梳理：海外華人大牛鮑哲楠、崔屹、馮新亮、陳忠偉、孫學良、胡良兵、余桂華等人最新研究成果

1、Science：基于離子弛豫動力學的人工多模受體

不同類型的人體皮膚溫度感受器可以區分不同類型的觸覺刺激。在這里，浦項科技大學Unyong Jeong與斯坦福大學鮑哲楠團隊合作提出了一種可變形的人工多模離子受體，它可以在沒有信號干擾的情況下區分熱和機械信息。通過對離子弛豫動力學的分析，導出了兩個變量：電荷弛豫時間作為應變不敏感的內在變量來測量絕對溫度，歸一化電容作為溫度不敏感的外部變量來測量應變。該人工受體具有簡單的電極-電解質-電極結構，只需在兩個測量頻率下測量變量，即可同時檢測溫度和應變。類似人體皮膚的多模式受體陣列，稱為多模態離子電子皮膚（IE^M- skin），提供各種觸覺運動（剪切、擠壓、擴散、扭轉等）的實時力方向和應變分布。該成果以“Artificial multimodal receptors based on ion relaxation dynamics”為題，發表在Science上。DOI: 10.1126/science.aba5132。

原文鏈接：https://science.sciencemag.org/content/370/6519/961.

2、Nano Lett：設計納米級三相電化學途徑促進Pt催化的甲醛氧化

氣相多相催化是一個空間限制在二維固體催化劑表面的過程。近日，美國斯坦福大學崔屹研究團隊將引入一個新的工具來打開第三個維度。作者發現，在固體催化劑的表面覆蓋一層納米級薄的液體電解質，同時保持氣體反應物的高效傳遞，可以顯著提高催化劑的活性，這是一種被稱為三相催化的策略。該液體電解質的引入將原來的表面催化反應轉化為一個在三維空間內由自由離子促進傳質的電化學途徑。作者選擇甲醛氧化作為模型反應，觀察到Pt在三相催化中的周轉率比常規多相催化提高了25000倍。因此，他們展望了三相催化作為催化劑設計的新維度，并預期其應用于更多的化學反應，從污染控制到石化工業。該研究成果以“Designing a Nanoscale Three-phase Electrochemical Pathway to?Promote Pt-catalyzed Formaldehyde Oxidation”為題，發表在Nano Lett.上。DOI:?10.1021/acs.nanolett.0c03560。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c03560.

3、Adv. Mater：噻吩橋聯給體-受體sp²碳連接2D共軛聚合物作為光電陰極用于水還原

光電化學（PEC）水還原，將太陽能轉化為環境友好的氫燃料，需要精心設計和合成具有適當帶隙、合適前沿軌道能級和高本征電荷遷移率的半導體。德國德累斯頓工業大學馮新亮教授合成了一種新型的雙噻吩橋聯給體受體2D sp²碳鍵共軛聚合物（2D-CCP）。電子受體單元2,3,8,9,14,15-六（4-甲酰苯基）二喹啉[2,3-a:2′，3′-c]吩嗪（HATN-6CHO）和第一個給電子連接體2,2′-（[2,2′- 聯噻吩]-5,5′-二基）二乙腈（ThDAN）之間通過Knoevenagel聚合生成了2D-CCP-HATNThDAN（2D-CCP-Th）。與相應的聯苯橋聯2D-CCP-HATN-BDAN（2D-CCP-BD）相比，雙噻吩基2D-CCP-Th具有較寬的光收集范圍（高達674 nm）、光能隙（2.04 eV）和最高的能量占據分子軌道-促進電荷轉移的最低的未占據分子軌道分布，這使得2D-CCP-Th成為?PEC水還原的一個有前景的候選方案。因此，與可逆氫電極相比，2D-CCP-Th在0 V下表現出高達≈7.9 μA cm^?2的析氫光電流密度，優于所報道的2D共價有機骨架和大多數碳氮化物材料（0.09–6.0 μA cm^?2）。密度泛函理論計算確定噻吩單元和乙烯基上的氰基取代基是H₂析出的活性中心。該成果以“Thiophene-Bridged Donor–Acceptor sp²-Carbon-Linked 2D Conjugated Polymers as Photocathodes for Water Reduction”為題，發表在Adv. Mater上。DOI：10.1002/adma.202006274。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202006274.

4、Adv. Sci：通過異質結構工程促進鍺合金化反應，實現高效、超穩定的鈉離子存儲

鍺基材料具有較高的理論比容量，被認為是潛在的鈉離子電池負極材料。然而，Ge基材料的導電性和Na⁺擴散性差，導致離子/電子傳輸受阻，儲鈉效率不足，導致反應動力學緩慢。為了在本質上最大限度地提高鍺的儲鈉能力,華南師范大學王新研究團隊和加拿大滑鐵盧大學陳忠偉團隊合作開發了一種氮摻雜的碳包覆Cu₃Ge/Ge異質結構材料（Cu₃Ge/Ge@N-C)。Cu₃Ge /Ge@N-C莢狀的結構暴露出大量的活性表面，縮短離子傳輸路徑，而碳的均勻包覆改善了電子傳輸，導致反應增強動力學。理論計算結果表明，Cu₃Ge/Ge異質結可以提供良好的電子傳導，降低Na⁺擴散阻擋層，進一步促進Ge合金化反應，提高其儲鈉能力。此外，氮摻雜的碳均勻包覆在Cu₃Ge/Ge異質結構材料上，有效地緩解了材料的體積膨脹，防止了材料的分解，進一步保證了材料在循環過程中的結構完整性。由于這些獨特的優勢，制備的Cu₃Ge/Ge@N-C電極顯示出優異的放電容量、出色的倍率性能和長的循環壽命（在4.0 A g^?1時4000次循環后比容量為178 mAh g^?1）。該成果以“Promoting Ge Alloying Reaction via Heterostructure Engineering for High Efficient and Ultra-Stable Sodium-Ion Storage”為題，發表在Adv. Sci.上。DOI:?10.1002/advs.202002358。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202002358.

5、Chem. Mater：3D多孔石榴石/凝膠聚合物混合電解質用于安全的長壽命固態Li-O₂電池

Li?O₂電池具有超高的理論能量密度，是一種很有前途的可充電電池。然而，由于鋰枝晶的形成和有機液體電解質的使用，鋰電池的安全問題和循環穩定性較差，阻礙了其實際應用。在這里，加拿大西安大略大學孫學良教授團隊提出了一種混合固體電解質，它由三維多孔石榴石微結構（PSSE）和凝膠聚合物電解質（GPE）組成，以提高鋰電池的安全性和循環穩定性。在這種混合固體電解質中，3D石榴石微觀結構充當了抑制Li枝晶的剛性主體，而PSSE中的連續GPE充當了離子通道，確保了整體的高離子電導率（1.06×10^?3 S cm^?1）。此外，混合電解液還具有阻斷氧跨接的能力，并與鋰金屬陽極和先進的空氣電極保持良好的相容性。結果表明，用PSSE/GPE代替GPE，Li對稱電池的循環壽命提高了近60倍（6000 h，250天）。基于PSSE/GPE的Li?O₂電池具有194次循環的長循環壽命和1250 mAh g^?1的高循環容量。該研究成果以“3D Porous Garnet/Gel Polymer Hybrid Electrolyte for Safe Solid-State Li?O₂?Batteries with Long Lifetimes”為題，發表在Chem. Mater的期刊上。DOI:?10.1021/acs.chemmater.0c03529。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.0c03529.

6、Sci. Adv：可打印的高性能固態電解質薄膜

目前的陶瓷固態電解質（SSE）薄膜由于非晶態結構或易揮發的Li損耗而具有較低的離子電導率（10^?8到10^?5 S/cm）。近日，美國馬里蘭大學胡良兵教授團隊報道了一種基于溶液的印刷工藝，然后快速（~3s）高溫（~1500℃）反應燒結制備高性能陶瓷SSE薄膜。該電極具有致密、均勻的結構和高達1mS/cm的離子導電性。此外，從前體到最終產品的制備時間通常為5分鐘，比傳統的SSE合成快10到100倍。這種打印和快速燒結工藝還允許在無交叉污染的情況下逐層制造多層結構。該技術可以很容易地擴展到其他薄膜器件，這為開發安全、高性能的固態電池和其他薄膜器件提供了前所未有的機會。該研究成果以“Printable, high-performance solid-state electrolyte films”為題發表在著名期刊Sci. Adv上。DOI:?10.1126/sciadv.abc8641。

原文鏈接：https://advances.sciencemag.org/content/6/47/eabc8641.

7、Angew：凝膠衍生的非晶態BiNi合金通過優化氮的吸附和活化來促進電催化固氮

為了實現電化學氮還原反應（NRR）的高效、可持續地生產NH₃，催化劑應表現出高的選擇性和高的活性，并具有最佳的吸附性能。近日，美國德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華教授團隊開發了一種三維（3D）非晶態BiNi合金，與晶體和金屬合金相比，NRR顯著被增強。Ni合金化可以使氮的化學吸附和較低的自由能變化對*NNH的形成，使3D合金電催化劑對NH₃的生產表現出較高的催化活性，產率為17.5 μg h^?1?mg_cat^?1，法拉第效率為13.8%。增強的電子轉移和增加的電化學表面積暴露在互連的多孔支架中，允許其充分有效和穩定的活動，為潛在的實際應用。這項工作為優化反應物和中間體的吸附能以及調整NRR電催化劑的結晶度提供了新的見解。該研究成果以“Gel-Derived Amorphous BiNi Alloy Promotes Electrocatalytic Nitrogen Fixation via Optimizing Nitrogen Adsorption and Activation”為題發表在著名期刊Angew. Chem. Int. Ed.上。DOI:?10.1002/anie.202014302。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202014302.

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