頂刊釘子戶鈣鈦礦在2020年竟然發了17篇Nature&Science

1.加州大學圣地亞哥分校徐升：鹵化物鈣鈦礦的應變工程和外延穩定

應變工程是增強半導體器件性能的強大工具。鹵化物鈣鈦礦由于其非凡的電子和光電特性而在設備應用中顯示出了廣闊的前景。盡管已經經常嘗試將應變施加到鹵化物鈣鈦礦上，但是由于缺乏合適的晶格不匹配的外延襯底，通過化學外延對鹵化物鈣鈦礦進行可控的和與設備兼容的應變工程仍然是一個挑戰。

加州大學圣地亞哥分校徐升報道了晶格不匹配的鹵化物鈣鈦礦襯底上鹵化物鈣鈦礦單晶薄薄膜的外延生長。作者使用實驗技術和理論計算方法研究了α-FAPbI₃的應變工程。通過調整襯底的成分-從而調整其晶格參數-將高達2.4％的壓縮應變應用于外延α-FAPbI3薄膜。作者證明了該應變有效地改變了晶體結構，減小了帶隙并增加了α-FAPbI3的空穴遷移率。由于外延穩定和應變中和的協同效應，應變外延還顯示出對α-FAPbI3相具有實質性的穩定作用。例如，應用應變工程技術來增強基于α-FAPbI3的光電探測器的性能。

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Strain engineering and epitaxial stabilization of halide perovskites

Nature, 2020, 10.1038/s41586-019-1868-x

2.北伊利諾伊大學徐濤和可再生能源國家實驗室朱凱:鈣鈦礦型太陽能電池器件上的鉛隔離

鈣鈦礦太陽能電池作為一種新興的高效、低成本的光伏技術，在走向商業化過程中面臨障礙。在設備穩定性方面已進行了實質性的改進，但鉛毒性和從設備中浸出的潛在問題仍未得到解決。在建筑集成光伏電池中使用鈣鈦礦太陽能電池時，潛在的鉛泄漏風險被視為對環境和公共健康的危害。

北伊利諾伊大學徐濤和可再生能源國家實驗室朱凱提出一種化學方法來隔離由于嚴重損壞設備而導致的超過96％的鉛泄漏的設備上隔離。鉛吸收材料的涂層被應用到設備堆棧的正面和背面。在前透明導電電極的玻璃側，作者使用了透明的吸收鉛的分子膜，該膜包含與磷牢固結合的膦酸基團。在背面（金屬）電極側，作者將與鉛螯合劑共混的聚合物薄片放在金屬電極和標準光伏填料薄片之間。浸水時，兩側吸鉛膜會膨脹以吸收鉛，而不是溶解，從而保持結構完整性，以便在損壞后容易收集鉛。

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On-device lead sequestration for perovskite solar cells

Nature, 2020, 10.1038/s41586-020-2001-x

3.劍橋大學Samuel D. Stranks和沖繩科學技術大學院大學Keshav M. Dani:在鹵化物鈣鈦礦中晶界處的限制性能的納米級陷阱簇

鹵化物鈣鈦礦材料具有用于低成本光電應用的有前途的性能特征。由鈣鈦礦吸收體制成的光伏器件的功率轉換效率在單結器件中達到25％以上，在串聯器件中達到28％以上。在低溫下從溶液中加工出的薄薄膜中，這種強大的性能令人驚訝，該方法通常會產生大量晶體缺陷。盡管點缺陷通常僅在鈣鈦礦帶隙中誘發不影響性能的淺電子態，但鈣鈦礦器件在帶隙內仍具有許多能俘獲電荷載流子并使它們非輻射復合的狀態。這些深陷阱狀態會引起光致發光的局部變化并限制器件性能。這些陷阱狀態的起源和分布是未知的，但是它們與混合鹵化物鈣鈦礦成分中的光誘導鹵化物偏析以及局部應變有關，這兩者都使器件不穩定。

劍橋大學Samuel D. Stranks和沖繩科學技術大學院大學Keshav M. Dani使用光發射電子顯微鏡對最新的鹵化物鈣鈦礦薄膜中的陷阱分布進行成像。作者觀察到離散的納米級陷阱簇，而不是在光致發光效率差的區域內相對均勻的分布。通過將顯微鏡測量結果與掃描電子分析技術相關聯，作者發現這些陷阱簇出現在晶體學和組成上不同的實體之間的界面處。最后，通過產生光激發載流子俘獲過程的時間分辨的光發射序列，作者揭示了一個空穴俘獲特性，其動力學受空穴向局部陷阱簇的擴散的限制。這個方法表明，在納米尺度上管理結構和組成對于鹵化物鈣鈦礦器件的最佳性能至關重要。

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Performance-limiting nanoscale trap clusters at grain junctions in halide perovskites

Nature, 2020, 10.1038/s41586-020-2184-1

4.普渡大學的Brett M. Savoie和普渡大學竇樂天以及上海科技大學的于奕：二維鹵化物鈣鈦礦橫向外延異質結構

基于氧化物鈣鈦礦，III-V，II-VI和過渡金屬二硫化碳半導體的外延異質結構構成了現代電子學和光電子學的基礎。鹵化鈣鈦礦對于諸如溶液處理的太陽能電池，發光二極管，檢測器和激光器等應用具有吸引力。它們固有的軟晶格允許更大的晶格失配容忍度，使其有望用于異質結構形成和半導體集成。原子尖銳的外延界面對于改善性能和設備小型化是必需的。但是，由于鹵化物鈣鈦礦的原子尖銳的異質結構的外延生長尚未實現，這是由于它們的固有離子遷移率高，這導致相互擴散和較大的結寬，并且由于它們的化學穩定性差，導致在沉積過程中先前層的分解后續層的制造。因此，了解這種不穩定性的根源并確定抑制離子擴散的有效方法非常重要。

普渡大學的Brett M. Savoie和普渡大學竇樂天以及上海科技大學的于奕報道一種有效的策略，通過結合剛性的π-共軛有機配體，基本上抑制了二維鹵化物鈣鈦礦中的面內離子擴散。作者展示了高度穩定和可調的橫向外延異質結構，多異質結構和超晶格。低劑量像差校正的高分辨率透射電子顯微鏡揭示了近原子尖銳的界面和外延生長。分子動力學模擬證實了在共軛配體存在下二維鈣鈦礦的減少的異質結構紊亂和更大的空位形成能。這些發現為鹵化鈣鈦礦半導體的固定和穩定化提供了見識，并展示了用于復雜且分子薄的超晶格，器件和集成電路的材料平臺。

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Two-dimensional halide perovskite lateral epitaxial heterostructures

Nature, 2020, 10.1038/s41586-020-2219-7

5.香港科技大學范智勇:具有半球形鈣鈦礦納米線陣列視網膜的仿生眼

人眼具有出色的圖像感應特性，例如視野極廣，分辨率高，像差低。具有這種特征的仿生眼睛是非常需要的，特別是在機器人技術和視覺假體中。然而，生物眼睛的球形和視網膜對仿生設備提出了巨大的制造挑戰。

香港科技大學范智勇提出了一種具有半球形視網膜的電化學眼，該眼球是由高密度的納米線陣列構成的，該納米線模仿了人類視網膜上的感光器。該設備設計與人眼具有高度的結構相似性，當對單個納米線進行電尋址時，具有實現高成像分辨率的潛力。此外，作者通過重構投影到設備上的光學圖案來演示仿生設備的圖像感應功能。這項工作可能會導致仿生光敏器件可以在廣泛的技術應用中使用。

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A biomimetic eye with a hemispherical perovskite nanowire array retina

Nature, 2020, s41586-020-2285-x

6.多倫多大學Edward H. Sargent和阿卜杜拉國王科技大學Stefaan De Wolf:高效串聯太陽能電池，在晶化硅上進行固溶鈣鈦礦處理

堆疊具有減小的帶隙的太陽能電池以形成雙結膜，這有可能克服光伏電池的單結Shockley-Queisser極限。固溶鈣鈦礦的快速發展帶來了鈣鈦礦單結效率> 20％。然而，該工藝尚未能夠與工業相關的紋理化晶體硅太陽能電池進行單片集成。

多倫多大學Edward H. Sargent和阿卜杜拉國王科技大學Stefaan De Wolf報道了將溶液處理的微米級鈣鈦礦頂部電池與完全紋理化的硅異質結底部電池相結合的雙相電池。為了克服微米級鈣鈦礦中電荷收集的挑戰，作者將硅金字塔底部的耗盡寬度增加了三倍。此外，通過將自限鈍化劑（1-丁硫醇）固定在鈣鈦礦表面上，增加了擴散長度并進一步抑制了相偏析。這些綜合的增強功能使鈣鈦礦硅串聯太陽能電池的獨立認證功率轉換效率達到了25.7％。這些器件在85°C下進行了400小時的熱穩定性測試之后以及在40°C下在最大功率點跟蹤下經過400小時之后，其性能損失可忽略不計。

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Efficient tandem solar cells with solution-processed perovskite on textured crystalline silicon

Science, 2020, 10.1126/science.aaz3691

7.科羅拉多大學徐集賢&Michael D. McGehee:三鹵化物寬帶隙鈣鈦礦，相分離得到抑制，可實現有效的雙峰

寬帶隙金屬鹵化物鈣鈦礦有望將半導體與串聯太陽能電池中的硅配對，以追求以低成本實現大于30％的功率轉換效率（PCE）的目標。然而，寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池已受到光致相分離和低開路電壓的根本限制。

科羅拉多大學徐集賢&Michael D. McGehee報道了使用三鹵化物合金（氯，溴，碘）可有效地形成1.67電子伏特寬帶隙鈣鈦礦頂部電池，以定制帶隙并在光照下穩定半導體。作者觀察到即使在100陽光照射強度下，薄膜中光誘導的相偏析也得到抑制，并且在60°C的最大功率點（MPP）運行1000小時后，半透明頂部電池的降解小于4％。通過將這些頂部電池與硅底部電池集成在一起，作者在面積為1平方厘米的兩端整體式單片器件中實現了27％的PCE。

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Triple-halide wide–band gap perovskites with suppressed phase segregation for efficient tandems

Science, 2020, 10.1126/science.aaz5074

8.北卡羅來納大學教堂山分校黃勁松：解析金屬鹵化物鈣鈦礦太陽能電池中陷阱態的空間和能量分布

北卡羅來納大學教堂山分校黃勁松報道的金屬鹵化物鈣鈦礦單晶和多晶太陽能電池中陷阱態的空間和高能分布的分析。單晶中的陷阱密度變化了五個數量級，最低值為每立方厘米2×10¹¹，大多數深陷阱位于晶體表面。多晶膜界面的所有深度的電荷陷阱密度比膜內部的電荷陷阱密度大一到兩個數量級，并且膜內部的陷阱密度仍然比高密度薄膜中的陷阱陷阱密度大兩到三個數量級。出乎意料的是，表面鈍化后，在鈣鈦礦和空穴傳輸層的界面附近發現了大多數深陷阱，其中嵌入了大密度的納米晶體，從而限制了太陽能電池的效率。

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Resolving spatial and energetic distributions of trap states in metal halide perovskite solar cells

Science, 2020, 10.1126/science.aba0893

9.KAIST&首爾國立大學&NREL：陰離子工程寬帶隙鈣鈦礦可實現高效穩定的硅串聯電池

要使鈣鈦礦/硅串聯太陽能電池的功率轉換效率（PCE）最大化（可能超過Shockley-Queisser單電池極限），就需要具有寬帶隙的高性能，穩定的鈣鈦礦頂電池。KAIST&首爾國立大學&NREL開發了一種穩定的鈣鈦礦太陽能電池，其帶隙約為1.7電子伏特，在連續照明1000小時后，仍能保持其初始PCE的20.7％的80％以上。苯乙銨基二維（2D）添加劑的陰離子工程對于控制基于碘化鉛骨架的2D鈍化層的結構和電性能至關重要。通過頂部和底部電池光譜響應的理想組合，可以實現整體式兩端子寬帶隙鈣鈦礦/硅串聯太陽能電池的26.7％的高PCE。

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Efficient, stable silicon tandem cells enabled by anion-engineered wide-bandgap perovskites

Science, 2020, 10.1126/science.aba3433

10.中科院長春應用化學研究所和日本九州大學Chihaya Adachi:準2D鈣鈦礦薄膜中穩定的室溫連續波激射

有機-無機鹵化鉛準二維（2D）鈣鈦礦因其低成本，可調節的顏色，出色的穩定性和溶液可加工性而成為激光應用中有希望的增益介質。光泵浦連續波（CW）激射是高密度集成光電子器件中實際應用的高度要求，并且是向電泵浦激光器邁出的關鍵一步。但是，由于“激光死亡”現象，尚未在室溫下實現CW激光發射，其原因仍然未知。

中科院長春應用化學研究所和日本九州大學Chihaya Adachi研究了基于鹵化鉛的具有不同有機陽離子的準2D鈣鈦礦薄膜，并觀察到長壽命的三重態激子在加倍自發發射以及光泵浦脈沖和CW激光過程中顯著阻礙了人口反轉。結果表明，單重態-三重態激子湮滅是引起激光死亡的可能的內在機制。通過使用具有高品質因數的分布式反饋腔并應用三重態管理策略，可以在室溫下在空氣中連續光泵浦下獲得穩定的準2D鈣鈦礦綠色準激光器。希望這個發現將為實現未來的電流注入鈣鈦礦激光器鋪平道路。

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Stable room-temperature continuous-wave lasing in quasi-2D perovskite films

Nature, 2020, 10.1038/s41586-020-2621-1

11.加州大學圣地亞哥分校徐升：柔性單晶鈣鈦礦器件的制造工藝

有機-無機雜化鈣鈦礦具有電子和光電特性，使其在許多設備應用中具有吸引力。盡管許多方法都集中在多晶材料上，但單晶雜化鈣鈦礦由于其取向相關的傳輸行為和較低的缺陷濃度而表現出比其多晶同行更好的載流子傳輸和更高的穩定性。然而，單晶雜化鈣鈦礦的制造以及控制其形態和組成是具有挑戰性的。

加州大學圣地亞哥分校徐升報道了一種基于溶液的光刻輔助外延生長和轉移方法，可在任意襯底上制造單晶雜化鈣鈦礦，并精確控制其厚度，面積，并且厚度方向上的成分梯度。轉移的單晶雜化鈣鈦礦的質量與直接生長在外延襯底上的鈣鈦礦的質量相當，并且可以機械固定，具體取決于厚度。鉛錫梯度合金可形成梯度電子帶隙，從而增加載流子遷移率并阻礙載流子復合。基于這些單晶雜化鈣鈦礦的器件不僅顯示出對各種降解因子的高穩定性，而且還具有良好的性能。

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A fabrication process for flexible single-crystal perovskite devices

Nature, 2020, 10.1038/s41586-020-2526-z

12.德國亥姆霍茲國家研究中心Steve Albrecht:整體鈣鈦礦/硅串聯太陽能電池通過增強的空穴提取效率>29％

將硅與金屬鹵化物鈣鈦礦配對的串聯太陽能電池是超越單電池效率極限的有前途的選擇。 德國亥姆霍茲國家研究中心Steve Albrecht報告了整體鈣鈦礦/硅串聯結構，其認證的電源轉換效率為29.15％。鈣鈦礦吸收劑的帶隙為1.68電子伏特，通過快速空穴提取和空穴選擇界面處的非輻射復合最小化，在光照下保持相穩定。通過自組裝的甲基取代咔唑單層作為鈣鈦礦電池中的空穴選擇層，可以實現這些功能。加速空穴提取與低理想因子1.26和高達84％的單結填充因子有關，同時可實現高達1.92伏的串聯開路電壓。在沒有封裝的情況下，在空氣中，串聯運行300小時后仍能保持其初始效率的95％。

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Monolithic perovskite/silicon tandem solar cell with >29% efficiency by enhanced hole extraction

Science, 2020, 10.1126/science.abd4016

13.牛津大學Peter D. Nellist&Laura M. Herz:鈣鈦礦金屬鹵化物的原子尺度微觀結構

雜化的有機-無機鈣鈦礦作為太陽能應用材料具有很高的潛力，但其微觀性質仍未得到很好的理解。原子分辨率掃描透射電子顯微鏡為許多晶體太陽能電池材料提供了不可估量的見解，牛津大學Peter D. Nellist&Laura M. Herz使用此方法成功地成像了低劑量電子輻照的三碘化二碘化鉛[CH(NH2)2PbI3]薄膜。這些圖像顯示出晶界清晰，鈣鈦礦/PbI2界面緊密的高度有序的原子排列，并且晶體中沒有明顯的長程無序。作者發現，束流誘導的鈣鈦礦降解會導致甲脒[CH(NH2)2+]離子的初始損失，留下部分未被占用的鈣鈦礦晶格，這說明了這些材料的異常再生特性。實驗進一步觀察到對準點缺陷和爬升解離位錯。這個發現提供了對鹵化鈣鈦礦的原子級理解。

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Atomic-scale microstructure of metal halide perovskite

Science, 2020, 10.1126/science.abb5940

14.復旦大學&洛桑聯邦理工學院:氣相輔助沉積高效穩定的黑相FAPbI3鈣鈦礦型太陽能電池

陽離子或鹵化物與FAPbI3的混合物可導致鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的高效率，但也會導致藍移吸收和由揮發性甲基銨（MA）的損失和相分離引起的長期穩定性問題。復旦大學&洛桑聯邦理工學院報道了使用MASCN或FASCN氣相處理將黃色的δ-FAPbI3鈣鈦礦薄膜轉化為所需的純α相的沉積方法。NMR量化了MA并入骨架的過程。分子動力學模擬表明，SCN-陰離子在熱力學相變溫度以下可促進α-FAPbI3的形成和穩定。作者使用這些低缺陷密度的α-FAPbI3薄膜來制造功率轉換效率> 23％，長期運行和熱穩定性以及低（330毫伏）開路電壓損耗和低（0.75伏）的電致發光電壓。

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Vapor-assisted deposition of highly efficient, stable black-phase FAPbI3 perovskite solar cells

Science, 2020, 10.1126/science.abb8985

15.蔚山國立科學技術學院Sang Il Seok:應變松弛對α-甲脒碘化鉛鈣鈦礦太陽能電池性能的影響

高效鹵素鹵化物鈣鈦礦太陽能電池（PSC）已用穩定有多種陽離子的α相甲脒碘化鉛（FAPbI3）制成。合金化的陽離子會極大地影響帶隙，載流子動力學和穩定性，以及產生不需要的載流子俘獲位點的晶格應變。蔚山國立科學技術學院Sang Il Seok在FAPbI3的FA位置取代了銫（Cs）和亞甲基二銨（MDA）陽離子，發現MDA和Cs陽離子的0.03 mol分數降低了晶格應變，從而延長了載流子壽命并降低了能量和缺陷濃度。性能最佳的PSC在100毫瓦/平方厘米的AM 1.5G照明下表現出的功率轉換效率> 25％（經認證的效率為24.4％）。在85°C的黑暗環境中1300小時后，未封裝的器件保持其初始效率的80％以上。

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Impact of strain relaxation on performance of α-formamidinium lead iodide perovskite solar cells

Science, 2020, 10.1126/science.abc4417

16.蔚山國立科學技術學院和韓國能源研究所:穩定的鈣鈦礦太陽能電池，效率超過24.8％，電壓損失為0.3V

鈣鈦礦太陽能電池（PSC）性能的進一步改善和穩定性對于實現下一代光伏產品的商業可行性至關重要。考慮到氟化能使共軛材料具有能級，疏水性和非共價相互作用的優點，蔚山國立科學技術學院和韓國能源研究所開發了兩種眾所周知的空穴傳輸材料（HTM）Spiro-OMeTAD的氟化異構體，并將其用作PSC中的HTM。通過實驗，原子和理論分析研究了由結構異構引起的結構-性質關系，所制備的PSC具有高達24.82％的高效率，并且在潮濕條件下無需封裝即可具有長期穩定性。 在大面積電池中，我們還可以達到22.31％的效率。

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Stable perovskite solar cells with efficiency exceeding 24.8% and 0.3-V voltage loss

Science, 2020, 10.1126/science.abb7167

17.牛津大學Yen-Hung Lin&Henry J. Snaith:哌啶鹽可穩定高效的金屬鹵化物鈣鈦礦太陽能電池

對于混合鈣鈦礦光伏電池，壽命一直是長期關注的問題。通過將哌啶基離子化合物摻入鈣鈦礦吸收劑中，牛津大學Yen-Hung Lin&Henry J. Snaith展示了高回彈正本征負鈣鈦礦型太陽能電池。帶隙調整為非常適合硅鈣鈦礦串聯電池，這種哌啶添加劑可提高開路電壓和電池效率。 在積極老化期間，該添加劑還阻礙了成分偏析到雜質相和鈣鈦礦吸收層中的針孔形成。在環境大氣中的全光譜模擬陽光下，未封裝和封裝的電池在60°C和85°C時分別保持其峰值效率和預燒效率的10％和1200小時分別為80％和95％。

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A piperidinium salt stabilizes efficient metal-halide perovskite solar cells

Science, 2020, 10.1126/science.aba1628

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