ADV SCI：用于機器學習的鋰離子電池壽命預測

解讀-基于機器學習的鋰離子電池壽命預測

鋰離子電池的精確壽命預測對于高效電池開發至關重要，從而實現盈利的電動汽車和向零排放移動性的可持續轉型。然而，由于鋰離子電池的復雜退化，受到電池設計以及操作和存儲條件的強烈影響，限制仍然存在。壽命預測的建模方法從物理化學模型到經驗模型都有。這些模型通常由一個單一的函數組成，該函數源自主要的退化機制并適合老化數據。然而，由于對老化機制的了解有限，這些預定義的函數會損害模型的通用性。

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[成果掠影]

為了克服這些問題，德國斯圖加特大學Kai Schofer課題組開發了一個基于遺傳編程的符號回歸的機器學習框架。這種演化算法能夠從電池老化數據中推斷出物理上可解釋的模型，而不需要領域知識。本工作將這種新的方法與案例研究中已有的方法進行了比較，這些案例代表了基于104個汽車鋰離子電池周期和日歷老化數據的壽命預測的常見任務。平均而言，對存儲時間和能量吞吐量的推斷的預測精度分別提高了38%和13%。對于其他應力因素的預測，誤差減少高達77%。此外，演化生成的老化模型滿足了關于適用性、可推廣性和可解釋性的要求。這突出了演化算法在提高電池老化預測以及洞察力方面的潛力。相關論文以題為：“Machine Learning-Based Lifetime Prediction of Lithium-Ion Cells”發表在Advance?Science上。

[核心創新點]

• 為了克服當前對電池老化的理解所帶來的限制，本工作創新性的將演化算法引入鋰離子電池的壽命預測中，大大提高了預測精度。
• 本工作表明，這種新穎的方法通過執行多個演化過程，從隨機生成的初始模型中可靠地開發出具有高預測精度和低復雜性的老化模型。
• 本工作通過案例研究來評估這種方法，這些案例研究代表了壽命預測的常見任務。使用統一的建模方法在每個類別中取得有競爭力的結果強調了本工作方法的多功能性和穩定性。

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[數據概覽]

• 壽命預測的數據和建模方法

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日歷和周期老化通常單獨研究和建模，然后通過疊加組合。為了對建模方法進行詳盡的比較，本工作使用來自具有質量和范圍代表車輛開發的實驗的數據。為了在不需要先驗領域知識的情況下推斷模型結構和參數，這項工作通過遺傳編程實現了多基因符號回歸，作為壽命預測機器學習框架的核心。

遺傳編程是演化算法的一個子類，它是受達爾文生物演化理論啟發的隨機優化算法。它們的共同概念是由優化問題的可能解決方案（個體）組成的群體的世代演化。在多基因符號回歸中，這些個體是通常表示為一個或多個縮放樹和一個偏差項的數學方程。每棵樹都由作為外部節點的數值常數和變量以及作為內部節點的數學運算組成。這個概念在圖1中以典型的半經驗日歷老化模型為例進行了展示。為了進一步降低非確定性算法帶來的風險，每個階段都在兩個獨立的實驗中進行評估。在每個階段之后，選擇機制旨在選擇更合適的實驗。

圖1. 演化生成壽命預測模型的框架結構

• 建模方法的性能比較

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本工作在案例研究中評估建模方法，以便對預測性能進行詳盡且公正的檢查。每個案例研究由各種測試用例組成，它們代表了日歷和循環老化壽命預測的主要任務。為此，老化數據按照實驗部分的說明進行準備，并分為不同的訓練、驗證和測試集。日歷老化案例研究檢查存儲時間的外推（圖2a）和存儲條件的預測（圖2b）：雖然測試案例Cal Int₁和Cal Int₂研究存儲條件之間的插值，但Cal Ext_T和Cal Ext_SoC分別研究了T和SoC的外推。在圖2中，本工作框架的預測錯誤通過頂點模型的交叉和代表選擇風險的框來可視化。對于大多數測試用例，多階段算法結構和精心選擇機制的結合確保了幾乎可以忽略不計的選擇風險，因此具有很高的可靠性。

與（半）經驗基準模型的比較顯示，在存儲時間（圖2a）和 ETP（圖2c）中外推的平均改進分別為38%和13%。此外，日歷老化的適度插值(Cal Int₁)和組合預測(Cal Ext₂₀/Int₂)（圖2b）分別提高了58%和30%。這些進步源于對應力因素的更好考慮，如圖3中Cal Ext₅₀的示例所示。該測試用例的頂點模型描述了SoHC對溫度和SoC（日歷老化的主要壓力因素）的依賴性，比半經驗基準模型在學習和測試數據方面更加準確。本工作的方法帶來的性能改進不僅使預測更加準確，而且大大減少了測試工作量。此外，通過改進對不同操作和存儲條件對電池老化的影響的預測，更復雜的電池操作策略成為可能。

圖2. 案例研究的結果：壽命預測的典型任務

圖3. 應力因素的表示

• 演化產生的老化模型的評估

為了在車輛開發中實現這些優勢，頂點模型需要滿足適用性和通用性的要求。此外，它們必須顯示出可解釋性的潛力，以便對電池老化產生新的見解。因此，下面對演化的老化模型的評價主要集中在這三個方面。

首先是模型適用性。在車輛開發中，運行配置文件的負載集合經常用于壽命預測。如圖4中Cal Ext₂₀頂點模型的溫度依賴性示例所示，所有老化趨勢在相同負載點處收斂到相同的SoH_C。這種交換行為出現在所有壓力因素和研究的測試用例中。因此，本工作的框架生成的模型可以被認為是路徑獨立的，并用于分析負載集合。

其次是模型普遍性。可用數據的結果表明，本工作的算法可以靈活地為各種用例開發通用性良好的模型：每個測試用例的頂點模型代表一般老化趨勢而不描述噪聲。為了更詳細地分析普遍性，對可用數據之外的假設數據進行了老化模擬（圖5a），并與普遍接受的物理化學關系（例如阿倫尼烏斯溫度依賴性）進行了比較。如圖5b所示，Cal Ext₅₀的頂點模型準確地擬合了可用的學習和測試數據。然而，對于低于40°C的溫度（假設數據），基于Arrhenius依賴關系的半經驗模型的相反趨勢證明，對遠遠超出學習相關性的老化條件進行外推可能具有挑戰性。本工作發現，混合方法并沒有充分發揮本工作算法的潛力，但大大提高了它的魯棒性。因此，針對機器學習優化的實驗有望進一步提高普遍性。

最后是模型可解釋性。本工作的算法在物理解釋方面顯示出巨大的潛力。與隨機初始化相比，他們揭示了相似的預測準確性，但也增加了選擇風險。這可能是由于播種而將搜索空間過快地限制在局部最優值。然而，這項研究的頂點模型類似于種子模型，因此突出了用本工作的算法增強現有理論的機會。因此，未來更好地整合領域知識的工作可以促進對各種老化條件對電池老化的影響的新見解。

圖4. 演化生成壽命預測模型的路徑獨立性驗證

圖5. 日歷老化模型的普遍性

圖6. 雜交的預測性能

[成果啟示]

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在本工作的框架下，本工作通過遺傳編程引入符號回歸，作為鋰離子電池壽命預測的一種有前途的方法。本工作的框架應用演化概念從隨機性中生成老化模型。為此，它使用汽車鋰離子軟包電池（石墨/NMC）的常規日歷和循環老化數據來代表典型客戶行為的條件。與最先進的半經驗模型和常見的機器學習方法相比，調查壽命預測相關任務的案例研究揭示了顯著提高的預測準確性。雖然研究的數據集對于電池老化來說很大，但它們不利于機器學習。盡管如此，與最佳適用的半經驗模型相比，對于存儲時間和ETP的外推，預測準確度平均分別提高了38%和13%。對于其他壓力因素的預測，可實現高達77%的改進。這是可能的，因為可以更好地表示各種壓力因素的相互依賴影響。由于本工作的數據驅動建模概念還滿足適用性和通用性的要求，它可以實現更高效的電池開發和更復雜的操作策略。此外，演化生成模型的可解釋性使本工作的新方法能夠增強對電池衰老的理解。總的來說，這項工作突出了數據驅動建模的潛力，不僅可以解決鋰離子電池的老化問題，還可以解決目前受領域知識不足限制的其他復雜問題。

第一作者：Kai Schofer

通訊作者：Kai Schofer

通訊單位：德國斯圖加特大學

論文doi：

https://doi.org/10.1002/advs.202200630