香港大學王立秋教授Nature Nanotechnology：晶面叉狀液滴流

youyoucao 2年前 (2021-07-26) 2422瀏覽

第一作者：唐欣

通訊作者：王立秋

通訊單位：香港大學

DOI：https://doi.org/10.1038/s41565-021-00945-w

背景

固體面上的液體定向遞送在凝結換熱、生化檢測、軟物質工程等領域都有重要意義。為了打破固液接觸線上的平衡以實現定向遞送，傳統方法往往需要在固體面上修飾出化學潤濕梯度或刻印非對稱微納米結構；否則液滴在表面上要么靜止，要么不可控地隨機運動。

研究的問題

然而在均質光滑的水平壓電晶體（鈮酸鋰晶體）上，溫差液滴（溫差大于5攝氏度即可）在沒有任何外力的作用下竟能自發沿直線運動。在晶體表面被潤滑減阻后，液滴的運動距離長至50倍于其半徑。當液體為常溫下揮發性溶劑時，其自運動一直持續，直至溶劑徹底蒸發。更讓人驚奇的是液滴的自發直行方向是在多個固定選項中隨機擇一。根據與液滴接觸晶面的不同，這些固定方向可分為完全單向、雙分叉、甚至三分叉。這種反直覺的現象帶來一系列困惑：液滴自發運動的驅動力源自何方？為何揮發性溶劑能不停歇地定向自運動？為何在沒有任何明顯非對稱性的情況下其運動方向固定且分叉？

圖1|晶面叉狀液滴流。

要點：

  • 溫差液滴自一電接地毛細管中釋放并以溫和的速度滴落在500微米厚的晶片上(圖1a)。
  • 晶片表面涂有4微米厚的固化聚二甲基硅氧烷，并由20毫帕秒硅油潤滑。潤滑層可顯著降低液滴在晶面上的運動阻力，使得其能輕易滑行 (圖1b)。
  • 晶片被放置在10毫米厚的電接地銦錫氧化物玻璃上，該玻璃處于水平放置。圖1c顯示在單晶硅上，溫差液滴基本靜止；而在鈮酸鋰晶體 (圖1d)上，溫差液滴即刻自發滑動。
  • 圖1e-g對比了液滴在不同晶面上的運動方向。彩線為單個液滴的運動軌跡。不同晶面上，液滴的運動類型各異，具體可為單向、雙分叉及三分叉。

圖2|熱壓電耦合。

要點：

  • 在圖2a中，滴落液滴首次到達最大鋪展長度的時刻記為0毫秒。通過高速捕捉液滴自運動軌跡，在圖2b中繪制了液滴在不同晶面上運動距離隨時間的變化。發現液滴在約100毫秒內就會突然加速。
  • 在如此短暫的時間內 (100毫秒)，液滴與晶面間的界面溫度維持不變(圖2c)。
  • 冷液滴與晶體接觸，在晶體內引致熱應力，接著應力激發并與產生的電荷耦合。因為鈮酸鋰的力學與壓電性質為各向異性，所以應力與電勢都非均分布。圖2d-f中描繪了不同晶面上冷液滴激發所產生的應力場與電勢場的分布。這種非均勻電場產生電應力，以此帶動液滴運動。圖2h-j中描繪了液滴底面的電應力分布。

圖3|自運動動力學

要點：

  • 在圖3a中，自運動過程中，冷液滴的“接觸角”在不同晶面上的變化趨勢各異且低于室溫下的“接觸角”，展現出電潤濕的特性。
  • 利用圖2b中的運動軌跡，并考慮硅油潤滑表面的油阻，可以近似地推導出瞬時電動力Fe于圖3b中。Fe在大致最初的100毫秒內達到峰值，然后在大約50毫秒內迅速下降，在剩下的100毫秒內大致不變。
  • 在圖3c中，本文測量了不同初始溫差ΔT下的最大瞬時Fe。雖然測量力（點）比數值計算力（實曲線）大，但這兩種力在同一數量級內，并在三個不同晶面上的變化趨勢相似。依據實驗測得的力可以構建了一個Fe與ΔT的簡單線性關系（虛直線）。
  • 通過捕捉液滴的整個自運動過程，得到了其運動距離與時間的關系，并繪制在圖3d中。所測得自發運動速度變化（點）與理論推測（實曲線）相吻合(圖3e)。水滴自運動的最大距離與其驅動溫差間的關系繪制在圖3f中。液滴整體自運動機理繪制在圖3g中。

圖4|揮發性溶劑的蒸發冷卻自運動。

要點：

  • 在圖4a中，冷液滴可以輕松自發爬行5°的晶體斜坡。
  • 圖4b中展示不同揮發性有機溶劑在晶體上的自運動。這種自運動在室溫下進行，溫差由有機溶劑的蒸發冷卻所提供。
  • 在圖4c中，因乙醚液滴較低的表面張力，自運動過程中非均電場可讓其產生形變。

結語

本文展示了在均質光滑壓電晶面上的叉狀液滴流。在沒有任何明顯不對稱性或外力的情況下，溫差液滴在晶體內部激發非均應力場。通過壓電耦合，接著產生了非均分布的電勢場。根據所接觸晶面不同，電勢場分別擁有一個、兩個及三個最高電勢點，且最高電勢點分別呈單向、鏡面對稱及三次旋轉對稱分布。所接觸的液滴因一些難以避免的微小異質性，會在多個分叉方向中擇一而行。當溫差水滴換熱均溫后，其驅動力消失，因而停止自運動。然而揮發性溶劑因蒸發冷卻，自帶持續溫差，所以能夠不停歇地自運動，直至蒸發完畢。顯然，這類晶面叉狀液滴流也能適用于其他液體和壓電晶體。該工作為液體自遞送提供了一種可控、高效的方式，未來將在材料自輸運、熱管理、淡化海水收集等領域有巨大應用潛力。

本文由SSC供稿。

團隊在該領域的工作匯總：

  1. Tang X., Li W., Wang L. Q.*, Furcated Droplet Motility on Crystalline Surfaces, Nature Nanotechnology, 2021.https://www.nature.com/articles/s41565-021-00945-w.
  2. Tang X., Zhu P. A., Tian Y., Zhou X. C., Kong T. T. and Wang L. Q.*, Mechano-Regulated Surface for ManipulatingLiquid Droplets, Nature Communications, 2017, 8, 14831.
  3. Li W., Tang X.*, Wang L. Q.*, Photopyroelectric Microfluidics, Science Advances, 2020; 6: eabc 1693.
  4. Han X., Li W., Zhao H. B., Li J. Q., Tang X.*, Wang L. Q.*, Slippery Damper of an Overlayer for Arresting and Manipulating Droplets on Nonwetting Surfaces, Nature Communications, 2021, 12, 3154.
  5. Tang X., Tian Y., Tian X. W., Li W., Han X., Kong T. T. and Wang L. Q.*, Design of Multi-Scale Textured Surfaces for Unconventional Liquid Harnessing, Materials Today, 2021, 43, 62-83.
  6. Tang X.and Wang L. Q.*, Loss-Free Photo-Manipulation of Droplets by Pyroelectro-Trapping on Superhydrophobic Surfaces, ACS Nano, 2018, 12 (9), 8994-9004.
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