超燃,這三個月國內通訊作者發表Nature、Science 9篇!
2020年,國內在Nature、Science 斬獲頗豐!截至10月31日,今年中國內地高校的N&S總發文數達到了147篇,已有60所內地高校作為通訊作者單位在N&S發表至少一篇文章。
而進入8月以來,國內通訊作者在Nature、Science上的研究頻頻被刷爆朋友圈,今天筆者為大家整理了相關的研究成果,一起膜拜~??
?Nature:在分子鏈中打出多種結
盡管在DNA和蛋白質中可以發現結,并在其他長聚合物鏈中隨機形成,但是在合成的納米級鏈中卻缺乏將不同種類的結系在一起的方法。高對稱的分子結以前是通過非共價相互作用來組裝和纏繞分子鏈而合成的,但在這種情況下,模板或鏈結構本質上決定了拓撲,這意味著通常只有一種類型的結是可能的。華東師范大學李大為(David A. Leigh)教授團隊首次實現了利用單一分子股線通過模擬分子伴侶蛋白誘導蛋白折疊的過程,構筑了三種不同的分子拓撲結構,這一過程完全區別于該領域以前所報道的一種合成方法對應一種拓撲結構的策略,大大拓展了分子拓撲學在未來研究拓撲類蛋白功能及構象關系的潛力。所得到的三種拓撲結構中,存在對稱度較低的52結這一結結構,這也是首次報道該拓撲結構的合成策略。將納米尺度的鏈連接成不同的結的能力為探索合成低聚物、聚合物和超分子的結構和性質的改變提供了機會。相關研究以“Tying different knots in a molecular strand”為題目,發表在Nature上。
DOI: 10.1038/s41586-020-2614-0
圖1?通過金屬離子誘導的折疊和纏結合成52結
Nature:MOF孔隙填充TiO2復合材料實現高效二氧化碳光還原
MOF與氣體分子之間具有特異性的相互作用,再加上MOF具有豐富有序的孔道結構,使得MOF成為能夠實現氣體分子光催化轉化的理想材料。然而,與經典的固態或者分子催化劑相比,目前的MOF基材料還未能實現高效的二氧化碳轉換效率。武漢大學的鄧鶴翔、Ling Zan以及上海科技大學的Osamu Terasaki教授等人創造了一種新型的MOF內“分子隔間(molecular compartments)”材料。在MIL-101及其衍生物的孔結構內生長二氧化鈦,從而構建具有了分子隔間的MOF基復合材料。研究顯示,這一隔間能夠促進光吸收/電子生成的二氧化鈦單元與具有催化性能的MOF金屬簇產生協同作用,從而實現光催化二氧化碳還原過程以產生氧氣。在這一復合材料中,二氧化碳光還原的量子效率甚至可以高達11.3%(350nm光源處),表明二氧化鈦在MOF體系中的精確定位能夠有效提升二氧化鈦的活性。相關研究以“Filling metal–organic framework mesopores with TiO2?for CO2?photoreduction”為題目,發表在Nature上。
DOI: 10.1038/s41586-020-2738-2
圖2?控制MOF復合材料中TiO2單元的數量和位置
Nature:表面配位層鈍化銅氧化過程
銅在日常應用和工業中得到廣泛應用,特別是抗氧化技術。然而,許多廣泛應用的抗氧化技術往往會降低某些物理性能(例如,熱傳導和電導率以及顏色),并引入有害元素。雖然已經開發利用有機分子、無機材料或碳基材料作為阻氧化劑的表面鈍化技術,但它們的大規模應用取得的成功有限。北京大學的江穎以及廈門大學的傅鋼、鄭南峰等人之前報道用甲酸鹽作為還原劑的溶劑熱法合成高空氣穩定性的納米銅片。在此研究中報道了在甲酸鈉存在的情況下對銅進行溶劑熱處理,可以重建銅表面的晶體結構并形成超薄的表面配位層。研究發現,表面改性不會影響體積銅的電導率或熱傳導率,但在空氣、鹽霧和堿性條件下引入了高的抗氧化性。研究還開發了一種快速的室溫電化學合成方案,所得到的材料表現出類似的強鈍化性能。通過引入烷硫醇配體來配合未被鈍化層保護的步驟或缺陷位點,進一步提高了銅表面的抗氧化性。研究證明,溫和的處理條件使該技術適用于制備不同形式的空氣穩定銅材料,包括箔、納米線、納米顆粒和大塊漿料。相關研究以“Surface coordination layer passivates oxidation of copper”為題目,發表在Nature上。
DOI: 10.1038/s41586-020-2783-x
圖3?甲酸處理后銅箔的防腐性能
Nature:穩定的室溫二維鈣鈦礦光泵浦連續波激光
有機-無機鹵化鉛準二維(2D)鈣鈦礦由于其成本低、顏色可調、優異的穩定性和溶液處理能力,是一種很有前途的激光應用獲取介質。在高密度集成光電器件中,光泵浦連續波(CW)激光被廣泛應用,是實現電泵浦激光的關鍵一步。然而,由于連續波光泵浦下的激光突然終止現象(lasing death),在室溫下的連續波激光還沒有實現,其原因尚不清楚。在這里,中科院長春應用化學研究所秦川江研究員和日本九州大學Chihaya Adachi教授等人研究了具有不同有機陽離子的基于鹵化鉛的準2D鈣鈦礦膜,并觀察到長壽命的三態激子在放大自發發射和光泵浦脈沖和連續波激光中顯著地阻礙了粒子數反轉。研究結果表明,單線態三重態激子湮沒是導致激光死亡的一種可能的內在機制。通過使用具有高質量因子的分布式反饋腔,并應用三重態管理策略,可以在室溫下在空氣中連續光泵浦下獲得穩定的準2D鈣鈦礦綠色準激光器。相關研究以“Stable room-temperature continuous-wave lasing in quasi-2D perovskite films”為題目,發表在Nature上。
DOI:?10.1038/s41586-020-2621-1
圖4?熔融石英上P2F8和N2F8膜的化學結構和ASE性能
Science:黑磷復合材料界面用于高速率高容量鋰存儲
速鋰離子電池,可在幾分鐘內充電,并能儲存足夠的能量。對于全電動汽車來說,350英里的行駛里程是非常理想的。然而高充電率通常會導致容量和循環穩定性的犧牲。在此,中國科學技術大學季恒星教授聯合加州大學洛杉磯分校段鑲鋒教授等人報告了黑磷(BP)作為活性陽極用于高速率、高容量鋰存儲器。與石墨碳共價鍵的形成抑制了層狀BP粒子的邊緣重構,保證了快速Li+進入的開放邊緣;用電解膨脹聚苯胺包覆共價鍵合的BP -石墨粒子,生成穩定的固態電解質間相,并抑制導電不良的氟化物和碳酸鹽的持續生長,以確保Li+的高效輸運。結果表明,電極片充電9分鐘即可恢復約80%的電量,2000次循環后認可保持90%的容量。合成的復合陽極顯示了一個極好的組合能力,速率,和循環耐久性。相關研究以“Black phosphorus composites with engineered interfaces for high-rate high-capacity lithium storage”為題目,發表在Science上。
DOI: 10.1126/science.aav5842 ?
圖5?(BP-G) /聚苯胺的結構
Science:超耐久性的超長碳納米管
抗疲勞性能是結構材料使用壽命的關鍵性能。碳納米管(CNTs)是迄今為止發現的最堅固的材料之一,但由于其尺寸和對如此小的樣品缺乏有效的測量方法,測量其抗疲勞性是一項挑戰。清華大學魏飛、張如范教授合作開發了一種非接觸聲共振測試系統(ART),使用化學氣相沉積來生長厘米級的碳納米管。然后,使用二氧化鈦納米粒子裝飾這些納米管以進行光學可視化,發現碳納米管疲勞壽命取決于應變時初次缺陷的形成,并且在較低溫度下疲勞壽命更高。開發的非接觸聲共振測試系統來研究厘米長的碳納米管的疲勞行為,系統在環境條件下不僅避免了由電子束引起的缺陷形成的可能性,而且還可以測試數量級更長的樣本。相關研究以“Super-durable ultralong carbon nanotubes?”為題目,發表在Science上。
DOI: 10.1126/science.aay5220
圖6?碳納米管的結構和抗疲勞性能表征
Science:化學計量反應控制的自限性納米粒子定向鍵合
分子可以表現出單個原子所不具備的性質,與此相似,由無機納米粒子精準組裝形成的、具有精確空間構型的粒子團簇(又稱之為膠體分子)能夠表現出單個納米粒子所不具備的更為豐富特殊的性能。原子可以通過軌道雜化原理形成結構精確的分子;對無機納米粒子而言,其定向組裝的策略則尚需探索。有鑒于此,復旦大學聶志鴻教授團隊報導了一種簡單又新穎的思路,可以高產率地制備目標膠體分子。結果表明,對于包覆互補反應聚合物的納米粒子,化學計量反應導致均勻配體外殼的重組和納米粒子自限鍵,而膠體鍵之間的靜電排斥支配著粒子團簇對稱。這一機制使產生高產量的膠體分子和可編程組織在分層納米結構。研究工作彌補了發生在原子水平上的共價鍵和發生在兩個數量級上的膠體鍵之間的差距,拓寬了納米材料制造的方法。相關研究以“Self-limiting Directional Nanoparticle Bonding Governed by Reaction Stoichiometry”為題目,發表在Science上。
DOI: 10.1126/science.aba8653
圖7?不同NPs的定向結合?
Science:層狀二維MoSi2N4材料的化學氣相沉積
在單層極限下識別二維層狀材料,發現了許多新的現象和不尋常的性質。中科院金屬所任文才研究員等人在非層狀氮化鉬的化學氣相沉積生長過程中引入單質硅,使其表面鈍化,從而能夠生長厘米級的MoSi2N4單層膜。該單層由N-Si-N-Mo-N-Si-N的七層原子層構成,可以看作是夾在兩層Si-N雙膜層之間的MoN2層。發現單層MoSi2N4具有半導體性質(帶隙約1.94 eV)和優于MoS2的理論載流子遷移率,還表現出優于MoS2等單層半導體材料的力學強度和穩定性;并通過密度泛函理論計算預測出了十多種與單層MoSi2N4具有相同結構的二維層狀材料,包含不同帶隙的半導體、金屬和磁性半金屬等。?該工作不僅開拓了全新的二維層狀MoSi2N4材料家族,拓展了二維材料的物性和應用,而且開辟了制備全新二維范德華層狀材料的研究方向,為獲得更多新型二維材料提供了新思路。相關研究以“Chemical vapor deposition of layered two-dimensional MoSi2N4?materials”為題目,發表在Science上 。
DOI: 10.1126/science.abb7023
圖8?MoSi2N4的CVD生長
Science:具有高質子電導率CdPS3納米薄片膜
納米通道在潮濕條件下的質子輸運對于能量的儲存和轉換應用至關重要。然而,現有的材料,包括Nafion膜,受到限制的電導率高達0.2 S/cm-1。中科院金屬所的任文才研究員團隊開發出一種由二維過渡金屬磷硫化物納米片組裝而成的薄膜,其中過渡金屬空位使離子電導率異常高。Cd0.85PS3Li0.15H0.15薄膜在90℃和98%相對濕度下質子傳導率高達0.95?S/cm-1,且在低溫、低濕條件下仍能保持較高的質子傳導率。這種性能主要來源于豐富的質子供體中心、容易的質子解吸以及鎘空位誘導膜的良好水化。研究還觀察到Cd0.85PS3Li0.3和Mn0.77PS3Li0.46膜具有超高的鋰離子電導率。相關研究以“CdPS3?nanosheets-based membrane with high proton conductivity enabled by Cd vacancies”為題目,發表在Science上。
DOI: 10.1126/science.abb9704
圖9?Cd0.85PS3Li0.3和Cd0.85PS3Li0.15H0.15納米片的合成與表征
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