Sci. Adv.:基于機器學習實現對具有最佳儲氫的納米多孔材料指紋識別

【引言】

過去十年見證了汽車發動機發展的顯著轉變。大型自然吸氣汽油發動機被較小的渦輪增壓發動機取代，而且混合動力和電動汽車市場也已經經歷了一個快速的增長。通過結合電化學反應和可補充的清潔燃料源，氫燃料電池也已成為重要的替代選擇。市場上已經有幾種氫燃料電池汽車型號，但這些汽車儲存的氫氣壓縮壓力高達700 bar，一旦發生交通事故后會造成氫氣泄漏甚至爆炸威脅。研究表明，吸附儲氫能夠解決以上問題，且已經探索了多種類型的納米多孔材料 （NPMs），包括沸石、碳基材料和金屬有機框架（MOFs）。通過部分向燃料箱加注這些材料，其目標是實現在與商用壓縮氫罐相當100bar的壓力下的儲存能力。高通量分子模擬一直是篩選大量納米多孔骨架吸附特性的主要方法。通常，通過模擬來計算目標屬性，精度和提高計算成本。通過這些多輪模擬最終確定了通過實驗合成的最佳材料。為了降低高通量篩選過程的總計算成本，機器學習算法已被用于根據NPM的結構信息預測吸附特性。

近日，美國明尼蘇達大學J. Ilja Siepmann（通訊作者）描述了一種元學習方法，用于在單個機器學習模型中預測不同NPM的氣體吸附與溫度和壓力的函數關系。本文使用從沸石、金屬有機骨架和超交聯聚合物的高通量蒙特卡羅模擬中獲得的數據，開發了一種元學習模型，該模型可以同時預測多種材料在廣泛的壓力和溫度范圍內的吸附負載。與將模型分別擬合到每種材料相比，元學習提供了更高的準確性和改進的泛化能力，并且使我們能夠在給定的壓差下確定具有最高工作容量的最佳儲氫溫度。對于氣體吸附的機器學習，本文的元學習方法完全基于NPM的吸附數據給出了 NPM的指紋。該模型直接將NPM的氫負載表面編碼為指紋表示，從而稀疏的實驗數據也可以用作輸入。輸入中沒有結構或能量特性也使我們能夠將相同或微調的模型應用于具有不同結構和化學性質的NPM。在已合成沸石的數據上訓練的元學習模型能夠推廣到其他類型的NPM。同時，本文應用元學習方法來預測合成和假設全硅沸石、超交聯聚合物 (HCP) 和MOF的最佳儲氫溫度。元學習模型生成的吸附指紋也顯示出與高最佳溫度和高工作能力相關的明顯特征。最后，本文證明了通過模擬和元學習對陽離子交換沸石給出的預測最佳溫度和儲氫容量與實驗結果非常吻合。本文的方法和結果為儲氫材料的設計提供了新的指導方針，并提供了將機器學習納入高通量材料發現的新途徑。相關研究成果以“Fingerprinting diverse nanoporous materials for optimal hydrogen storage conditions using meta-learning”為題發表在Sci. Adv.上。

【圖文導讀】

圖一、用于預測NPM中氣體吸附荷載q的元學習模型

（A）元學習模型的問題設置，為了解決材料空間和狀態（溫度和壓力）的聯合預測問題，元學習將所有材料的預測整合到一個模型中，并可以推廣到新材料；

（B）氣體吸附預測的元學習架構。

圖二、所有吸附劑材料的元學習和AIF預測的log MSEs分布

MSE基于所有64個狀態點的預測氫荷載，歸一化為每種材料的最大荷載。下行說明AIF系數的訓練/擬合的輸入數據。橙色的單元格表示每個小樣本數據集中包含的狀態點。其他電池由典型材料中的氫負載著色，顏色越亮表示負載越高

圖三、預測的最佳溫度和最大工作容量的分布

灰色虛線表示沒有任何吸附劑材料的壓縮氫氣罐的工作容量，綠色線表示該值的兩倍。突出顯示和標記的點是沸石，報告了額外的驗證模擬。

圖四、氫吸附等溫線和工作容量

圖五、?沸石RWY的儲氫預測

圖六、儲氫材料吸附指紋和等量吸附熱的PCA

（A）IZA，PCOD-syn沸石和HCP中氫吸附的元學習指紋的主要成分；

（B）IZA和PCOD-syn沸石在T=92.4 K和p_low=2.71 bar時的等量吸附熱。

圖七、全硅和鈣交換LTA型沸石中的氫吸附

【小結】

綜上所述，本文通過引入一種元學習模型，可以在很寬的溫度和壓力范圍內準確預測NPM的氫負載表面。與從每種吸附劑材料的幾個候選中擬合最佳吸附等溫線相比，元學習模型實現了更好的多次預測性能，并且能夠在有限的范圍內推斷超出訓練數據的溫度范圍。盡管該模型僅在IZA數據庫中的全硅沸石上進行訓練，但它可以準確預測假設沸石和HCP中的氫吸附，并且可以很容易地針對具有較大孔的MOF進行調整。除了元學習預測之外，該模型還為每個NPM生成了一個指紋表示，用于編碼其吸附行為。這些指紋還允許應用其他降維方法，例如PCA，以在PCA空間中尋找有前景的材料區域。

文獻鏈接：“Fingerprinting diverse nanoporous materials for optimal hydrogen storage conditions using meta-learning”(Sci. Adv.，2021，10.1126/sciadv.abg3983)

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