最新Science：單顆粒催化中的成像

【引言】

催化劑的整體反應性源于大量氧化物負載的金屬納米顆粒（NPs）的活性疊加，這些納米顆粒的大小、形狀和暴露面的類型各不相同。此外，每個NP的性質都是由其各個面及其界面的疊加產生的。在反應過程中，不同的金屬NPs和小平面甚至可能對反應條件做出不同的反應，如通過重組、氧化、焦化或燒結等。所有這些影響都限制了結構-性能關系的有效性。采用電子顯微鏡、核磁共振、拉曼、紅外和納米紅外、X射線散射和納米層析、熒光和等離子體納米光譜等方法研究了單催化劑顆粒的催化性能。該團隊最近利用光發射電子顯微鏡（PEEM）對單個鈀（Pd）?NPs進行了研究，使用“成像動力學”方法，發現了一氧化碳（CO）氧化過程中金屬-氧化物界面的長程傳播效應。在這種方法中，單顆粒動力學測量是基于局部PEEM圖像強度變化的反應。然而，由于PEEM的分辨率限制，Pd顆粒的單個面不能被分辨。

【成果簡介】

今日，在奧地利維也納技術大學G. Rupprechter教授團隊等人帶領下，應用原位場電子顯微鏡（FEM）觀察了彎曲的銠晶體（半徑為650?nn）的頂點，提供振蕩催化氫氣氧化的高空間（~2?nm）和時間分辨率（~2?ms），對各個晶面的吸附物種和反應面進行成像。以離子水為成像物質，用場離子顯微鏡對活性部位進行直接成像，分別監測了不同結構的納米面的催化行為和它們之間的耦合程度。觀察到有限的界面耦合、夾帶、鎖頻和重構誘導的空間耦合的崩潰。實驗結果驗證了隨時間變化的氧物種覆蓋率和振蕩頻率的微動力學模型。相關成果以題為“Resolving multifrequential oscillations and nanoscale interfacet communication in single-particle catalysis”發表在了Science。

【圖文導讀】

圖1?作為單個催化顆粒的彎曲Rh晶體的頂點

圖2 催化H₂氧化反應的振蕩

圖3?在H₂氧化過程中彎曲Rh晶體上的活性位點的FIM分布圖。

?圖4?O₂和H₂壓力下的動力學振蕩模擬

文獻鏈接：Resolving multifrequential oscillations and nanoscale interfacet communication in single-particle catalysis（Science，2021，DOI:10.1126/science.abf8107）

本文由木文韜翻譯，材料牛整理編輯。

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