PRB Rapid Communication:?存在一類二維材料（電子化合物）中的不依賴原子軌道的本征鐵磁性

背景介紹

鐵磁在低維度下的奇特性質一直是一個研究熱點，但其穩定性使其只局限于理論研究領域。直到2017年，兩個實驗組分別成功制備出穩定的二維鐵磁材料CrI₃和Cr₂Ge₂Te₆，引發了一波研究熱潮。一些新的二維磁性材料包括Fe₃GeTe₂，VSe₂等接著被相續報告出來。所有這些材料的磁性機制都可以歸結到傳統基于原子軌道的理論框架如超交換作用，雙交換作用，RKKY等。在這些機制中，原子軌道不僅是磁矩的直接來源（如未滿殼層的d,f軌道），還通過直接或間接的雜化提供磁矩之間的相互作用。

電子化合物是一類獨特的材料。其中富余的電子會在周圍陽離子作用下局域在幾何空間中而不占據任何原子軌道，以作為該體系的陰離子存在（因此被叫做陰離子化電子）。該類材料已被報道擁有很多奇特的性質，包括超導，拓撲性質，以及Dirac等離子體子等等。但其磁性性質涉及較少，且其物理機制缺乏深入的理解，尤其是二維電子化合物。

工作簡介

有鑒于此，新加坡國立大學的馮元平教授課題組近日報道了基于二維材料數據庫(2DMatPeida: http://2dmatpedia.org/)的磁性電子化合物篩選。在得到的9種二維磁性電子化合物中，有4種（LaBr₂，La₂Br₅，Sc₇Cl₁₀，Ba₂LiN）不含傳統的磁性元素。以其中的LaBr₂作為例子，初步的第一性原理計算顯示這類二維電子化合物的磁性來自于陰離子化電子。進一步的基于Wannier函數的約束隨機相位近似和安德森超交換作用理論的分析，發現了二維磁性電子化合物中陰離子化電子同時具有局域化和離域化的雙重特性。陰離子化電子的局域性質使其發生了自發自旋劈裂，提供磁矩。同時，脫離了原子軌道的束縛，陰離子化電子有分布非常延展的尾部，它們之間的相互重疊可以到延伸到次近鄰之間，以至于在7-8 ?的距離下也能形成較強的直接交換作用。這種長距離的直接交換在傳統基于原子軌道直接重疊的機制中是不可能存在的。

小結與展望

綜上所述，作者通過對二維材料中數據庫進行篩選，發現了一種新型二維磁性材料，二維電子化合物。通過進一步的研究確認這類材料中的獨特磁性性質。擁有局域和離域雙重性質的陰離子化電子同時提供了磁矩和它們之間特有的超長距離直接鐵磁交換作用。該磁性機制可應用于其他磁性二維電子化合物。其獨特的性質對自旋電子器件有潛在的應用價值。

上述工作發表于PRB (DOI:?10.1103/PhysRevB.102.180407)，論文題目為“Atomic-orbital-free intrinsic ferromagnetism in electrenes”。新加坡國立大學周軍博士為本文第一作者；馮元平教授和沈雷博士為通訊作者。

圖一：第一性原理計算顯示陰離子化電子分布在二維LaBr₂結構六邊形的中心。能帶圖顯示該體現的磁性主要來自于陰離子化電子。

圖二：在二維LaBr₂中，陰離子化電子具有像d電子軌道類似的局域性質同時類似于p軌道的離域性。無論是在自旋密度圖還是Wannier投影中都可以看到局域的陰離子化電子態和它的長“尾巴”。

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