近期國產期刊報道新型二維材料概覽

1. Energy & Environmental Materials: 超臨界CO₂剪裁的二維氧摻雜非晶氮化碳用作高效光催化劑

Supercritical CO₂‐Tailored 2D Oxygen‐doped Amorphous Carbon Nitride for Enhanced Photocatalytic Activity

同時調整納米材料的表面、晶體學和電子結構，是合理設計先進的光催化劑的一條充滿挑戰性的新途徑。在本文中，作者開發了一種表面和結構工程策略，以借助超臨界二氧化碳（SC CO₂）同時實現2D非晶結構和石墨氮化碳（g-C₃N₄）中的氧摻雜。二維O摻雜的無定形g-C₃N₄納米片大大增強了光催化CO₂還原和亞甲藍的降解性能。研究了合成方法以及增強光催化活性的機理，其中在g- C₃N₄中引入2D非晶結構和O摻雜劑有助于增加表面積，豐富的活性位點，更寬的可見光吸收范圍和有效電荷分離性能，因此可以獲得優異的光催化活性。它的光催化CH₄釋放速率和MB降解率分別是塊狀晶體g- C₃N₄的5.1和7.0倍。這項工作為設計和開發高級光催化劑提供了一種很有前途的方法。

圖1. 二維O摻雜非晶g-C₃N₄的制備過程示意圖及其TEM，AFM圖

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/eem2.12209

2. Science China Materials: 二維磁性VSe₂與過渡金屬之間的范德華接觸以及高性能自旋場效應晶體管

Van der Waals contact between 2D magnetic VSe2 and transition metals and demonstration of high-performance spin-field-effect transistors

本文利用密度泛函理論和量子輸運方法研究了過渡金屬?(TM)：Fe、Co、Ni/2H-VSe₂雜化納米結構的界面耦合和自旋輸運特性.由于TM-Se-V的間接耦合作用導致體系的磁矩明顯減小且2H-VSe₂半金屬特性消失, 所以預期的獨立過渡金屬、VSe₂的自旋過濾效果在接觸區域變差。盡管如此，所有基于TM/2H-VSe₂的雙端口器件仍呈現出一種有趣的偏壓依賴自旋注入效率(SIE), 其中Co/ 2H-VSe₂獲得了非常可觀的自旋輸出電流：高達666 mA mm^?1。進一步提出的基于過渡金屬/2H-VSe₂的自旋場效應晶體管表現出出色的性能。在基于Ni/2H-VSe₂的晶體管中實現了非常高的自旋極化電流，高達3117 mA mm^?1, 器件同時還具有106 mV dec^?1的開關特性。更為重要的是，所有晶體管在柵壓的調控下，實現了自旋抽取效率(SEE)從96%到?92%連續可調，這些結果表明該器件有望應用?于高性能自旋電子器件。

圖2. TM / 2H-VSe₂混合系統的俯視圖和側視圖

原文鏈接：https://link.springer.com/article/10.1007/s40843-021-1657-9

3. InfoMat：層狀雙氫氧化物基光催化材料用于可再生太陽能燃料的生產

Layered double hydroxide‐based photocatalytic materials toward renewable solar fuels production

光催化是一種理想且有前途的綠色技術，可以在非常溫和的條件下驅動眾多化學反應，以生產有價值的化學物質，從而為與燃燒化石燃料有關的全球能源和環境問題提供解決方案。在過去的十年中，作為重要的二維材料之一的層狀雙氫氧化物（LDHs），由于其在光催化中的許多優勢，例如合成簡便，成本低廉和組成的可調性強而備受關注。這篇綜述提供了基于LDH的光催化劑的最新研究進展的綜述，并主要討論了改善其光催化性能的設計策略，包括組分控制，缺陷工程，雜交和拓撲轉換。詳細闡述了結構性能相關性和量身定制的材料合成策略，以討論如何實現針對三個重要反應（即水分解，CO₂轉化和N₂還原）的高性能基于LDH的光催化劑，以生成理想的太陽能燃料。此外，總結了基于LDH的光催化劑的剩余挑戰和未來前景，旨在激發全新的解決方案以推動基于LDH的光催化劑的發展。

圖3. LDH材料改進工程

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/inf2.12192

4. npj Computational Materials：六方氮化硼中自旋缺陷的系統間穿越和激子-缺陷耦合

Intersystem crossing and exciton–defect coupling of spin defects in hexagonal boron nitride

盡管二維系統是單光子發射器或自旋量子位的新興主體材料，但不受控制的量子缺陷和不確定的化學性質一直是此領域進一步發展的障礙。利用外部缺陷的設計可以規避這些持續存在的問題，并提供最終的解決方案。本文建立了一個完整的理論框架，可以準確、系統地設計寬帶隙二維系統中的量子缺陷。通過這種方法，平等地考慮了基本的靜態和動態特性，發現自旋量子位。特別是，諸如缺陷-激子耦合之類的多體相互作用對于描述超薄二維系統中缺陷的激發態特性至關重要。同時，與輻射過程競爭的非輻射過程（如聲子輔助衰變和系統間交叉速率）需要仔細評估。通過基于第一性原理計算的缺陷的徹底篩選，文中確定了有希望的單光子發射極（例如SiVV）和自旋量子位（例如TiVV和MoVV）在六方氮化硼中。這項工作為二維材料中的缺陷設計提供了完整的第一原理理論框架。

圖4. 篩選標準和工作流程的示意圖

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41524-021-00525-5

5. Journal of Magnesium and Alloys：摻雜膨脹石墨的MgLi水解產生的氫氣增強

Enhanced hydrogen generation from hydrolysis of MgLi doped with expanded graphite

鎂基材料的水解被認為是安全便捷、能夠實時產氫的潛在手段，可實現便攜式電子設備中氫的有效裝載，釋放和利用。在本文中，首次評估了MgLi-石墨復合材料的制氫性能。通過球磨法合成了不同摻雜量的膨脹石墨（以下簡稱為EG）的MgLi-石墨復合材料，并研究了其在氯化物溶液中的氫行為。在上述摻雜體系中，摻有10 wt%EG的MgLi在MgCl₂溶液中表現出最佳的產氫性能。特別是經過22h研磨的MgLi-10 wt%?EG復合材料具有理想的氫轉化率和快速反應動力學，僅在2分鐘內提供966mL H₂?g^-1的產氫率，最大氫生成速率為1147mL H₂?min^-1?g^-1，而不是不含EG的復合材料的動力學緩慢。此外，即使在75 RH%的環境氣氛下，摻雜EG的MgLi仍顯示出優異的空氣穩定性。例如，經過22h研磨的MgLi-10 wt%?EG復合材料在空氣中暴露72h后可保持89％的燃料轉化率，這使得Mg基材料在實際應用中可以安全地存儲和轉移。MgLi-EG復合材料在（模擬）海水中的高效產氫性能可能為氫生成技術的未來發展提供啟示。

圖5. 不同含量MgLi-EG復合材料的XRD圖

原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2213956721000566

6. Nano-Micro Lett：葉酸自組裝使錳單原子電催化劑選擇性地還原成氨

Folic Acid Self-Assembly Enabling Manganese Single-Atom Electrocatalyst for Selective Nitrogen Reduction to Ammonia

在環境條件下，非常需要基于廉價儲量的高效耐用的單原子催化劑（SAC），用于電化學合成氨（NRR）。本文首次通過無模板葉酸自組裝策略開發了由超薄碳納米片上的孤立錳原子位點組成的Mn–N–C SAC。自發的分子部分解離能夠實現簡便的制造過程，而不會受到金屬原子聚集的困擾。由于錨固在二維導電碳基體上的原子Mn是活性中心且暴露充分，該催化劑對NRR表現出優異的活性，具有高活性和選擇性，在-0.45 V時氨合成的法拉第效率高達32.02%。密度泛函理論計算揭示了原子Mn位點在促進N₂吸附、活化以及通過遠端機制選擇性還原為NH₃方面的關鍵作用。這項工作為Mn–N–C SAC的合成提供了一個簡單的過程，并且為理解原子Mn位點的結構-活性關系提供了一個良好的平臺。

圖6. 材料的制備示意圖及TEM圖

本文由春春供稿。

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