南京工業大學黃維院士團隊Research:基于一步協同生長鈣鈦礦的高效太陽能電池


【成果簡介】

近日,南京工業大學黃維院士團隊報道了使用不同的由-C=O和-NH2基團組成的尿素衍生物作為添加劑以制備鈣鈦礦薄膜的方法,并研究了它們對鈣鈦礦晶體生長和器件性能的影響。作者通過對添加劑化學結構和添加劑組合的精心選擇,成功制備了內部及表面協同生長的鈣鈦礦薄膜,并同時鈍化了鈣鈦礦的本體缺陷和界面缺陷,取得了結晶質量和界面電荷傳輸能力協同提升的鈣鈦礦薄膜。最終,作者基于結構為ITO/NiO/MAPbI3/PC61BM/Ag的倒置鈣鈦礦太陽能電池器件,取得了21%以上的光電轉換效率和長時間運行穩定性的提升。研究成果以題為“All-in-One Deposition to Synergistically Manipulate Perovskite Growth for High-Performance Solar Cell”發布在國際著名期刊Research上,文章的第一作者為呂宜璠博士,共同通訊作者為張輝研究員、安眾福教授和黃維院士。

【圖文解析】

圖1:添加劑與鈣鈦礦前驅體的相互作用:(a)urea、biuret和triuret的化學結構。(b) MAI, MAI+PbI2+biuret, MAI+biuret, PbI2+biuret, biuret的1H NMR譜。(c) MAPbI3鈣鈦礦晶體在biuret添加劑幫助下的生長示意圖,(I)將biuret與鈣鈦礦前驅體混合,(II)前驅體與添加劑形成PbI2?-biuret- MAI絡合物,(III)添加劑吸附在晶核周圍,持續吸引游離單體(MAI, PbI2)加速晶體生長,(IV)形成大晶粒鈣鈦礦并在晶界處殘留添加劑。

圖2:基于不同添加劑制備的鈣鈦礦薄膜表征。(a) X射線衍射(XRD)光譜。(b)熒光光譜。(c)時間分辨熒光光譜。(d)熒光量子效率。(e-h)掃描電子顯微鏡(SEM)圖像與熒光顯微鏡照片。(i) 摻雜不同添加劑的鈣鈦礦薄膜的Pb 4f7/2光電子能譜。(j)摻雜不同添加劑的鈣鈦礦薄膜的N 1s光電子能譜。

圖3:器件結構與光電性能。(a)倒置鈣鈦礦太陽能電池的器件結構(玻璃/ ITO / NiO /MAPbI3?/ PC61BM / Ag)。(b)基于不同添加劑制備的器件的電流密度-電壓(J-V)曲線和(c)外部量子效率(EQE)譜。(d-g)基于不同添加劑制備的器件在低溫熱退火條件下的開路電壓(VOC)、短路電流密度(JSC)、填充因子(FF)和光電轉換效率(PCE)的統計偏差研究了(每種類型15個器件)。

圖4:基于biuret/triuret混合添加劑的鈣鈦礦器件的性能研究。(a)最優器件的J-V曲線和(b)EQE譜。(c)基于biuret/triuret混合添加劑的器件的效率分布柱狀圖。(d)最優器件和標準器件的20小時穩態輸出效率(SPO)對比。(e, f)基于biuret/triuret混合添加劑制備的鈣鈦礦薄膜的上表面SEM和橫截面SEM照片。(g)添加劑對(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15與CsPbI2Br鈣鈦礦器件的光伏性能影響。(器件結構分別為ITO/PTAA/(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15/PC61BM/Ag和ITO/NiO/CsPbI2Br/PC61BM/Ag。)

【小結】

為鈍化鈣鈦礦太陽能電池中的缺陷,提升器件效率,作者在鈣鈦礦前驅體中加入了少量urea、biuret、triuret等urea衍生物作為添加劑。作者發現添加劑工程是簡化制備工藝、提高器件性能的有效途徑。該策略可應用于不同類型的鈣鈦礦,如MAPbI3、混合鈣鈦礦或全無機鈣鈦礦。雖然添加劑都是尿素衍生物,但其作用機理不同,例如,由于urea和biuret中的-C=O和-NH3基團與PbI2和MAI之間存在相互作用力,這有利于大顆粒晶體的生長,同時,殘余的urea和biuret能進一步鈍化鈣鈦礦中的缺陷,減少載流子復合。相反,triuret則更易于在鈣鈦礦表面聚集和吸附鈣鈦礦,形成樹枝狀鈣鈦礦中間層,這有利于電子從鈣鈦礦向電子傳輸層的傳遞和提升器件效率。作者通過合理地結合biuret和triuret兩種添加劑,可以從兩種添加劑中獲得協同作用,協同地提升器件性能,因此,作者在倒置鈣鈦礦太陽能電池中取得了效率高達21.6%的器件,同時,器件的穩定性得到了提升。總之,該工作提出的添加劑協同工程將為制造高性能、穩定鈣鈦礦太陽能電池提供一種便捷、有效的方法。

文獻鏈接:All-in-One Deposition to Synergistically Manipulate Perovskite Growth for High-Performance Solar Cell (Research, 2020, DOI: 10.34133/2020/2763409)

本文由作者團隊供稿。

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