Nat. Mater.：重構MoS2莫爾超晶格中的聲子重整化

【研究背景】

在具有弱層間耦合的垂直范德華同質或異質雙層膜中，層間的有限扭曲角會導致莫爾超晶格的形成，該超晶格將周期性調制原子結構、能量和光學選擇規則。在接近魔角的石墨烯雙層膜中，以~0.05~0.1°的精度控制扭曲角，可以得到完全不同的相關聯電子相，包括超導電性、軌道磁性和相關絕緣體態。在轉角雙層過渡金屬硫族化合物（TMD TBLs）中也觀察到類似的現象，但相關物理性質對扭曲角的敏感性有所降低。對WSe₂-TBLs來說，在4°~5.1°的大扭曲角范圍內均觀察到了相關的絕緣狀態，這表明其物理性質在連續魔角發生了有趣的變化。

【成果簡介】

近日，美國德克薩斯大學奧斯汀分校Li Xiaoqin教授、奧地利維也納工業大學Florian Libisch教授和中國科學院半導體研究所譚平恒研究員等人發現在轉角雙層MoS₂中，聲子譜將發生重整化，為莫爾紋物理提供了一個全新的視角和調控自由度。在不同的小扭轉角范圍內，由于不同聲子模式之間的超強耦合以及莫爾條紋的原子重構，聲子譜將發生劇烈的變化。研究人員開發了一種用于超晶格聲子計算的低能連續譜模型，該模型克服了計算大型莫爾超晶體特性的突出挑戰，并成功地理解了重要的實驗觀察結果。值得注意的是，簡單的顯微光譜實驗即可提供具有納米級超胞的莫爾晶體的應變和晶格畸變等信息。該模型對理解莫爾超晶格的結構、光學和電子特性具有重要意義。該論文以題為“Phonon renormalization in reconstructed MoS2 moiré superlattices”發表在知名期刊Natuer Materials上。

【圖文導讀】

圖一、小扭角MoS₂ TBLs中隨角度變化的晶格重構

（a-b）沒有和具有晶格弛豫的MoS₂的兩個旋轉層。

（c-e）不同扭轉角下的局部應變（左列）和堆積（右列）的示意圖。

（f）頂部為AB(BA)（暗紅色）或AA（暗綠色）堆垛區域所占總面積的比例隨轉角的變化規律。底部為轉角依賴的應變大小。

圖二、MoS₂ TBLs的拉曼光譜與轉角的變化關系

（a）層間聲子模式，包括層間剪切（S）模式和兩個（LB）模式（LB₁和LB₂）。

（b）層內振動聲子模式和測得的拉曼光譜，包括兩種E⁺_2g（E^-_2g）模式和一種A_1g模式。

圖三、拉曼光譜分析和實驗觀察的晶格重建

（a-b）S，LB₁和LB₂的中心頻率和線寬隨轉角的變化規律。

（c）層內振動模式的中心頻率隨轉角的變化關系。

（d）莫爾條紋內各個位置的局部應變的示意圖：在AA（黑星）堆垛處是壓縮性應變，在AB（棕色圓）堆垛處是拉伸應變，并且沿疇邊界（紫菱形）是單軸應變。

（e）轉角為θ≈0.08°的重構莫爾超晶格在壓電力顯微鏡下的圖像。

圖四、計算的聲子模態隨轉角θ的變化

（a）θ= 3.9°的MoS₂ TBLs在實空間的原子排布。

（b）本征原胞中原子的局部排布。

（c）莫爾-布里淵區（中心黑色六邊形）的倒格基矢及其與原始布里淵區（綠色和紅色）的關系。

低能量聲子在q =Γ處的演化，其中，（d）忽略了晶格弛豫隨轉角θ的變化，而（e）（e）考慮了該效應。

（f）光學聲子模式A_1g（紅線）和E^±_2g模式（綠線）劈裂隨轉角的變化規律。

【結論展望】

綜上所述，研究表明，在重構MoS₂莫爾超晶格中，聲子譜將發生重整化現象。作者發現晶格重構的三個區域可以通過拉曼光譜進行區分。并預計該現象同樣也發生在其他TBLs中，只是具體的轉角范圍可能會發生變化。過渡態中有趣的拉曼光譜演化展示了原子構型和應變連續而細微的演變。此類信息可通過掃描隧道顯微鏡進行部分檢測，但對于許多常見的掃描探針和近場技術而言仍具有挑戰性。目前已報道的TMD TBLs中新奇電子相也發生在該過渡區域，說明了靜態和動態晶格動力學在調制電子相方面起了重要的作用。為了在平等的基礎上處理聲子和電子自由度，作者引入了一種有效的計算方法來描述摩爾紋晶體中任何小轉角的聲子，該方法將來可以擴展到描述電子-聲子的相互作用中。因此，該工作也在解決電子-聲子相互作用對TMD TBLs的維格納晶體穩定性，磁有序和金屬-絕緣體轉變中具有重要意義。

文獻鏈接：Phonon renormalization in reconstructed MoS₂ moiré superlattices (Nat. Mater. 2021, DOI: 10.1038/s41563-021-00960-1)

本文由大兵哥供稿。

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