Angew Chem Int Ed：石墨烯-電解液界面電容中的溶劑化效應

電化學雙層電容器（EDLC），也稱為超級電容器，是高功率能量存儲的最佳選擇之一。 基于電極/電解質界面處的非法拉第離子吸附/解吸，EDLC的壽命可長達百萬次，充電/放電時間短至數秒。為了進一步提升EDLC的能量存儲性能，發展新型碳材料并理解其電荷存儲機制已成為重要的研究課題。

電化學石英微晶天平示意圖（左），溶劑化離子液體中石墨烯表面離子響應（右）

繼此前關于石墨烯在純離子液體電解液中的離子存儲機制研究¹，中國科學技術大學朱彥武研究小組和法國薩巴蒂爾大學的Patrice Simon研究小組進一步合作研究了溶劑化離子液體在單層石墨烯（SLG）表面的電化學雙電層響應機制²。 通過電化學阻抗譜和電化學石英晶體微天平（EQCM）測試，研究發現：加入溶劑后，單層石墨烯和離子液體的界面載流子密度明顯增加，形成溶劑增強的雙電層電容效應；而離子動力學行為也與純離子液體中的響應截然不同。研究認為，在純離子液體中，陰陽離子之間的強庫倫作用占據主導；溶劑存在時，離子與溶劑分子間的作用使得陰陽離子間之間的作用力減弱，因此在雙電層充電時會觀察到明顯的反離子吸附（counter-ion adsorption）效應。武漢理工大學蔣更平博士協助進行了分子動力學模擬，進一步驗證了上述結果。

該研究也表明，石墨烯界面電容對碳結構特征-離子-溶劑分子之間的復雜相互作用高度敏感。利用單層石墨烯作為電極，通過微晶天平直接“稱重”離子，開放電極表面已經呈現出與多孔碳電極例如活性炭中迥異的電荷存儲機理。由于石墨烯可以被視為所有導電碳材料的基本結構單元，該類工作可望為碳基超級電容器的未來改進方案提供理論基礎。

研究成果以“Electrochemical characterization of single layer graphene / electrolyte interface: effect of solvent on the interfacial capacitance”為題發表在雜志《Angew Chem Int Ed》。該研究工作得到了自然科學基金基金委、the Agence Nationale de la Recherche、國家留學基金（CSC）項目的支持。

1. Ye, J.; Wu, Y.-C.; Xu, K.; Ni, K.; Shu, N.; Taberna, P.-L.; Zhu, Y.; Simon, P., Charge Storage Mechanisms of Single-Layer Graphene in Ionic Liquid. Journal of the American Chemical Society 2019, 141 (42), 16559-16563.

2. Wu, Y.; Ye, J.; Jiang, G.; Ni, K.; Shu, N.; Taberna, P.; Zhu, Y.; and Simon, P., Electrochemical characterization of single layer graphene / electrolyte interface: effect of solvent on the interfacial capacitance. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, https://doi.org/10.1002/anie.202017057.

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