匯總:這是一個人兩年發的Nature、Science! 很多很多


7月22日,“天才少年”曹原再次已第一作者+通訊作者的身份在國際頂尖學術期刊Nature上發表了關于魔角石墨烯的最新研究成果。自2018年3月,兩篇“背靠背”成果引爆了學術圈后,曹原一直保持著超高頻率的頂刊發表速度,此次發表的成果已是他人生中的第八篇Nature,如此豐碩的成果,著實令人艷羨。

下面讓我們通過曹原這8篇Nature和1篇Science走進魔角石墨烯的神奇世界。

1. Nature:在魔角石墨烯超晶格中半填充時的相關絕緣體行為

范德華異質結構是二元構筑單元垂直堆疊而成,在二維材料豐富的功能性基礎上,可以實現更多的工程化操縱。其中一個方向,就是通過控制層間扭曲角度,來調控范德華異質結的電子結構。到目前為止,關于扭曲角度在范德瓦爾斯異質結構中效應的研究主要集中在石墨烯/六方氮化硼扭曲結構中,由于在六方氮化硼中存在大帶隙,其表現出相對較弱的層間相互作用。

美國麻省理工學院P. Jarillo-Herrero教授(通訊作者)團隊和曹原(第一作者)的帶領下,與美國哈佛大學,日本國立材料科學研究所合作,報道了當兩個石墨烯片材扭曲接近理論預測的“魔角”時,由于強的層間耦合,產生的電荷中性附近的能帶結構變得平坦。這些扁平帶在半填充時表現出絕緣狀態,產生的新電子態是Mott絕緣體態,來源于電子之間的強排斥作用。魔角扭曲雙層石墨烯的獨特性質可能為無磁場的二維平臺上的多體量子相位開啟新的運動場。相關成果以題為“Correlated insulator behaviour at half-filling in magic-angle graphene superlattices”發表在了Nature上。

研究表明,石墨烯可以通過范德華工程轉化為平衡帶系統,其中相關效應起著基礎性作用。魔角TwBLG為研究Mott絕緣體態提供了一個新的平臺,它可以提供對強關聯材料的洞察力,特別是高溫超導性。三角形晶格上的自旋和谷結合自由度的豐富性也可以引起如量子自旋液體等外來量子相位。

文獻鏈接:Correlated insulator behaviour at half-filling in magic-angle graphene superlattices(Nature,?2018, DOI: 10.1038/nature26154)

2. Nature:魔角石墨烯超晶格中的非常規超導性

數十年來,強關聯電子材料的行為令物理學家感到困惑,特別是非常規超導體的行為。這種困難激發了新的研究范式,例如模擬量子材料的超冷原子晶格。

美國麻省理工學院P. Jarillo-Herrero教授(通訊作者)和曹原(第一作者)團隊的帶領下,與美國哈佛大學,日本國立材料科學研究所合作,報道了堆疊具有小扭曲角的兩個石墨烯片中二維超晶格,產生一種全新的電子態——超導態。當旋轉角度小到魔角時(<1.05°),扭曲的雙層石墨烯中垂直堆疊的原子區域會形成窄電子能帶,電子相互作用效應增項,從而產生非導電的Mott絕緣態。在Mott絕緣態情況下加入少量電荷載流子,就可以成功轉變為超導態。相關成果以題為“Unconventional superconductivity in magic-angle graphene superlattices”發表在了Nature上。

石墨烯超晶格中非常規超導的實現將石墨烯超晶格建立為一個用于研究相關電子物理的相對簡單的,可訪問和高度可調的平臺。石墨烯超晶格中的相互作用可以通過扭曲角度和通過差分門控施加垂直電場來進一步微調。此外,通過向石墨烯超晶格施加壓力以增加層間雜化,或通過耦合不同的石墨烯超晶格結構以引起垂直方向上的Jospehson耦合,Tc可以進一步增強。類似的魔角超晶格和平帶電子結構也可以用其他二維材料或晶格來實現,以研究具有不同屬性的強相關系統。

文獻鏈接:Unconventional superconductivity in magic-angle graphene superlattices(Nature,?2018, DOI: 10.1038/nature26160)

3. Nature: 扭曲雙層石墨烯中的可調關聯態和自旋極化相

近來的研究在魔角扭曲雙層石墨烯中發現了相互關聯的絕緣態和超導性。這為在扭曲范德瓦爾斯異質結構中實現對電子相關性的實驗研究奠定了基礎。因此,將這一對于扭曲角的控制行為拓展到其他二維系統,或許能夠展現類似的物理行為,并在這些系統中實現對電子-電子作用的調控。

麻省理工大學的Pablo Jarillo-Herrero和曹原(共同通訊作者)等人發文報道了一種基于小角扭曲雙層石墨烯(TBBG)的高度可調關聯系統。研究人員發現TBBG具有豐富的相圖性質以及對扭曲角和電位移場(displacement field)高度敏感的可調關聯絕緣態,進一步地說,關聯絕緣態能夠根據電位移場的開/關狀態進行轉變。而關聯態對磁場的響應則表明自旋極化基態的存在,這與魔角扭曲雙層石墨烯完全不同。不僅如此,在更低的扭曲角范圍內,TBBG在電中性區附近展現了多系列的平帶(flat band),導致了多種關聯態的出現,并且均能被電位移場所調控。研究認為,這些結果為在扭曲超晶格中探索扭曲角/電場可控的關聯相提供了機會。2020年05月06日,相關成果以題為“Tunable correlated states and spin-polarized phases in twisted bilayer–bilayer graphene”的文章在線發表在Nature上。

文獻鏈接:Tunable correlated states and spin-polarized phases in twisted bilayer–bilayer graphene(Nature, 2020, DOI: 10.1038/s41586-020-2260-6)

4. Nature:魔角石墨烯中的扭曲角無序和朗道能級

美國麻省理工學院Pablo Jarillo-Herrero教授和曹原使用納米級針尖掃描超導量子干涉裝置(SQUID-on-tip)獲得處于子霍爾態的朗道能級的斷層圖像,并繪制六方氮化硼(hBN) 封裝的MATBG器件的局部變化圖,其相對精度達到0.002度,并且空間分辨率為幾個莫爾周期。研究發現θ無序程度與MATBG傳輸特性的質量之間存在相關性,并且表明即使是具有相關狀態和超導性的最先進的設備,其θ的局部變化也高達0.1度,具有較大的梯度和跳躍網絡,并且可能包含沒有局部MATBG行為的區域。同時MATBG中的相關狀態相對于扭曲角異常特別脆弱,θ的梯度會產生大的柵極可調諧的平面內電場,即使在金屬區域也不會被屏蔽,從而通過形成邊緣通道而改變量子霍爾態,可能會影響相關態和超導態的相圖。因此,作者確立了扭曲角無序作為一種非傳統類型無序的重要性,從而能確保在結構設計中使用扭曲角梯度,用于相關現象的實現和門-可調的內置平面電場以應用于設備應用程序。相關成果以題為“Mapping the twist-angle disorder and Landau levels in magic-angle graphene”的文章在線發表在Nature上。

文獻鏈接:Mapping the twist-angle disorder and Landau levels in magic-angle graphene(Nature, 2020, DOI: 10.1038/s41586-020-2255-3)

5. Nature:魔角扭曲三層石墨烯中可調諧的強耦合超導

莫爾超晶格最近已經成為一個平臺,可以在此平臺上以前所未有的可調性研究相關的物理學和超導性。盡管在其他幾種莫爾條紋系統中也觀察到了相關的效應,但魔角扭曲的雙層石墨烯仍然是唯一可重復測量出堅固的超導性的石墨烯。麻省理工Pablo Jarillo-Herrero曹原實現了魔角扭曲三層石墨烯(MATTG)中的莫爾條紋超導體,其比魔角扭曲雙層石墨烯具有更好的電子結構可調性和超導性能。霍爾效應和量子振蕩作為密度和電場的函數的測量使能夠確定正常金屬狀態下系統的可調諧相界。零磁場的電阻率測量表明,超導電性的存在與每個摩爾單元格中兩個載流子出現的對稱對稱相緊密相關。超導相被抑制并限制在部分圍繞對稱對稱相的Van Hove奇異點上,這與弱耦合Bardeen-Cooper-Schriefer理論很難協調。此外,系統廣泛的原位可調性使能夠達到超強耦合狀態,其特征是Ginzburg-Landau相干長度達到了平均粒子間距離,并且非常大的TBKT/TF值超過0.1。這些觀察結果表明,MATTG可以在分頻附近被電調諧為二維Bose-Einstein冷凝物。文章結果建立了可調諧的莫爾條紋超導體系列,它們有可能徹底改變對強耦合超導性的基本理解和應用。

文獻鏈接:Tunable strongly coupled superconductivity in magic-angle twisted trilayer graphene(Nature, 2021, DOI:10.1038/s41586-021-03192-0)

?6.?Nature魔角扭曲雙層石墨烯(MATBG)的對稱性破缺多體基態和非平凡拓撲現象

在具有平坦電子帶的凝聚態系統中,電子間的庫侖相互作用很容易超過它們的動能,從而產生各種奇異的量子相,例如Mott絕緣體和Wigner晶體等。在這種狀態下,電子可能會自發地自排序,以使總庫侖能最小化,但是會增加它們的動能而導致某些對稱性的破壞。這種破碎的對稱狀態可在相對較高的能量范圍內發生,并且作為較低能量范圍內出現的相(如超導等)的母態。此外,當系統中存在非平凡的拓撲結構時,強關聯和潛在拓撲結構之間的相互作用可能導致物質出現新相。理解其內在的物理機制,可以指導設計下一代強關聯性拓撲量子材料。眾所周知,魔角扭曲雙層石墨烯(MATBG)是一種研究高度可調的平帶系統中相互作用驅動現象的獨特平臺。當兩層單層石墨烯(MLG)以θ=1.1o的小扭曲角堆疊時,moiré超晶格中的層間雜化使Fermi速度重新標準化,并在低能下產生平坦帶。在這種情況下,超導電性和量子反常霍爾效應等大量的奇異關聯性和拓撲現象被實驗證實。同時,掃描隧道和單電子晶體管實驗直接證明了庫侖誘導的相變破壞自旋/谷對稱性的重要性。雖然在實驗和理論上取得實質性的進展,但是破壞對稱態的微觀圖像及其與相關相和超導電性的可能聯系還需要進一步的研究。

美國麻省理工學院(MIT)的Pablo Jarillo-Herrero和曹原(共同通訊作者)等人報道了他們通過同時進行熱力學和輸運測量,研究了魔角扭曲雙層石墨烯(MATBG)的破碎對稱多體基態及其非平凡的拓撲結構。作者直接觀察到偏愛對稱性破裂是moiré超晶格所有整數中化學勢的釘扎效應,表明了在多體基態中偏愛Hund耦合的重要性。在打破時間反轉對稱性后,基本平坦帶的拓撲性質就表現出來,因此作者測量了在填充因子分別為1、2、3時Chern數分別為3、2、1的Chern絕緣子狀態相對應的能隙,打破了MATBG的Hofstadter蝴蝶光譜。此外,作者還同時測量電阻率和化學勢可提供奇異金屬狀態下MATBG隨溫度變化的電荷擴散性,而之前的報道僅在超冷原子中探索了該量。該研究工作使我們更接近于一個無框架的框架,而該框架可以理解有無磁場的MATBG拓撲帶中的相互作用。研究成果以題為“Flavour Hund’s coupling, Chern gaps and charge diffusivity in moiré graphene”發布在Nature上。

文獻鏈接:Flavour Hund’s coupling, Chern gaps and charge diffusivity in moiré graphene.?(Nature,?2021, DOI: 10.1038/s41586-021-03366-w)

?7.?Nature:魔角石墨烯中Pomeranchuk效應的熵證據

20世紀50年代,Pomeranchuk預測,液態的3He在加熱時會凝固,這與人們的直覺是相反的。這種效應是由固相中原子在空間局部的高過量核自旋熵引起的。此次,來自美國麻省理工學院的Pablo Jarillo-Herrero曹原和以色列雷霍沃特魏茨曼科學研究所的Erez Berg & Shahal Ilani等在魔角雙層石墨烯中發現了類似的效應。利用局域和全局的電子熵測量,作者發現當每個莫爾單胞填充一個電子時,其電子熵明顯增大到大概1kB?(kB是玻爾茲曼常數)。這個額外的熵可以被面內磁場所抑制,表明它的起源可能和磁性相關。伴隨著費米能級重置到狄拉克點,可壓縮性隨電子密度急劇下降,這標志著兩相之間的清晰界限。把這種跳變繪制為電子密度、溫度和磁場的函數,所呈現出的相圖,與Pomeranchuk的溫度和場驅動的相變類似,從低熵電子液態轉變為具有幾乎自由磁矩的高熵關聯態。這些關聯態表現出一些看似矛盾的性質,其中一部分性質與流動電子相關——例如不存在熱力學能隙、表現為金屬性和狄拉克式的可壓縮性——而另一些性質則與局域磁矩有關,例如大的熵及其在磁場下的消失。研究成果以題為“Entropicevidence for a Pomeranchuk effect in magic-angle graphene”發布在Nature上。

文獻鏈接:Entropicevidence for a Pomeranchuk effect in magic-angle graphene.(Nature, 2021, DOI:10.1038/s41586-021-03319-3)

8. Nature:莫爾石墨烯中的泡利極限違反和可重入超導性

2021年7月22日,美國麻省理工學院曹原(一作兼通訊作者)、Pablo Jarillo-Herrero和Jeong Min Park(共同通訊作者)等人報道了魔角扭曲三層石墨烯(MATTG)在面內磁場超過10 T時表現出超導性,極大的違反了傳統自旋單線態超導體的泡利極限,超過了2-3倍。對于一個預計不會有強自旋軌道耦合的系統,這是一個意想不到的觀察結果。在整個超導相位上觀察到違反了泡利極限,表明MATTG與具有大超導幅度配對的可能的贗隙相位無關。值得注意的是,作者在大磁場中觀察到重入超導性,它存在于較窄的載流子密度和位移場范圍內。這些發現表明,MATTG中的超導性可能是由一種導致非自旋單線態Cooper對的機制所驅動,并且外部磁場會導致具有潛在不同順序參數的相之間的轉變。該研究結果證明了moiré超導的豐富性,并且可能有助于設計下一代奇異量子物質。研究成果以題目為“Pauli-limit violation and re-entrant superconductivity in moiré graphene”發表在Nature上。

文獻鏈接:Pauli-limit violation and re-entrant superconductivity in moiré graphene.(?Nature, 2021, DOI: 10.1038/s41586-021-03685-y)

9.?Science:超導魔角石墨烯的向列性和競爭序

自發對稱破缺是自然界中普遍存在的一種過程,它發生在各種長度尺度上。在固態系統中,除了時間反轉和規范對稱外,還有一些由晶格所施加的離散對稱。然而,當系統中多體電子-電子相互作用明顯時,這些對稱性可以被自發打破。理解這些不對稱狀態對于解釋這些多體系統的不同階段是至關重要的。一個例子是電子向列相,盡管晶格平移和時間反轉的對稱性保留下來,但晶格的離散旋轉對稱性被自發地打破。由此產生的系統各向異性依次又表現在涉及自旋、電荷和晶格自由度的特性上,這些特性可以通過散射、傳輸和掃描探針實驗來測量。當一個相關的系統有多個不對稱的相位時,它們之間的關系往往超越單純的競爭,從而產生交織相位的復雜相位圖。交織順序的一個例子是向列相超導態,它同時打破晶格旋轉和規范對稱。在2D石墨烯超晶格中相關絕緣子和超導行為的最新發現,為研究具有無與倫比的可調性和豐富性的相關超導材料帶來了可能。扭曲的2D材料在真實空間中呈現出長距莫爾圖案,可以通過扭曲角度進行調整。在靠近第一個魔角θ≈1.1°的扭曲雙層石墨烯(TBG)中,層間雜化在低能量下導致了近平帶,其中電子位于真實空間。近半填充的近平帶,出現相關絕緣子的行為和超導性已被證明。

美國麻省理工學院Pablo Jarillo-Herrero教授和曹原(共同通訊作者)團隊等人帶領下,報道了在魔角扭曲雙層石墨烯(TBG)中識別具有破碎旋轉對稱性的纏繞相。利用橫向電阻測量,發現一個強各向異性相,位于超導圓頂的欠摻雜區域上方的“楔形區”內。當它與超導圓頂交叉時,觀察到臨界溫度的降低。此外,超導態表現出對與方向相關的面內磁場的各向異性響應,揭示了整個超導圓頂的向列有序。這些結果表明,向列波動可能在魔角TBG的低溫相發揮重要作用。相關成果以題為“Nematicity and competing orders in superconducting magic-angle graphene”發表在了Science

文獻鏈接:Nematicity and competing orders in superconducting magic-angle graphene(Science,2021,DOI:10.1126/science.abc2836)

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