華南理工周博教授團隊AFM：動力學調控上轉換正交發光新策略

【引言】

光子上轉換是一種將低能量的光子轉換成高能量光子的發光現象，在生物成像與診療、光遺傳、超分辨成像、激光、傳感等領域具有重要應用。稀土離子具有豐富的分立能級結構，是一類理想的上轉換發光中心。近期研究表明，在一些稀土摻雜的特殊納米核殼結構可以產生正交發光，即在不同波長激發源輻照下產生不同的光色輸出。這一現象與傳統發光材料不同，極大地促進了上轉換發光在3D立體顯示、信息存儲、生物識別與診療等前沿領域的應用。然而，現有正交發光要求復雜的的多層核殼納米結構設計，其中包含多個不同功能的納米層，對于實驗合成提出非常苛刻的要求。如何在簡單的納米結構中實現正交發光以及光色智能調控依然是一個挑戰。

【成果簡介】

近日，華南理工大學發光材料與器件國家重點實驗室周博教授團隊提出了一種可在普通核殼結構中實現上轉換正交發光的新型發光機理。通過在Er基質上外延生長NaYbF₄亞晶格層調控Er³⁺的上能級躍遷過程，實現了紅光/綠光上轉換正交發射，即在980 nm波長激發下呈現紅光，而在808 nm（或1530 nm）呈現綠光。研究表明，殼層厚度及遷移離子濃度是影響正交發光的關鍵因素。進一步研究發現，本發光模型的上轉換動力學過程表現出時域特征，通過調控980 nm 激發光的脈寬也觀測到紅光到綠光的發光顏色轉變。本研究提供了一個簡潔的核殼結構正交發光模型，在信息安全與多重防偽等前沿應用領域展現出巨大的應用潛力。該研究成果以“Dynamic control of orthogonal upconversion in migratory core-shell nanostructure toward information security”為題發表在Adv. Funct. Mater.上，并被遴選為Frontispiece Paper。

【圖文導讀】

圖1：基于能量遷移核殼結構正交發光原理

a) Er³⁺-Yb³⁺相互作用及上能級躍遷示意圖；

b) 不同激發波長的正交發射示意圖。

圖2：樣品表征及光譜結果

a-b) 樣品形貌表征；

c) 殼層中不同遷移離子濃度對應的發光光譜；

d) 核中不同Yb³⁺離子濃度對應的綠/紅比以及綠光發射強度；

e) 核殼納米結構的正交發射光譜及對應的發光照片。

圖3：能量遷移研究

a) 不同殼層厚度的核殼納米結構在808 nm激發下的光譜；

b) 不同殼層厚度下綠光發射強度以及綠光/紅光比的變化關系；

c) Yb亞晶格能量遷移研究及其厚度依賴關系；

d) 808 nm激發下Er³⁺的⁴F_9/2能級壽命。

圖4：非穩態激發上轉換正交發光

a,b) 不同脈寬激發下上轉換光譜及對應的色坐標與發光照片；

c,d) 不同樣品紅光和綠光發射對應的瞬態光譜以及對比；

e) 非穩態正交發射可能的機理示意圖。

圖5：信息安全與防偽應用

(a,b) 穩態與(c)非穩態激發下的信息安全應用。

【結論與展望】

本研究成功構建了一種新型的的核殼結構上轉換正交發光模型，并實現了穩態和非穩態激發的光色可調輸出，在信息安全與多尺度防偽等領域展現出巨大應用潛力。本研究也促進了稀土發光機理研究，為研發新型高效的發光材料提供了新思路。

論文的通訊作者為華南理工大學周博教授，第一作者為博士生黃今殊。該項研究工作得到了國家自然科學基金等科研項目的資助。

【文獻鏈接】

Huang, L. Yan, S. Liu, N. Song, Q. Y. Zhang, and B. Zhou*, Adv. Funct. Mater., 31(14), 2009796 (2021).

https://doi.org/10.1002/adfm.202009796

【作者簡介】

周博，男，華南理工大學教授、博士生導師，國家級人才計劃入選者。課題組致力于稀土發光領域的應用基礎研究，近年來在上轉換發光物理機制、多光子過程調控、微觀尺度離子相互作用、光子玻璃與光纖器件等方向取得系列創新性成果，迄今以第一或通訊作者在?Nat.?Photon. Nat.?Nanotech.、Adv.?Mater.、Adv.?Funct. Mater.、Angew.?Chem.?Int.?Ed.等著名期刊發表SCI收錄論文30余篇，在國內外學術會議做主題/邀請報告20余次，主持國家自然科學基金等項目。

【招聘信息】

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