機器學習助力化學材料已近4萬篇論文！

機器學習（Machine Learning, ML）是一門多領域交叉學科，涉及概率論、統計學、凸分析、算法復雜度理論等多門學科。通過Web of Science（SCI）檢索機器學習（ML）研究方向的發文情況。截止2021年5月5日，如圖1所示，其主要研究方向是Computer Science領域，竟然高達822189篇，其中化學和材料科學領域發表的文章也分別達到了22175篇和16048篇。如今，ML在化學和材料科學領域發揮著越來越重要的作用，相信這個數字將會逐漸增大！因此，本次選擇了近期在優質期刊上發表的關于ML應用于化學和材料科學領域的部分成果，供大家了解及學習!

圖1、研究方向及發文數量

1、J. Am. Chem. Soc.：機器學習和實驗揭示PdAg催化劑的原位表面結構及其對乙炔半加氫反應的影響

鈀-銀（PdAg）合金是一種在過量乙烯中進行乙炔選擇性加氫的工業催化劑。雖然研究人員致力于提高催化劑的選擇性，但是在低溫下催化劑的性能方面幾乎沒有進展。基于此，復旦大學劉智攀教授（通訊作者）等人報道了通過結合機器學習原子模擬和催化實驗，他們研究清楚了在反應條件下PdAg合金催化劑的表面狀態，并且篩選出具有高性能的金紅石型TiO₂負載的Pd₁Ag₃催化劑：即在超過100 h的周期內乙炔轉化率>96%，選擇性達到了85%。通過機器學習的全局勢能表面探索確定了在反應條件下的Pd-Ag-H體積和表面相圖，揭示了兩個關鍵的體積組成Pd₁Ag₁（R3?m）和Pd₁Ag₃（Pm3?m），并且量化了表面結構在反應條件下具有不同的Pd:?Ag比值。該研究表明催化劑活性受（111）表面上在反應條件下可變的PdAg模式的控制，但選擇性很大程度上取決于（100）表面上Pd的暴露量。此外，這些發現為通過以下三種措施合理設計更好的催化劑提供了基礎：（1）將Pd:?Ag比例控制為1:?3；（2）減小納米顆粒尺寸以限制PdAg局部模式；（3）尋找活性載體以終止（100）面。

文章信息：

In Situ?Surface Structures of PdAg Catalyst and Their Influence on Acetylene Semihydrogenation Revealed by Machine Learning and Experiment. J. Am. Chem. Soc.,?2021, DOI: 10.1021/jacs.1c02471.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c02471.

2、J. Am. Chem. Soc.：機器學習發現和優化Cu催化劑添加劑，助力高效CO₂還原

如今機器學習（ML）已與硅化學材料篩選中的量子化學計算結合在一起，但是使用ML分析實驗數據來發現新催化劑的實例仍然很有限。在Cu催化劑催化的CO₂R中，Cu催化劑形態和表面結構的細微變化導致CO₂R選擇性的顯著變化，可能是在催化劑制備中加入添加劑進行微調，而目前尚缺乏明確的結構-性能關系。基于此，廈門大學汪騁教授和周達教授（共同通訊作者）等人報道了在制備用于電化學CO₂還原（CO₂R）的銅（Cu）催化劑過程中，利用ML發現和優化添加劑的過程。該過程包括三個迭代循環：“實驗測試—ML分析—預測和重新設計”。其中，用于CO₂R的Cu催化劑可得到包括C₁（CO、HCOOH、CH₄、CH₃OH）和C₂₊（C₂H₄、C₂H₆、C₂H₅OH、C₃H₇OH）等一系列產物。作者以銅鹽為原料，利用電化學沉積法制備銅催化劑，并且加入不同的金屬鹽和有機分子作為添加劑。經過三次反復的實驗測試、ML分析、預測和重新設計，確定了錫（Sn）鹽是獲得CO和HCOOH的重要添加劑，脂肪醇是促進C₂₊生成的重要添加劑。通過對不同添加劑制備催化劑的進一步表征表明，脂肪醇可能在電沉積過程中促進Cu₂O立方體的形成。在實驗條件下，Cu₂O立方體被還原為金屬Cu，對C₂₊產物具有高選擇性，與文獻報道的氧化物衍生銅（OD-Cu）的性能一致。經過數次ML循環后，作者獲得了對CO、HCOOH和C₂₊產物具有選擇性的催化劑。該催化劑發現過程凸顯了ML通過從有限數量的實驗數據中有效提取信息來加速材料開發的潛力。

文章信息：

Machine-Learning-Guided Discovery and Optimization of Additives in Preparing Cu Catalysts for CO₂?Reduction. J. Am. Chem. Soc.,?2021, DOI: 10.1021/jacs.1c00339.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c00339.

3、Acc. Chem. Res.：機器學習助力化學合成的超高通量實驗

通過計算機規劃合成復雜分子的新路線，精確地預測反應結果和設計具有復雜功能的分子變得越來越可能。其中，對反應數據的統計分析至關重要，例如機器學習，但可用于建立模型的反應數據卻很少。同時文獻數據嚴重偏向于生產性反應，很少有負面反應數據被報道。高通量實驗（HTE）是一種實驗反應開發工具，其優勢在于反應是以系統的格式運行，因此數據點在內部是一致的，無論是否觀察到所需產物，都會報告反應數據，有助于減少假陽性或陰性數據。基于此，美國密歇根大學Tim Cernak（通訊作者）等人報道了一篇關于合成化學的小型化，最終實現了超高通量實驗（ultraHTE）的綜述。其中，反應運行在1 μL液滴在1536孔微量滴定板內，以盡量減少使用起始材料，同時最大限度地輸出實驗信息。ultraHTE在1536孔微量滴定板上的性能導致了可用反應數據的瘋狂增長，這些數據被用于識別特定的底物催化劑對，以在新交叉偶聯反應中獲得最大效率。ultraHTE的第一次迭代集中于二甲亞砜（DMSO）作為一種高沸點溶劑的使用，它與最常用于耗材孔板的塑料兼容，產生了均相反應混合物，非常適合用于納米劑量的液體處理機器人。通過這種方式，DMSO使不同的試劑排列在1 μL液滴中。反應在室溫下進行，無需攪拌，可從0.05 mg反應尺度放大至1 g規模。工程改進使得ultraHTE能夠與多種半揮發性溶劑、光催化、加熱和聲學攪拌一起使用。事實上，已開發出一種策略將ultraHTE反應混合物直接供給基于質譜的親和選擇生物測定。因此，微克的起始材料可用于藥物樣分子的合成和直接生化測試。反應在惰性氣氛中以0.1 M的反應物濃度進行，使得甚至可以使用具有挑戰性的過渡金屬催化反應。此外，作者開發了實現工作流程的軟件，并且開始了反應空間的映射，相信未來有一個系統化學方法來研究轉化、反應條件、結構、性質和功能。

文章信息：

Ultrahigh-Throughput Experimentation for Information-Rich Chemical Synthesis. Acc. Chem. Res.,?2021, DOI: 10.1021/acs.accounts.1c00119.

https://doi.org/10.1021/acs.accounts.1c00119.

4、ACS Energy Lett.：機器學習助力制備高質量固體電解質薄膜

固態電解質（SSEs）是解決液體電解質易燃性問題的一種很有前途的候選材料。然而，通過減薄SSE層和實現可伸縮的涂層工藝來提高能量密度仍然具有挑戰性。雖然以往的研究都是針對薄而柔韌的SSE薄膜，但是主要是考慮離子導電性來評價薄膜的性能，并且沒有系統地研究制備條件對SSE薄膜質量的影響。基于此，美國加州大學圣地亞哥分校Zheng Chen和Ying Shirley Meng、法國皮卡第-儒勒-凡爾納大學Alejandro A. Franco（共同通訊作者）等人報道了他們利用機器學習（ML）對SSE薄膜的均勻性和離子導電性進行了評估。作者采用主成分分析、K-均值聚類和支持向量機三種算法，對生產條件與薄膜性能之間的相互依賴關系進行了分析。在ML指導下，利用40 μm厚度的具有離子電導率高、均勻性好的SSE膜構建了LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂?|| Li₆PS₅Cl || LiIn電池，并且該電池可以進行100次循環。總之，該研究提出了一種有效的ML輔助方法來優化高質量SSE薄膜的可擴展生產。

參考文獻：

Fabrication of High-Quality Thin Solid-State Electrolyte Films Assisted by Machine Learning. ACS Energy Lett., 2021, DOI: 10.1021/acsenergylett.1c00332.

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c00332.

5、Nat. Commun.：機器學習助力開發有機半導體

有機分子的多功能性為有機半導體（OSCs）的電子應用提供了豐富的設計空間。為材料發現提供了廣闊的前景，這個巨大的設計空間也決定了高效的搜索策略。基于此，德國慕尼黑工業大學Karsten Reuter（通訊作者）等人報道了一種主動機器學習（AML）方法，通過連續應用分子變形操作來探索無限的搜索空間。該方法以電荷注入和遷移率描述符為基礎，對OSC候選分子的適用性進行了評估，然后連續查詢預測質量的第一性原理計算，以建立細化的替代模型。AML方法在截斷的測試空間中進行了優化，通過將其可視化為化學空間網絡來提供深入的方法學見解。優化的AML方法顯著優于傳統的計算漏斗，可以快速識別出已知和迄今未知的具有優越電荷傳導特性的OSC候選分子。更重要的是，它在不斷探索無盡的設計空間的同時，不斷尋找到更高效的候選分子。

文章信息：

Active discovery of organic semiconductors. Nat. Commun., 2021, DOI:?10.1038/s41467-021-22611-4.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-22611-4.

6、Sci. Adv.：機器學習助力皮膚貼合的無線傳感器客觀量化瘙癢癥狀

瘙癢是一種常見的臨床癥狀和疾病相關的發病率在廣泛的醫療條件的主要驅動力。對瘙癢的客觀、準確的測量是一個尚未滿足的重要需求。基于此，美國西北大學Shuai Xu和John A. Rogers（共同通訊作者）等人報道了一種非侵入性的技術，通過一個柔軟、靈活的無線傳感器，捕捉從手背捕獲抓撓聲機械特征客觀量化抓撓行為。通過對健康受試者（n=10）采集的數據進行驗證的機器學習（ML）算法表明，對比基于智能手表的方法，該算法具有優異的性能。在一組以兒童為主的中重度特應性皮炎患者（n=11）中進行的臨床驗證包括46個晚上的睡眠，共計378.4小時，數據表明視覺觀察的準確率為99.0%，其中敏感性為84.3%、特異性為99.3%。總之，該工作提出了廣泛的應用相關的能力，從評估藥物對引起瘙癢的條件的療效到監測疾病的嚴重程度和治療反應。

文章信息：

A skin-conformable wireless sensor to objectively quantify symptoms of pruritus. Sci. Adv.,?2021, DOI: 10.1126/sciadv.abf9405.

http://advances.sciencemag.org/content/7/18/eabf9405.

7、Sci. Adv.：機器學習助力以結構基序為中心的無機晶體系統學習框架

將物理原理結合到機器學習（ML）體系結構中是實現無機材料人工智能持續發展的基本步驟。基于此，美國天普大學Qimin Yan和Slobodan Vucetic（共同通訊作者）等人受Pauling法則的啟發，報道了一種無機晶體中的結構基序可以作為機器學習（ML）框架的中心輸入。作者證明了結構基序的存在及其在大量晶體化合物中的連接可以通過無監督學習算法轉化為唯一的向量表示。為了演示結構主體信息的使用，作者將主體信息與基于原子的圖神經網絡相結合，建立了一個以主體為中心的學習框架，形成了一個原子主體雙圖網絡（AMDNet），該網絡在預測金屬氧化物的帶隙等電子結構方面更為準確。總之，該工作說明了如何通過結合超越原子物理原理來設計復雜材料的圖形神經網絡學習結構。

文章信息：

Structure motif-centric learning framework for inorganic crystalline systems. Sci. Adv.,?2021, DOI: 10.1126/sciadv.abf1754.

http://advances.sciencemag.org/content/7/17/eabf1754.

8、Nano Energy：機器學習助力基于紡織的石墨烯氣體傳感與能量收集輔助的物聯網應用

隨著機器學習（ML）和物聯網（IoT）的發展，柔性氣體傳感越來越受到人們的關注。基于此，韓國科學技術研究院（KAIST）Inkyu Park和新加坡國立大學Chengkuo Lee（共同通訊作者）等人報道了利用還原氧化石墨烯（rGO）噴墨印花制備的各種紡織品基材上的柔性可折疊高性能氫氣（H₂）傳感器及其在可穿戴環境傳感中的應用。噴墨印刷工藝具有與各種基材兼容、無接觸圖案化能力和成本效益好等優點。該傳感器機理是基于鈀納米粒子（Pd?NPs）對寬禁帶rGO的催化作用，使非極性H₂分子易于吸附和解吸。石墨烯紡織氣體傳感器（GT-GS）由于紡織基體的大面積，比石墨烯聚酰亞胺薄膜氣體傳感器的傳感響應值高出6倍。通過對GT-GS溫度影響的分析，發現室溫下H₂氣體響應值優于高溫（例如120 °C）。此外，借助于機器學習（ML）技術和摩擦電紡織到動力物聯網（氣體校準的溫度和濕度），該H₂傳感器具有良好的力學性能（例如靈活性和可折疊性），適用于可穿戴領域。

文章信息：

Machine learning-enabled textile-based graphene gas sensing with energy harvesting-assisted IoT application. Nano Energy,?2021, DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106035.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106035.

9、ACS Catal.：機器學習助力催化劑優化！TiO₂負載Re與沸石催化劑用于CO₂和H₂的甲基化

研究發現，將CO₂直接轉化為芳烴需要苛刻的反應條件，通常需要的溫度高于300 ℃。利用CO₂和H₂作為甲基化劑是一種實現CO₂更高平衡轉化率的有前景策略，但很少報道關于使用CO₂/H₂作為甲基化劑進行C-甲基化，因此需要開發一種在溫和條件下將普通芳香族化合物進行甲基化的催化劑，以有效地將其轉化為更高附加值產品。基于此，日本北海道大學Takashi Toyao和Ken-ichi Shimizu（共同通訊作者）等人報道了一種TiO₂負載Re（Re(1)/TiO₂; Re=1 wt％）和H-β（SiO₂/Al₂O₃=40）的組合催化劑，以CO₂和H₂作為甲基化劑，對芳香烴進行了催化甲基化反應。通過對間二甲苯進行催化甲基化反應，該催化劑組合物顯示出優異的合成甲基苯性能，從而使總甲基化產物的收率很高（以CO₂和間二甲苯計算，分別為10％和57％）。在研究的反應條件（p_CO2=1 MPa，p_H2=5 MPa，T=240 °C，t=20 h）下，在氣相中產生相對少量的副產物，如脫甲基和脫芳烴化產物以及CO和CH₄。同時，該催化劑在甲苯甲基化方面表現良好，對比其他研究的催化劑組合，對甲基化產物具有高收率和高選擇性。除進行常規類型的催化劑研究以外，作者還利用基于機器學習（ML）技術的數據來識別控制催化性能的重要輸入變量，從而優化用于甲基化反應的催化劑。對比使用常規方法優化的催化劑，通過ML優化，制備得具有1.8 wt％Re負載量的改良Re/TiO₂催化劑，對使用CO₂/H₂的苯甲基化反應表現出最好的催化活性。

文章信息：

Catalytic Methylation of m-Xylene, Toluene, and Benzene Using CO₂?and H₂?over TiO₂-Supported Re and Zeolite Catalysts: Machine-Learning-Assisted Catalyst Optimization. ACS Catalysis, 2021, DOI: 10.1021/acscatal.0c05661.

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c05661.

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