兩周3篇NS正刊!—浙大2021年NS正刊匯總


【引言】

本月6日和7日,Nature和Science先后分別在線發表了以浙江大學為第一單位的最新研究成果,這是2021年以來浙大在頂刊發文方面取得的又一佳績。在這里,我們匯總了2021年浙大在Nature、Science正刊的發文情況(以材料和化學為主,且浙大為第一單位),看看浙大在哪些領域取得了重大的突破。

Science:石墨烯氧化物纖維的可逆融合和裂變

融合和裂變行為在生物學、化學工程和理論物理學中得到了廣泛的研究,以了解細胞過程,發展人工組裝的形貌事件,并創建多金屬化合物。脂質/表面活性劑/小分子有機物/聚合物膠束和囊泡的融合和裂變通常是通過引入鹽類、表面活性劑、離子、氧化劑和還原劑或應用紫外線和可見光來改變雙層膜內的相互作用,以及通過溶解添加劑,如糖類來改變囊泡內部的水與膜之間的滲透壓而觸發的。金屬顆粒和團簇的類似行為也是由熱或團簇沉積引起的。盡管在人工囊泡和納米顆粒的融合-裂變方面已經取得了進展,但可逆的融合和裂變仍然難以實現,這主要是因為各個組合體之間的界面存在不可逆的物理或化學變化。對可逆和可控的融合和裂變的探索將激發刺激響應材料的發展,這顯示了在開發可定制纖維狀子結構的動態可變形系統和結構材料方面的前景。

GO纖維的可逆融合和裂變

浙江大學高超、Zheng?Li和西安交通大學劉益倫(共同通訊作者)團隊等人帶領下,提出了一種溶劑觸發的形貌調控策略來實現可逆的融合和裂變。選擇石墨烯氧化物(GO)纖維作為模型,因為它具有二維(2D)拓撲結構、豐富的化學分子、超柔性和自粘接能力。在膨脹后,濕法紡絲的GO纖維具有一個外殼(最外層),限制了內部GO薄片的運動,并顯示出溶劑觸發的大體積變化和彈性變形能力。在水和極性有機溶劑的刺激下,纖維殼的形貌通過膨脹和溶脹在皺褶的管狀狀態和擴展的圓柱狀狀態之間可逆地切換,從而引起瞬時的纖維界面,導致任意數量的GO纖維的循環自融合和自裂變。在每個循環中,GO纖維的數量、大小、組成、結構和性能在裂變后都得到了恢復,顯示了融合和裂變的精確可逆性。

文獻鏈接:https://science.sciencemag.org/content/372/6542/614.full

課題組介紹

高超教授,浙江大學求是特聘教授、博士生導師、高分子科學研究所所長,主要從事石墨烯化學與組裝等方面的研究。在Sci. Adv.,Nat. Commun.,Adv. Mater.,Acc. Chem. Res.等期刊發表SCI收錄文章180余篇,他引10000余次。主要學術成果包括提出并實現了連續石墨烯纖維、推動了石墨烯纖維的應用發展;提出“三高三連續”設計原則,研制出全天候超快長循環鋁-石墨烯電池。由其領銜的浙江大學高分子科學與工程學系納米高分子課題組,目前建有石墨烯組裝、石墨烯復合材料、新能源材料 3個實驗室。

劉益倫,教授,博導,國家級青年人才、西安交通大學青年拔尖人才,西安交通大學航天航空學院工程力學系主任。劉教授先后在清華大學(本科、博士)和美國哥倫比亞大學(博士后)學習和工作。目前的研究興趣在智能材料和結構(如軟機器、柔性電子器件和智能納米材料)的多尺度多場耦合力學行為。

Nature:揭秘黑砷中自旋軌道耦合與斯塔克效應的協同作用

作為電子攜帶的基本物理量,自旋具有不穩定的特性,其受到外力作用(散射)就會反轉旋轉的方向。而重元素二維材料體系使得電子自旋的高速精準控制成為可能。電子在晶體周期性勢場中的軌道運動會受到重原子對其強烈的吸引,在對稱性破缺的情況下產生自旋和運動方向的嚴格鎖定關系,即自旋軌道耦合效應。因此,如何操控自旋,研制速度更快、能耗更低的電子器件是人們一直追求的目標。

Rashba和Stark效應的協同作用

浙江大學鄭毅研究員,許祝安教授聯合中南大學夏慶林副教授(共同通訊作者)報道了中心對稱的薄層黑砷中自旋軌道耦合(SOC)和斯塔克(Stark)效應之間的協同效應,表現為粒子-孔不對稱的拉什巴(Rashba)效應和由靜電門控可逆控制的量子霍爾態。這些不尋常的缺陷源于黑砷的彎曲正方形晶格,其中4p軌道形成一個具有Pz對稱的以布里淵區為中心的Γ谷,在X點的時間恢復不變動量附近與Px起源的D谷共存。當垂直電場破壞了結構反轉對稱時,Px帶激活強拉什巴SOC,產生自旋谷有利的D±谷,而Γ谷的拉什巴分裂受到Pz對稱的限制。有趣的是,巨大的斯塔克效應表現出相同的Px軌道選擇性。這種協調能夠實現對二維空穴氣體的可調的拉什巴谷,對高效率、低能耗自旋電子器件研制提供堅實基礎,對進一步加深量子霍爾現象的理解,以及依托拓撲超導器件的量子計算研究具有積極意義。

文獻鏈接:https://www.nature.com/articles/s41586-021-03449-8

課題組介紹

鄭毅研究員本科和碩士均畢業于浙江大學,博士畢業于新加坡國立大學,隨后繼續于新加坡國立大學從事博士后工作,曾是新加坡國立大學的資深博士后和浙江大學的特聘百人研究員。其所在的課題組主要的研究興趣包括:材料的物性調控與量子霍爾效應、鐵磁及鐵電材料的機理探索、拓撲量子材料等。已在Nature、Nature?Communications、Advanced?Materials等期刊發表文章超過40篇。

許祝安教授現任浙江大學物理系博士生導師、凝聚態物理所所長,主要從事非常規超導電性,量子調控和拓撲量子材料研究。目前承擔國家自然科學基金和科技部973項目等多項。近年來主要的研究聚焦于鐵基超導體,拓撲半金屬和量子相變等研究。已發表Nature、Science、PRL 等250余篇SCI文章, 多篇論文入選ESI高引論文。2014年起擔任科技部973項目(重大科學研究計劃)首席科學家。

夏慶林,博士,副教授,碩士生導師。湖南師范大學物理系物理教育專業本科、凝聚態物理專業碩士,中南大學粉末冶金國家重點實驗室材料學博士。2000年6月至今,在中南大學物理與電子學院應用物理系工作。其主要科研方向為新型二維材料(黑磷等)制備及物性實驗研究、二維材料物性第一性原理理論計算研究、磁性材料制備及性質研究。

Science:孤立的硼助力丙烷脫氫反應

丙烷的有氧脫氫(ODHP)是從頁巖氣生產丙烯的關鍵技術,但傳統的金屬氧化物催化劑在這一過程中常常傾向于過度形成價值不高的碳氧化合物,導致催化劑的選擇性不足。近年來,研究發現氮化硼等硼基催化劑在丙烷有氧脫氫中展現出了優良的選擇性。然而,這類催化劑的催化活性和抗水穩定性很難滿足實際需求,同時學界也一致認為其催化活性來自于多個硼中心,這些都阻礙著硼基催化劑的進一步發展。

催化丙烷制丙烯的過程及其表征

近期,中科院武漢物理與數學研究所的鄭安民和浙江大學的孟祥舉、王亮以及肖豐收(共同通訊作者)等人聯合研發了新型催化劑,在丙烷有氧脫氫中展示出了高活性和高選擇性的特點。研究人員發現,在硼硅酸鹽沸石分子篩中硼周圍的硅氧物種會與之配位,形成孤立的硼。這種硼中心具有硼雙羥基結構,并與鄰近的雙硅羥基形成–B[OH…O(H)–Si]2配位。在丙烷脫氫反應中,硼雙羥基與其中一個硅羥基協同活化丙烷和氧氣,從而形成穩定的中間體并在隨后轉化為丙烯,這一反應能壘優于單硼羥基結構,因此該催化劑的催化性能顯著提升。此外,Si-O-B鍵在反應過程中會發生可逆水解-縮合,能夠有效抑制分子篩的脫硼形成硼酸,提高了催化劑的穩定性。這一研究打破了對硼基催化劑的傳統認知,為丙烷有氧脫氫制丙烯的工業化提供了新的思路。

文獻鏈接:https://science.sciencemag.org/content/372/6537/76

課題組介紹

孟祥舉、王亮所在課題組為催化材料研究室,該室由肖豐收教授領銜。肖豐收,1979-1983年在吉林大學獲得理學學士學位;1983-1986年在吉林大學獲得理學碩士學位;1986-1990年獲得理學博士學位(吉林大學、大連化物所以及日本北海道大學聯合培養)。至2009年任吉林大學教授,2009年-至今任浙江大學教授。他于1998年獲國家杰出青年,目前已發表科技論文400余篇。

鄭安民,博士,研究員,2005年于中國科學院武漢物理與數學研究所獲博士學位。2012年晉升為研究員。研究方向集中于:固體催化材料的結構和反應性能之間的構效關系。在Angew、JACS等國際重要期刊上發表SCI論文50余篇。

Nature軟機器探索馬里亞納海溝

由于難以探索,深海一直是地球上最大的未知區域。在深海中,人造機器若沒有剛性容器以及壓力補償系統,極端的高壓就會破壞機器的電子設備。然而,在深海中生活的生物沒有這類耐壓系統,卻依舊能夠憑借奇特的構造而在深海里安然無恙地生活。

聚合物包載電子器件的壓力測試

浙江大學的李鐵風教授(通訊作者)團隊聯合之江實驗室,發現深海獅子魚的骨骼細碎狀地分布在凝膠狀柔軟的身體中,有助于其在高壓環境下的生存與活動。受此啟發,研究將控制電路、電池等硬質器件融入集成到凝膠狀的軟體機身中;通過設計調節器件和軟體的材料與結構,實現了機器人的無耐壓外殼的耐壓性能,可以承受萬米級別的深海靜水壓力。合作研制了能適應深海低溫、高壓等極端環境的電驅動人工肌肉,在高壓低溫環境下依然能保持良好電驅動性能,即便是在馬里亞納海溝的低溫(0~4℃)、高壓環境(110 MPa)下依舊能正常工作。這種環境自適應的仿生軟體機器人和智能系統,將為深海探索科考、環境監測與資源勘探提供解決方案,為復雜環境與任務下機器人及智能系統設計提供新思路。

文獻鏈接:https://www.nature.com/articles/s41586-020-03153-z

課題組介紹

李鐵風,浙江大學教授、國家優秀青年基金獲得者。2012年-至今在浙江大學交叉力學中心工作,負責軟體機器人與智能系統實驗室。主要研究軟物質力學,智能材料結構設計、軟體機器人等,提出通過控制力電失穩實現極大電致變形的驅動理論。已發表Nature封面論文、Sci.?Adv.等文章。獲科學探索獎(前沿交叉領域)、麻省理工科技評論的科技創新35人(MIT TR35-China)等榮譽。

Science:有原子級精度的催化活性界面操縱

金屬催化劑和載體之間的界面在異質催化中扮演著重要的角色。而在反應條件下測定異質催化劑的變化,對于機制理解來說也是非常關鍵的。在反應條件下,不僅金屬納米顆粒的形狀被改變,他們與氧化物載體之間的相互作用也會被影響。

通過溫度和氣氛改變調控金-二氧化鈦界面結構

浙江大學的王勇、中科院上海高研院的高嶷以及丹麥技術大學的Jakob B. Wagner、Thomas W. Hansen(共同通訊作者)合作利用球差校正(aberration-corrected)環境透射顯微學的方法研究了低電子束劑量下金納米顆粒和二氧化鈦載體之間的界面狀況。直接的原子尺度觀測顯示,在一氧化碳氧化過程中(總壓力為幾個毫巴,溫度為500攝氏度),金納米顆粒會旋轉10度左右,并在一氧化碳被移除時又恢復到初始位置,同時也發現金納米顆粒外延旋轉和金-二氧化鈦界面原子結構之間具有相關關系。DFT計算表明,金屬納米顆粒的旋轉是由界面處吸附分子氧的覆蓋變化所引起的。進一步地,利用可逆可控旋轉,研究還通過改變氣氛和溫度實現了對活性金-二氧化鈦界面的原位操縱。這些成果均表明在運行條件下實時設計催化界面是可行的。

文獻鏈接:https://science.sciencemag.org/content/371/6528/517

課題組介紹

王勇,浙江大學材料學院教授,在中科院物理研究所獲得博士學位后,先后在澳大利亞昆士蘭大學和加州大學洛杉磯分校擔任博士后、ARC項目研究員和訪問學者。其目前主要從事服役環境中催化材料顯微結構與性能的研究。其在加入浙大材料學院后,作為負責人獲得浙江省杰出青年基金,國家自然科學基金委重大項目子課題,重大研究計劃培育項目,面上項目和教育部博士點基金。2013年獲香港求是科技基金會“求是杰出青年學者獎”,2020年獲國家杰出青年基金。

高嶷,研究員。他一直在南京大學就讀,分別獲得南京大學學士(1997年)和博士學位(2002年)。隨后他前往香港科技大學和美國內布拉斯加大學林肯分校從事博后研究。2012年起他先后擔任中科院上海應用物理研究所擔任研究員、中科院上海高等研究院研究員。主要進行理論化學、表面化學及能源材料的新理論和新模型的發展和應用,系統研究納米材料結構、性質及應用,提出配體金納米團簇結構的“全統一模型”。近年來聚焦于復雜體系的理論研究,提出真實反應環境中“動態界面”思想,獨立發展真實體系原位模擬的多尺度實時理論模擬方法。共發表學術論文150余篇,包括Science、Nature Catalysis、Nature Commun、Science Adv。

Science:控制界面超導性

利用電場控制超導性不論是對于基礎研究還是未來應用都是極具吸引力的。而與半導體場效應管類似,超導體的二維載流子密度n2D能夠通過外源的柵電壓(gating?voltage?VG)來進行調控。然而,對于大多數超導體來說,n2D值都非常高且遠超過典型電選通的容量(~1014?cm?2或更低),使得控制超導性成為了巨大的挑戰。

LAO/KTO(111)器件的表征

中科院物理所的Jirong Sun、Yi Zhou和浙江大學謝燕武(共同通訊作者)團隊利用LaAlO3和?KTaO3(111)(LAO/KTO(111))之間的氧化物界面可展現出超導態這一現象,通過施加穿過KTaO3VG,來實現從超導到絕緣態的連續調控,同時還產生了圓頂型Tc-VG相關性(為轉變溫度)。研究顯示,電選通對載流子密度作用較小,但對遷移具有比較大的影響。研究認為這一對遷移行為調控主要是由于載流子在界面的空間狀態發生變化,即產生“有效的無序性”。這一工作表明LaAlO3/?KTaO3(111)可作為理想平臺,以探索無序二維超導體中的豐富物理現象。

文獻鏈接https://science.sciencemag.org/content/372/6543/721

課題組介紹

謝燕武,浙江大學物理系博士生導師、百人計劃研究員。他所領導的氧化物界面實驗研究小組關注于復雜氧化物界面新奇的量子演生現象。該小組通過在原子級尺度上制備高質量的各種氧化物薄膜和人工異質結構及其衍生器件,在超低溫和強磁場環境下探索它們的電輸運相關物理性質。目前,他已在Science、PRL、Nature?Communications等國際頂級期刊發表文章。

孫繼榮,中國科學院理研究所研究員。1982年畢業于吉林大學物理系,1989年獲中國科學院物理研究所理學博士學位,1999年晉升為研究員。2002年國家杰出青年基金獲得者。他所領導的課題組率先發現龐磁電阻體系中多個電/磁相共存,揭示了相分離和龐磁電阻效應之間的密切關聯。基于自身設計的具有磁場依賴整流特性的氧化物p-n結,他還發現了新穎的結磁電阻效應以及光伏特效應。

周毅,中國科學院物理所研究員。1998年-2004年,在清華大學先后獲得學士學位(物理系)和博士學位(清華大學高等研究院)。曾在德國馬克斯-普朗克研究所、香港科技大學、香港大學、香港中文大學做博士后研究。2009年加入浙江大學,2013年起擔任浙江大學教授。2019年加入中科院物理所。主要研究方向為理論凝聚態物理。

本文由NanoCJ供稿。

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