個缺電子的核以微調能級，擴大光吸收并實現NFA更高的電子遷移率。這篇評論強調了這些新興的A-DA'D-A（包括Y系列）NFA的最新進展。介紹了DA'D稠合環的合成方法。總結和討論了A-DA'D-A NFA的化學結構與相應OSC的光伏性能之間的關系。最后，還提出了進一步改善OSC光伏性能的問題和前景。

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A-DA’D-A non-fullerene acceptors for high-performance organic solar cells

Science China Chemistry, 2020, 63(10): 1352-1366

17.四川大學余達剛：CO₂不對稱合成的最新進展

二氧化碳（CO₂）由于其無毒，豐富，可利用性和可持續性，在化學合成中是重要且引人注目的C1構建基塊。在將二氧化碳化學轉化為高附加值有機化學品方面取得了巨大進展。然而，與CO₂的不對稱合成以形成對映體富集的分子，特別是催化過程，已經遠遠落后。將CO₂對映選擇性地引入有機化合物是非常需要的，因為相應的手性產物，例如羧酸和氨基酸，是大量天然產物和生物活性化合物中的常見結構單元。四川大學余達剛討論了將CO₂對映選擇性結合到有機分子中的最新進展，這主要依賴于以下三種策略：1）用CO₂動力學拆分或環氧化物脫對稱形成手性環狀碳酸酯和聚碳酸酯；2）O-或N-親核試劑對CO₂的親核攻擊，并形成不對稱的C-O鍵，以制備手性環狀碳酸酯和氨基甲酸酯；3）有機金屬試劑對CO₂的不對稱C–C鍵直接對映選擇性親核攻擊。最后，還介紹了該領域的挑戰和未來前景。

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Recent advances in asymmetric synthesis with CO₂

Science China Chemistry, 2020, 63(10): 1336-1351

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